炭黑/水凝膠復合電極的制備及其電學性能

中圖分類號：TQ314;TB324 文獻標志碼：A 文章編號：1009-265X（2025）08-0126-08

近年來，隨著水凝膠在健康監(jiān)測[1]、電子皮膚[2]、軟機器人[3]和人機交互[4]等領域的廣泛應用，其性能提升也引起了科研工作者的廣泛關注。水凝膠作為高度交聯(lián)的三維網(wǎng)絡結構，能夠吸收大量的水分，表現(xiàn)出與人體皮膚有較高的相容性[5]。導電水凝膠是一種兼具水凝膠良好柔性和導電性的材料，然而，水凝膠網(wǎng)絡體系中交聯(lián)點間分布不均勻和聚合物鏈長長度不一、體系中水含量差異等因素影響其電學性能與力學性能。傳統(tǒng)的導電水凝膠一般是基于導電聚合物的水凝膠基質，它們弱的機械強度及柔韌性限制了廣泛應用[6] 。

導電水凝膠的導電性能、拉伸性能會受到導電材料的填充量與分散度及水凝膠內部微結構的影響，將碳基納米材料復合到聚合物網(wǎng)絡中，能夠制備柔韌性和導電性良好的復合導電水凝膠[7]。然而，碳材料的親水改性往往需要高溫或者極端的化學環(huán)境，因此，采用高粘附性材料對碳納米材料表面親水改性，能夠促進碳納米材料在高分子聚合物中的均勻分散。Zhang等8采用聚多巴胺修飾的還原氧化石墨烯（PDA-rGO）與聚乙烯醇復合制備了一種與皮膚高度匹配的導電水凝膠，賦予其與皮膚相近的模量和優(yōu)異的拉伸能力。Han等采用兩步法開發(fā)了一種具有粘性和韌性的聚多巴胺-黏土-聚丙烯酰胺水凝膠，該水凝膠展現(xiàn)出與皮膚穩(wěn)定且持久的粘合性，提升了納米材料與聚合物基底的相容性。Zhang等[10構筑了一種由交織碳納米材料、聚吡咯-聚多巴胺-全氟癸基三乙氧基硅烷聚合物層和紡織襯底組成的自防護電子紡織品（SPRET），該電子紡織品能在劇烈的機洗或膠帶剝離循環(huán)后展現(xiàn)出穩(wěn)定的性能。聚丙烯酰胺（PAM）水凝膠因其優(yōu)異的物理化學特性、良好的機械強度和生物相容性，吸引了大量研究者的關注。Lei等[11]開發(fā)了一種具有自粘性和韌性的雙層PAM水凝膠，其中粘合劑層通過界面浸漬到韌性層中，通過多個物理鍵與不同表面的黏附，提升了水凝膠的力學性能和靈敏度。盡管碳納米復合水凝膠具有良好的應用前景，然而碳納米材料在水凝膠中分散的不均勻性，以及碳納米材料與有機聚合物基底之間弱的界面作用阻礙了碳納米材料與水凝膠材料的復合效應，

綜上，本文首先將鹽酸多巴胺（DA）原位聚合在炭黑（CB）顆粒表面，即將DA 添加到炭黑懸浮液中，制得PDA-CB懸浮液；再將丙烯酰胺（AM）單體，丙烯酸（AA）單體等完全溶解在PDA-CB懸浮液中加熱交聯(lián)后，制得炭黑/水凝膠復合電極，并測試其力學性能及電學性能，為水凝膠作為柔性可穿戴電極元件在智能傳感器領域的應用提供參考

1實驗

1. 1 材料和儀器

實驗原料：丙烯酰胺（AM）聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA） ∴ΔN，N^′ -亞甲基雙丙烯酰胺（BIS）、鹽酸多巴胺（DA）、 ΔNaOH ，均為分析純，上海麥克林生化科技股份有限公司；丙三醇，天津市富宇精細化工有限公司；過硫酸銨（APS），鄭州派尼化學試劑廠；丙烯酸（AA），山東科源生化有限公司；超導炭黑（CB，EG-600J），廣東燭光新能源科技有限公司。

