預(yù)制缺陷尺寸對(duì)脫粘缺陷內(nèi)部形貌的影響研究

Study on the influence of prefabricated defect size on the internal morphology of debonding defects

XUN Guoli*， LI Yue， ZHOU Changgeng （Composite Materials Technology Center，AVIC Manufacturing Technology Institute，Beijing 100130）

Abstract：Carbon-fiber-reinforced bismaleimideresincompositelaminates withpre-fabricateddefectswere successfuly prepared.Theadhesive filmof thesameresin systemwasutilized to prepareadhesive specimenswith debonding defects throughtheadhesiveco-curing process.Ultrasonic C-scan technologywasused for non-destructive testing to confirm thelocationandsizeofdefects.Meanwhile，theinfluenceofthediameteranddepthof prefabricateddefectsontheinternal morphology of debonding defects was studied usingoptical microscopyand metalographic microscopy.Theresultsshowed thattheinternal morphologyofdefectscanbeclassified intothree types：theresin-filed typein whichtheadhesivefilm resinbasicallyfillsteinteriorofthedefectscompletely；thegas-flledtypeinwhichtheahesivefilmresinfillstheinteriorofthedefects，butthereisalargebubbleinside；andtheoutwarddifusiontypeinwhichtheadhesivefilmresinfilsthe interiorof the defects well，yet there area large number of voids distributed within it.

Keywords：adhesivedefects；internal morphology；adhesiveco-curing；adhesive joints；carbon fibercomposites

1引言

碳纖維樹(shù)脂基復(fù)合材料（CFRP）是以碳纖維為增強(qiáng)體、以樹(shù)脂為基體的結(jié)構(gòu)復(fù)合材料。CFRP具有高比強(qiáng)度、高比模量以及優(yōu)異的抗疲勞性能，因此被廣泛應(yīng)用于航空航天、船舶、車(chē)輛等領(lǐng)域。目前，熱壓罐/真空袋成型方法是主要采用的成型工藝，具有較好的工藝靈活性，能夠用于復(fù)雜和大型零件的制造，同時(shí)保證了成型質(zhì)量的穩(wěn)定性。碳纖維復(fù)合材料具有良好的可設(shè)計(jì)性，且正朝著大型化和整體化的方向發(fā)展。然而，由于結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和制造成本等因素的限制，連接結(jié)構(gòu)仍然是復(fù)合材料制件中不可避免的一部分。膠接共固化（或稱(chēng)共膠接）是一種廣泛應(yīng)用于制造連接結(jié)構(gòu)的成型工藝，先對(duì)膠接物固化，然后與膠粘劑及預(yù)成型被膠接物進(jìn)行膠接共固化。共膠接技術(shù)的主要優(yōu)點(diǎn)在于，與被連接件之間無(wú)應(yīng)力傳遞，有效避免了由于膠層剝離導(dǎo)致的接頭失效問(wèn)題。此外，這種連接方法還具有工藝簡(jiǎn)單、效率高和成本低等優(yōu)點(diǎn)。

膠接接頭的主要缺陷依據(jù)缺陷位置可分為界面缺陷、膠層缺陷和復(fù)材缺陷。界面缺陷以脫粘、弱粘為典型；膠層缺陷包括膠層孔隙、裂紋、厚度不均等；常見(jiàn)的復(fù)材缺陷有因膠接造成的纖維屈曲，以及復(fù)材內(nèi)部產(chǎn)生的分層或孔隙缺陷等。不同缺陷會(huì)對(duì)膠接接頭產(chǎn)生負(fù)面影響，包括接頭強(qiáng)度降低、應(yīng)力分布不均、疲勞性能下降等。為保證膠接接頭的整體強(qiáng)度，必須盡量避免內(nèi)部缺陷。本文聚焦共膠接接頭的界面缺陷中最為常見(jiàn)的脫粘缺陷，針對(duì)其內(nèi)部形貌進(jìn)行研究。盡管前人的研究已對(duì)脫粘缺陷進(jìn)行了深入探討，但對(duì)缺陷內(nèi)部形貌及其影響因素的研究仍稍顯不足。本文旨在填補(bǔ)這一研究空白。