實驗儀器：85-2A恒溫磁力攪拌器，江蘇科析儀器有限公司；DZF-6020AB真空干燥箱，常州兆圣實驗設備制造有限公司；CHI660E電化學測試儀，上海辰華儀器有限公司；CX31光學顯微鏡，奧林巴斯中國有限公司；透射電子顯微鏡，日本日立公司；傅里葉紅外光譜儀，德國布魯克公司；高鐵檢測儀，高鐵科技股份有限公司。

1. 2 實驗步驟

1.2.1 PDA-CB懸浮液的制備

將 10mg 炭黑加入到 10mLNaOH（pH=8） 水溶液中， 10mg 的DA以 1：1 的比例混合， 60^°C 攪拌 ^10h 制得PDA-CB 懸浮液。

1. 2. 2 CHS水凝膠的制備

取 3mg BIS（交聯(lián)劑） 10gAM，0.75gAPS （引發(fā)劑）、 10mL PDA-CB 懸浮液、 150μL PEGDA、400μLAA.5mL 丙三醇混合攪拌 5min 后制得凝膠前驅體懸浮液；再將凝膠前驅體懸浮液室溫下真空脫泡 2h 后，隨后倒入方形膜具中 60^°C 固化 30min 后制得CHS水凝膠

1.3 測試與表征

1.3.1 微觀表征

采用光學顯微鏡（CX31）對PDA-CB懸浮液進行表征，觀察CB在PDA中的分散情況，取 100μL 懸浮液置于載玻片上，進行表征；采用透射電子顯微鏡（TEM）對稀釋100倍的CHS前軀體懸浮液進行微觀表征，觀察CB的分散情況，樣品附著在銅網(wǎng)上成膜后進行表征。

1.3.2 電學性能測試

采用電化學測試儀測試水凝膠的電學性能，測試樣品尺寸為 20mm×10mm×1mm ；測試出導電水凝膠的電阻，并計算出其電導率 σ ，計算如式（1）：

σ=L/（R×S）

式中： L 為樣品測試厚度， mm;R 為樣品初始電阻，Ω;S 為樣品橫截面積， mm² C

水凝膠傳感器的電阻變化的靈敏度 （GF） 計算如式（2）所示：

GF=ΔR/（R×ε）

式中： ΔR 為樣品的變化電阻， Ω;R 為樣品的初始電阻， Ω;ε 為拉伸應變量， % 。

1.3.3 力學性能測試

將水凝膠裁剪成 3cm×1cm 的樣品，采用高鐵檢測儀（ 20N ，高鐵科技股份有限公司）對水凝膠進行力學性能測試，在室溫 25°C 下進行，夾距距離為2cm ，進行拉伸斷裂，并按照式（3）進行斷裂伸長率λ 計算：

式中： L₀ 為拉伸樣品的原始長度， mm;L 為拉伸斷裂時樣品的長度， mm 。

1.3.4 撕裂強度測試

采用數(shù)顯推拉力計（SC-500N）測試水凝膠樣條撕裂應力，測試樣品的尺寸為 30mm×10mm×1mm ，將水凝膠的一端與儀器的感應器固定，記錄撕裂應力值，重復3次，計算平均值。

2 結果與分析

圖1為CHS水凝膠的制備流程圖。首先將CB加入到DA/NaOH水溶液中，將DA氧化聚合在CB表面，形成聚多巴胺修飾的炭黑懸浮液（PDA-CB），且PDA-CB可以均勻分散在水溶液體系中。其次，將一定量的AM單體、AA單體、BIS和APS完全溶解在PDA-CB分散體中，形成凝膠前驅體溶液。接著，在凝膠前驅體溶液中中加入甘油，形成甘油-水二元溶劑混合物分散體系溶液。最后，將上述制備的混合物分散液經(jīng)過 60^°C 加熱引發(fā)AM、AA單體的原位共聚[12]，進而形成CHS 水凝膠復合電極。