2 實(shí)驗(yàn)及方法

2.1 實(shí)驗(yàn)材料

本實(shí)驗(yàn)以國(guó)產(chǎn)T300級(jí)碳纖維/雙馬來(lái)酰亞胺預(yù)浸料（ CCF300/QY9511 預(yù)浸料）為主材，其樹(shù)脂含量為 ，纖維體積含量 60% ，面密度為200g/m² ，固化后單層厚度為 0.125mm 。使用高溫固化雙馬來(lái)酰亞胺結(jié)構(gòu)膠膜（J-299高韌性雙馬結(jié)構(gòu)膠膜）作為膠粘劑，膠膜厚度為 0.2mm 。制備缺陷的材料為聚四氟乙烯布（FRS33玻纖增強(qiáng)聚四氟乙烯脫模布），單層厚度為 0.1mm 。

2.2 樣板的制備

使用CCF300/QY9511預(yù)浸料，按照 [?+45? ，0，-45，90，-45，0， +45 1的鋪層順序鋪疊層壓板，隨后在層壓板上按相同間隔布置缺陷。缺陷材料選擇聚四氟乙烯織物，根據(jù)實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)的缺陷深度，鋪放不同層數(shù)的聚四氟乙烯布。當(dāng)聚四氟乙烯布厚度較高且預(yù)浸料胚未能展平時(shí)，則需去除缺陷點(diǎn)位周邊的預(yù)浸料。本次實(shí)驗(yàn)中，缺陷尺寸選擇Φ5mm 、 Φ10mm 和 Φ15mm ，缺陷深度選擇0.5mm 、 1.0mm 和 1.5mm ，正交后共計(jì)獲得9個(gè)具有不同直徑和深度的缺陷。對(duì)上述9個(gè)缺陷進(jìn)行編號(hào)，按缺陷深度由淺至深的原則，將直徑為 5mm 的3個(gè)缺陷編號(hào)為 Φ5I 、 Φ5Π 和 Φ5III ，其余大小的缺陷依此類(lèi)推。

含有缺陷的層壓板胚料在一定工藝條件下固化，隨后去除聚四氟乙烯織物，獲得含有缺陷的樣板A。接著，制備具有相同鋪層的預(yù)浸料層壓板B，在未固化的預(yù)浸料層壓板與含缺陷的樣板之間鋪放一層J-299膠膜，并采用與固化相同的工藝條件進(jìn)行膠接共固化。

固化（共膠接）工藝參數(shù)：真空度 ?-95 kPa ，加壓 0.65MPa ，升溫至 125‰ ，保溫 30min ， 升溫至 185^°C ，保溫 60min ，升溫至 200^qC ，保溫 300min ，降溫至 ，泄壓。升降溫速率 ?1.5 C/min 。

2.3 測(cè)試與表征

采用UTK-T800HS超聲水浸檢測(cè)系統(tǒng)，進(jìn)行超聲C掃描。掃描速度 200m/s ，步進(jìn) 1mm 。針對(duì)獲得的C掃描結(jié)果，進(jìn)行閘門(mén)（Gate）調(diào)節(jié)。使閘門(mén)自動(dòng)識(shí)別界波之后的最高峰，并按照峰值高低繪制成圖。采用Stemi508體式光學(xué)顯微鏡，進(jìn)行細(xì)觀(guān)形貌觀(guān)查。針對(duì)在光學(xué)顯微鏡中觀(guān)測(cè)到的形貌特征，進(jìn)一步采用SmartZoom5超景深顯微鏡進(jìn)行微觀(guān)形貌觀(guān)察。

2.4 結(jié)果與討論

2.4.1 缺陷深度及名義體系的計(jì)算

由于聚四氟乙烯具有一定的壓縮性能，并且在層壓板成型過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生一定的變形，因此需要對(duì)缺陷深度進(jìn)行復(fù)查。采用深度尺對(duì)層板A上的缺陷進(jìn)行深度測(cè)量，結(jié)果匯總?cè)绫?所示。為簡(jiǎn)化分析，缺陷被視為標(biāo)準(zhǔn)圓柱體，根據(jù)相關(guān)公式計(jì)算其名義體積。

2.4.2無(wú)損檢測(cè)確定缺陷位置及尺寸

使用水浸超聲C掃描對(duì)膠接樣板進(jìn)行檢測(cè)。通過(guò)閘門(mén)調(diào)節(jié)，使軟件識(shí)別界波之后的最高波峰幅值，結(jié)果如圖1所示。超聲波自試樣上表面入射后，每經(jīng)過(guò)試樣內(nèi)部的一個(gè)界面（或表面）會(huì)產(chǎn)生一個(gè)反射波，返回上表面后被探頭接收。在入射能量固定的條件下，試樣內(nèi)部的結(jié)構(gòu)越簡(jiǎn)單，從試樣下表面返回的反射波（底波）能量越高[10]

在圖1中可以清晰識(shí)別到9個(gè)缺陷，可以與層板A上的預(yù)制缺陷形成對(duì)應(yīng)。在缺陷周?chē)梢杂^(guān)察到非缺陷區(qū)，其幅值高度約為 65%～90% 。此時(shí)，軟件識(shí)別的最高峰值為底波。由于膠接區(qū)存在界面，入射能量會(huì)有一定的損失。此外，膠膜層的厚度差異等因素導(dǎo)致各處的底波幅值也不盡相同。在9個(gè)缺陷附近，可以看到幅值高度約在 40% ＼～65% 之間的圓形區(qū)域。這是由于膠膜層在缺陷附近逐漸增厚，導(dǎo)致膠膜層吸收的能量逐漸增加，而底波幅值逐漸降低。

在缺陷內(nèi)部可以識(shí)別到 10%～100% 不等的幅值，這是因?yàn)槿毕輧?nèi)部填充了膠膜樹(shù)脂，內(nèi)部結(jié)構(gòu)發(fā)生了復(fù)雜的變化。在某些界面處的入射波表現(xiàn)出強(qiáng)烈反射，以至于沒(méi)有足夠能量繼續(xù)探測(cè)下方的界面，表現(xiàn)為較高的反射波形；而在另一些區(qū)域，由于入射波的能量可以分散在多個(gè)界面，導(dǎo)致幅值較低。

2.4.3 缺陷內(nèi)部形貌的光學(xué)觀(guān)測(cè)

通過(guò)光學(xué)顯微鏡觀(guān)察缺陷內(nèi)部的結(jié)構(gòu)，可以將其形貌大致分為樹(shù)脂填充型、氣體填充型和向外擴(kuò)散型三種類(lèi)型。

總體來(lái)看，樹(shù)脂填充型缺陷內(nèi)部幾乎完全被樹(shù)脂填充，但在缺陷的邊緣區(qū)域仍可見(jiàn)少量空隙，這是由缺陷內(nèi)部的氣體在固化壓力作用下被擠壓而產(chǎn)生，觀(guān)測(cè)結(jié)果如圖2所示。此外，在深度較大的兩個(gè)缺陷樣品中，下方的層壓板B出現(xiàn)了向缺陷內(nèi)部變形的現(xiàn)象。這是因?yàn)楣袒瘔毫νㄟ^(guò)真空袋施加在制件上，并逐層傳遞至制件內(nèi)部。因此，層壓板B處于缺陷正下方的部分，受到的固化壓力并非直接來(lái)自層壓板A，而是通過(guò)缺陷中的樹(shù)脂傳遞而來(lái)。在深度較低的缺陷中，這種變形趨勢(shì)并不明顯，表明較厚的樹(shù)脂對(duì)壓力傳遞存在負(fù)面效應(yīng)。

從宏觀(guān)上看，氣體填充型缺陷內(nèi)部雖然大部分區(qū)域被膠膜樹(shù)脂占據(jù)，但中間部分留有一個(gè)體積較大的氣泡。同時(shí)，在缺陷的邊緣區(qū)域也存在體積較小的空隙。其內(nèi)部形貌如圖3所示。氣體在缺陷內(nèi)部匯聚，產(chǎn)生一個(gè)大氣泡，可能是由于缺陷整體體積較大，氣體無(wú)法壓縮成微小的空隙。而在缺陷外圍，固化壓力較大導(dǎo)致氣體無(wú)法逸出，最終形成氣泡。

向外擴(kuò)散型缺陷內(nèi)部雖然被膠膜樹(shù)脂填充良好，但有大量空隙分布在缺陷內(nèi)部各處。產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因可能由兩方面因素共同作用導(dǎo)致。當(dāng)缺陷體積較大時(shí)，涌入缺陷內(nèi)部的樹(shù)脂更多。而且具有一定粘度的樹(shù)脂在缺陷內(nèi)部發(fā)生流變時(shí)，由于缺陷體積較大各方向不易達(dá)成平衡，故無(wú)法在中央維系一個(gè)較大的氣泡。這為氣體排除提供了條件，導(dǎo)致部分氣體被排出到缺陷外部。