經(jīng)PDA修飾后的炭黑顆粒在水凝膠體系中展現(xiàn)出良好的分散性與相容性，如圖2所示。圖2（a）展示無添加DA的堿性CB懸浮液，從實物圖可看出炭黑顆粒的明顯聚集，光學顯微鏡下放大10倍觀察到炭黑顆粒明顯的團聚現(xiàn)象。圖2（b）中展示經(jīng)DA修飾的炭黑顆粒能在懸浮液體系中均勻分散，且炭黑材料團聚現(xiàn)象明顯改善，懸浮液均勻分布在目鏡的觀測范圍內。

圖2炭黑在水體系中的分散情況對比Fig.2Comparative dispersion analysis of carbonblack in the aqueous system

PDA修飾的CB顆粒在溶劑體系中的分散效果明顯比未修飾PDA的CB顆粒效果顯著，因此推測為PDA的修飾作用能夠促進CB在溶劑體系中的分散。為了進一步驗證PDA對CB的修飾作用，采用紅外光譜（FTIR）分析PDA-CB與CB的主要峰位，結果如圖3所示。在PDA-CB的譜圖中，1329cm^-1 和 1641cm^-1 處出現(xiàn)了酚C—O鍵的伸縮振動和苯環(huán)的伸縮振動峰， 1475cm^-1 處為—NH的彎曲振動峰[13]，并且對比CB顆粒 3442cm^-1 處的羥基峰明顯增強，再次證明了聚多巴胺成功修飾到炭黑顆粒表面，實現(xiàn)PDA-CB在水中良好的分散效果。

圖3CB懸浮液與PDA-CB懸浮液紅外光譜圖 Fig.3FTIR spectrum of CB suspension and PDA-CB suspension

2.1 微觀形貌特征

采用透射電子顯微鏡進一步觀察CB在水凝膠基底中的分散狀態(tài)，結果如圖4（a）所示。圖4（a）中可以觀察出炭黑顆粒在水凝膠中呈現(xiàn)交織網(wǎng)狀結構，進一步提升放大倍數(shù)，CB在水凝膠體系中高倍微觀表征結果如圖4（b）所示，圖4（b）中炭黑納米顆粒相互連接在一起形成連續(xù)的“鏈條”狀結構。由此證明炭黑顆粒在水凝膠基質中的均勻分散，且“鏈狀及網(wǎng)狀”分布有利于形成炭黑電子傳輸網(wǎng)絡，進而提升復合導電水凝膠的電學性能，

圖4炭黑懸浮液的TEM表征

Fig.4TEM micrographs of carbon black suspension

2.2 CB水凝膠性能

2. 2.1 CB水凝膠力學性能

為說明炭黑導電網(wǎng)絡對CB水凝膠的機械性能的提升，對比不同炭黑用量時水凝膠的拉伸性能，應力-應變曲線如圖5（a）所示。從圖5（a）可以看出，隨著炭黑濃度的增加，水凝膠在相同斷裂伸長率時所受到的應力增加，這說明炭黑的加入能夠提升水凝膠基底的機械強度。當炭黑懸浮液的質量濃度為4mg/mL 時，其最大斷裂伸長率可達 175% ，該應變下對應的斷裂應力為 0.2MPa ，隨著炭黑用量的增加，斷裂伸長率降低。這主要是過量的炭黑納米材料的團聚，在拉伸過程中，復合材料不能很好地吸收和分散外部應力，從而降低了CB水凝膠的力學性能[14]。同時，炭黑用量的增加體現(xiàn)在水凝膠的剛性增強，材料的柔韌性能降低，因此撕裂強度呈現(xiàn)出先增加后降低的趨勢。對比不同炭黑用量對水凝膠的撕裂強度，影響規(guī)律如圖5（b）所示。從圖5（b）可以看出，當炭黑的用量為 4mg/mL 時，CB水凝膠的撕裂強度最大達到 465N/m ;當炭黑用量為 5mg/mL 時，撕裂強度有降低的趨勢，這是由于炭黑濃度的增加，導致導電水凝膠硬度的增加和軟彈性下降，進而導致撕裂強度降低。

圖5炭黑濃度對CB水凝膠機械性能的影響Fig.5Effect of carbon black concentration on mechanical properties of CB-incorporated hydrogels

2.2.2 CB水凝膠電學性能

進一步驗證炭黑用量對CB水凝膠電學性能的影響，其電導率曲線如圖6所示。從圖6可以看出，當炭黑用量為 2mg/mL 時，CB水凝膠的電學性能最好。然而，當炭黑用量超過 2mg/mL 時，CB水凝膠的電導率反而下降，推測過多的炭黑顆粒易形成團聚和堆積，不利于凝膠體系中電子傳輸，從而降低了CB水凝膠的電導率。

圖6炭黑濃度對CB水凝膠電導率的影響 Fig. 6 Effectofcarbon black concentrationon conductivity of CB hydrogels

2.3 CHS水凝膠性能

在CB水凝膠中引入PDA以開發(fā)出具有仿生貽貝高粘附性的CHS水凝膠，PDA的引入能夠促進CB在水凝膠體系中的均勻分散，進而提升CHS水凝膠的電學性能和力學性能，采用一系列力學和電學測試來評估CHS水凝膠作為可穿戴應變傳感的可行性。

2.3.1 CHS水凝膠粘附性

CHS水凝膠的高粘附性歸因于2個方面，其一是PAM的酰胺基和各種物質表面的官能團之間形成氫鍵，增強了水凝膠內部結合力從而提升韌性和粘附性;其二是PDA含有的鄰苯二酚基團產(chǎn)生了與貽貝類似的黏附機制，增強CHS水凝膠表面粘附力。CHS水凝膠的粘附效果如圖7所示，CHS水凝膠可以黏附在不同的基材上，CHS水凝膠的高粘附性將拓寬其應用場景。

2.3.2 CHS水凝膠力學性能

圖8（a）為鹽酸多巴胺濃度對CHS水凝膠拉伸性能的影響，隨著鹽酸多巴胺用量的增加，復合導電水凝膠的斷裂伸長率也增加，斷裂強度逐漸增強當鹽酸多巴胺質量濃度為 2～3mg/mL 時，斷裂伸長率基本不變，當質量濃度為 4mg/mL 時，其斷裂伸長率達到 350% ，斷裂強度為 0.5MPa ，當質量濃度增加到 5mg/mL 時，斷裂強度呈現(xiàn)小幅度下降。圖8（b）為鹽酸多巴胺濃度對CHS水凝膠撕裂強度的影響，當鹽酸多巴胺質量濃度為 2～3mg/mL 時，水凝膠的撕裂強度基本一致，當鹽酸多巴胺的用量為5mg/mL 時，CHS凝膠的撕裂強度出現(xiàn)降低的趨勢，這說明過量的多巴胺對粘附性能具有抑制作用。

圖7CHS水凝膠對不同材質的黏附效果Fig.7 Adhesion performance of CHS hydrogelsonvarious substrates

2.3.3 CHS水凝膠電學性能

為進一步探究PDA濃度對CHS水凝膠電學性能的影響，結果如圖9所示，由圖可知無PDA的CB水凝膠的電導率僅有 0.026S/m ，隨著PDA的用量增加，水凝膠的電導率逐漸提升，證明鹽酸多巴胺與炭黑的混合體系能夠提升水凝膠的電學性能。當PDA濃度為 4mg/mL 時，CHS水凝膠的電導率達到了 0.056S/m ，這是由于PDA能夠有效的使炭黑均勻地分散在水凝膠體系中，并且PDA與AM的共價鍵作用也利于導電炭黑的均勻分散。因此PDA的用量增多，能夠明顯提升水凝膠的導電性能。

圖8鹽酸多巴胺濃度對水凝膠機械性能的影響Fig.8Influence of dopamine hydrochloride concentration on mechanical properties of hydrogels

圖9 鹽酸多巴胺對水凝膠電導率的影響 Fig.9 Effect of dopamine hydrochloride on the conductivity of hydrogels