上述情況表明，當(dāng)缺陷直徑較小時(shí)，膠膜對(duì)缺陷內(nèi)部的滲透性較好。在固化壓力的作用下，缺陷內(nèi)部的氣體被壓縮并最終留存于邊角。當(dāng)缺陷的直徑和整體體積較大時(shí)，氣體受到限制，不易釋放，表現(xiàn)為大的氣泡。如果缺陷的整體體積足夠大，內(nèi)部的氣體能夠逸出到缺陷外部，導(dǎo)致缺陷內(nèi)部看似被膠層完全填充，但在膠層內(nèi)部則會(huì)出現(xiàn)大面積的裂隙。

2.4.4 缺陷內(nèi)部形貌的精細(xì)觀(guān)測(cè)

對(duì)光學(xué)顯微鏡觀(guān)察到的缺陷內(nèi)部形貌進(jìn)行了金相顯微鏡分析。如圖5所示，在樹(shù)脂填充型缺陷的邊緣區(qū)域有氣體蓄積產(chǎn)生的空隙[]。這是由于該處固化過(guò)程中所承受的壓力相對(duì)較低所致。此外，在缺陷內(nèi)部填充的樹(shù)脂中可以觀(guān)察到顯著的流動(dòng)紋理，這些紋理是膠膜樹(shù)脂在固化過(guò)程中向缺陷內(nèi)部擴(kuò)散留下的痕跡。但在這些樹(shù)脂中并未觀(guān)測(cè)到氣泡，由于缺陷體積較小固化壓力可以良好傳遞，缺陷內(nèi)部的氣體在壓力作用下集中在缺陷內(nèi)部的低壓區(qū)，即缺陷邊緣，導(dǎo)致了這種內(nèi)部形貌的出現(xiàn)。

氣體填充型缺陷的內(nèi)部形貌如圖6所示。氣體集中形成的氣泡在金相顯微鏡下呈現(xiàn)為黑色氣泡狀形態(tài)。與小型空隙不同的是，氣泡的邊緣更為模糊，這是由于氣泡體積較大導(dǎo)致。如圖7所示，向外擴(kuò)散型缺陷的內(nèi)部可以觀(guān)測(cè)到大型空隙的分布趨勢(shì)與樹(shù)脂的流動(dòng)紋理基本吻合，這有力證明了在固化壓力作用下的樹(shù)脂流動(dòng)是產(chǎn)生不同缺陷形貌的推動(dòng)力。

3結(jié)語(yǔ)

（1）基于對(duì)帶有預(yù)制缺陷的層壓板A的制備，采用共膠接工藝制備了含有膠接缺陷的試板。通過(guò)超聲C掃檢測(cè)技術(shù)確認(rèn)了缺陷位置、尺寸等信息，這些信息可以與層壓板A上的缺陷對(duì)應(yīng)。

（2）針對(duì)缺陷內(nèi)部形貌展開(kāi)深入研究，發(fā)現(xiàn)其內(nèi)部形態(tài)可分為樹(shù)脂填充型、氣體填充型和向外擴(kuò)散型三種。

（3）通過(guò)金相顯微鏡進(jìn)行細(xì)致觀(guān)察，發(fā)現(xiàn)大體積缺陷內(nèi)部的膠膜樹(shù)脂具有流動(dòng)紋理，而且內(nèi)部空隙和流動(dòng)紋理具有相同的分布趨勢(shì)，這證明固化壓力所致的樹(shù)脂流動(dòng)是形成缺陷內(nèi)部不同形貌的主要推動(dòng)力。

（4）三種不同的形態(tài)與缺陷的名義體積存在一定的相關(guān)性。當(dāng)缺陷的名義體積約在 100mm³ 或更低時(shí)，其內(nèi)部形貌表現(xiàn)為數(shù)值填充型；當(dāng)名義尺寸在 100～500mm³ 之間時(shí)，缺陷內(nèi)部表現(xiàn)為氣體填充型；當(dāng)名義尺寸超過(guò) 500mm³ 時(shí)，缺陷內(nèi)部則表現(xiàn)為向外擴(kuò)散型。然而，這一假設(shè)仍缺乏進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)證明其關(guān)聯(lián)存在必然性，還需通過(guò)后續(xù)研究進(jìn)一步驗(yàn)證。

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