綜合CHS水凝膠的力學性能和電學性能，選取炭黑、鹽酸多巴胺質量濃度均為 4mg/mL 的水凝膠樣品進行后續(xù)測試。

2.3.4CHS水凝膠應變傳感性能

導電材料在水凝膠體系中的均勻分布對材料的電學靈敏度具有重要的意義。 GF 是評估導電水凝膠應變傳感性能的重要指標。水凝膠體系中的導電炭黑顆粒網(wǎng)狀結構隨形變量的變化而變化，進而導致水凝膠的電阻值隨之變化。對CHS水凝膠進行形變量為 0～100% 的電阻變化進行測試。CHS水凝膠的傳感器的相對電阻-應變曲線如圖10（a）所示，如圖10（a）可以看出，隨著拉伸形變的增加，水凝膠的電阻也逐漸增大，在 0～30% 范圍內 _GF 值為0.785，在 30%～90% 內 GF 為2.191，在一定拉伸范圍內水凝膠靈敏度較高，以上 _GF 值擬合 R²gt;0.999 ，表明其具有良好的線性關系。CHS水凝膠在 30% ！

60%90% 形變下的電阻變化情況如圖10（b）所示，在不同形變量下CHS水凝膠相對變化穩(wěn)定，且在拉伸與恢復過程中電阻變化一致，這主要得益于CHS水凝膠的優(yōu)異的響應傳感性能。圖10（c）為不同拉伸頻率下 （0.5，1.2Hz） ）CHS水凝膠傳感器在拉伸循環(huán)中的相對電阻變化曲線，從圖10（c）可以看出在相同形變量（ 30% ）不同的拉伸頻率下，CHS水凝膠可以在短時間內將物理形變穩(wěn)定轉化為電信號。

圖10CHS水凝膠的傳感性能Fig.10Sensing properties of CHS hydrogels

為驗證CHS水凝膠的循環(huán)穩(wěn)定性，測試了其在 50% 形變下1500個循環(huán)過程中的電阻變化情況，結果如圖11所示。從圖11可以看出，在1500個循環(huán)曲線中，電阻的變化相對穩(wěn)定，這表明CHS水凝膠具有良好的耐機械疲勞性和穩(wěn)定的應變響應。

圖11CHS 水凝膠 50% 形變下拉伸-循環(huán)的電流曲線

Fig.11Current curve of stretching-cycling under 50% deformation of CHS hydrogels

2.4CHS在人體皮膚表面的應用

由于CHS水凝膠具有優(yōu)異的機械性能、良好的形變恢復性、高循環(huán)穩(wěn)定性，表現(xiàn)出應變和壓敏導電性。為探究水凝膠在實際應用中的可能性，將CHS水凝膠固定在人體不同部位上進行實時檢測，通過測量CHS水凝膠的電阻變化率監(jiān)測水凝膠所受物理刺激的響應。將水凝膠傳感器置于手指，基于手指彎曲測試電阻變化監(jiān)測水凝膠的穩(wěn)定性，如圖12（a）所示，在反復彎曲手指，電阻變化率曲線保持一致，表明CHS水凝膠具有良好的可循環(huán)性，能夠靈敏檢測到手指的彎曲和伸展;圖12（b）是將CHS水凝膠貼合在手腕處，彎曲手腕產(chǎn)生的電阻變化率曲線，經(jīng)過10次循環(huán)，導電性能基本保持穩(wěn)定，說明CHS水凝膠傳感器能夠對關節(jié)變化產(chǎn)生的刺激識別進行大范圍監(jiān)測。圖12（c）是將水凝膠傳感器貼于咽喉處，喉部吞咽時CHS產(chǎn)生的電阻變化率曲線，循環(huán)曲線波形基本一致，由此可見CHS水凝膠具有較高的靈敏度，也可對喉嚨的小幅度運動進行監(jiān)測

圖12CHS水凝膠在人體皮膚表面的應用

Fig.12Application of CHS hydrogels on human skin surface

3結論

本文采用原位共聚法構筑了復合導電水凝膠（CHS），CHS水凝膠由聚丙烯酸/聚丙烯酰胺與導電炭黑/鹽酸多巴胺復合而成，研究不同CB和PDA濃度對水凝膠的力學和電學的影響，并對其電學性能、力學性能進行測試，得到如下主要結論：

a）將導電填料CB引入聚合物體系中，形成網(wǎng)狀結構，進而增強水凝膠的力學性能；與此同時，網(wǎng)絡狀CB為電子傳輸提供穩(wěn)定傳輸通道，因此電學性能增強b）PDA的引入增強了CB在水凝膠體系中的均勻分散，使得CB表面引入氨基和羥基，大大提升CB的親水性，進而促進CB在水溶液體系中的分散，提升CB與水凝膠聚合物基質的均勻結合，因而增強了CHS水凝膠的導電性能和力學性能，且PDA質量濃度為 4mg/mL 時復合導電水凝膠電導率和斷裂伸長強度達到最優(yōu)。

c）復合導電水凝膠CHS的拉伸的應變系數(shù)最高可達2.191，表現(xiàn)出優(yōu)異的靈敏度；在 50% 形變下，循環(huán)拉伸1500次后仍能保持較好的穩(wěn)定性。CHS具有高靈敏度、大檢測范圍、優(yōu)異的粘附性、良好的穩(wěn)定性以及保水性，在滿足柔性應變傳感器性能的基礎上，CHS水凝膠還可以靈敏監(jiān)測人體關節(jié)運動以及喉部吞咽動作。

綜上所述，本文通過引人高粘附性物質和親水性物質得到柔性導電水凝膠，具有高電導率、耐機械疲勞、可快速響應等特性，與人體皮膚具有較高的相容性和粘附性，這表明水凝膠在柔性可穿戴應變傳感器領域中具有極大的發(fā)展前景，

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Abstract：Hydrogels，as soft materials featuring three-dimensional crosslinked networks with high water content， have been extensively utilized in wearable strain sensing applications.To expand theapplication of hydrogels in flexible strain sensors，composite conductive hydrogels are prepared by in-situ polymerization to have high adhesive properties， mechanical stability， and high response sensitivity.

First，carbon black（CB）was added to DA/NaOH aqueous solution，and DA was oxidized and polymerized in situ on the surface of CB to form PDA-decorated CB（PDA-CB）． Second，acrylamide（AM） monomers，acrylic acid （AA）monomers，ammonium persulfate （APS），and N，N'-methylenebisacrylamide （BIS） were added to the PDA-CB dispersion as chemical initiators and crosslinkers，to form thegel precursor suspension.Finaly，glycerol was added to form a glycerol-water binary solvent system within the gel.After degassing the gel precursor suspension under vacuum at room temperature for 2 hours， the resulting suspension was used to produce a composite conductive hydrogel （CHS）.

The microscopic characterization of CHS precursor suspension revealed that carbon black particles were uniformly dispersed within the hydrogel matrix，exhibiting achain-like and network distribution，conducive to enhancing the electrical properties.With the increase of carbon black dosage，the stress experienced by the CB hydrogel at the same elongation increased，confirming the enhancement of mechanical strength through CB incorporation.However，when the carbon black content in the suspension exceeded a certain threshold，the mechanical and electrical properties of the hydrogel declined.This wasatributed to thefact thatan excessive amount ofcarbon black particles tended to aglomerate，leading to stressconcentration and subsequent fracture in the hydrogel.Furthermore，the agglomeration of carbon black within the hydrogel matrix hinderd electron transport inthe gel system，thereby reducing the conductivity of the hydrogel. In addition，dopamine hydrochloride（DA） was introduced andcould be coated on the surfaceof carbon black particles inan alkaline environment and polymerized in situ to form polydopamine （PDA），enhancing the recombination of carbon black particles and hydrogel matrix，and promoting theuniform dispersion ofcarbon black particles within the hydrogel matrix.The resulting CHS hydrogel exhibits high tensile elongation at break and adhesion/tear strength.The properties of he CHS hydrogel，prepared by incorporating DA into the CB hydrogel，demonstrate a significant enhancement.The composite conductive hydrogel CHS exhibits good adhesion to various substrates，and the strain coefficient can reach up to2.191 during the tensile process，showing excellent response sensitivity.It demonstrates good response stabilityunder different deformation levelsand frequencies，and good stabilityafter cyclic stretching for1，500 cycles under 50% deformation.

Keywords ： hydrogels; composite electrode; carbon black； strain sensing performance；human motion monitoring