氧化鎢-氧化鋅憶阻器的制備及其神經突觸特性

李守亮 岳文靜 李陽

文章編號：1671-3559（2024）03-0362-07DOI：10.13349/j.cnki.jdxbn.20230419.001

摘要： 為了實現憶阻器在神經形態計算中的應用，采用射頻磁控濺射技術，在氧化銦錫導電玻璃襯底上依次生長氧化鎢、 氧化鋅異質結的阻變層和銀頂電極，制備氧化鎢-氧化鋅憶阻器，對制得憶阻器的結構、 化學組成及電學性能進行表征和測試。結果表明： 制得的憶阻器具有類似生物的神經突觸特性，阻變行為由界面勢壘調控機制主導作用； 制得的憶阻器交叉陣列用于分類識別的平均正確率達到86.3%，接近中央處理器網絡的平均正確率87.4%，可用于神經形態計算。

關鍵詞： 憶阻器； 神經突觸； 射頻磁控濺射； 神經形態計算； 分類識別； 神經網絡

中圖分類號： TN303

文獻標志碼： A

開放科學識別碼（OSID碼）：

Preparation of Tungsten Oxide-Zinc Oxide

Memristor and Its Neural Synaptic Property

LI Shouliang， YUE Wenjing， LI Yang

（School of Information Science and Engineering， University of Jinan， Jinan 250022， Shandong， China）

Abstract： To realize application of memristors in neuromorphic computation， resistive layers of tungsten oxide and zinc oxide heterogeneous junction as well as a silver top electrode were grown on an indium tin oxide conductive glass substrate by using radio frequency magnetron sputtering technology， and a tungsten oxide-zinc oxide memristor was prepared. Structure， chemical composition， and electrical properties of the prepared memristor were characterized and tested. The results show that the prepared memristor has neural synaptic property similar to biology， and the resistive behavior is dominated by interfacial barrier regulation mechanism. The average accuracy of the prepared memristor cross array for classification recognition is 86.3%， which is close to that of central processing unit network 87.4%， and it can be used for neuromorphic computation.

Keywords： memristor; neural synapse; radio frequency magnetron sputtering; neuromorphic computation; classification recognition; neural network

隨著人工智能技術的快速發展， 大模型的訓練和推理過程中計算力的需求變得更加迫切， 現有計算機系統面臨愈發嚴峻的挑戰。 傳統的基于馮·諾伊曼架構的計算機具有存儲單元和處理單元分離結構的限制， 因此在面對超大規模計算需求時， 逐漸暴露出內存墻和功耗墻等問題［1-3］， 這些問題使得通過堆疊計算單元和存儲單元來提升計算力方式的性能損失和功耗較大。千億級的神經元及其復雜

收稿日期： 2023-03-08????????? 網絡首發時間：2023-04-20T16：27：48

基金項目： 國家自然科學基金項目（62174068）

第一作者簡介： 李守亮（1997—），男，山東臨沂人。碩士研究生，研究方向為憶阻器。E-mail： wrmtls@163.com。

通信作者簡介： 李陽（1987—），男，黑龍江牡丹江人。教授，博士，博士生導師，研究方向為憶阻器與柔性傳感器。E-mail： ise_liy@

ujn.edu.cn。

網絡首發地址： https：//kns.cnki.net/kcms/detail/37.1378.N.20230419.1757.002.html

的網絡連接結構使得人腦能夠高效地完成復雜的任務， 并且功耗極小［4］，因此，模擬人腦結構的神經形態計算系統提供了存算一體、 高計算效率和低功耗的新型計算模型［5-8］，成為構建下一代計算架構的重要方式。其中，神經突觸是實現人腦神經形態計算最為重要的特性。為了模擬生物神經突觸的特性，研究者們提出了多種器件，例如憶阻器［9］、 薄膜晶體管［10］和鐵電存儲器［11］。憶阻器是一種兩端的無源器件，其中的兩端相當于生物神經突觸結構中的突觸前膜和突觸后膜。通過施加合適的電脈沖信號，可以實現憶阻器電導的連續變化， 這種變化與生物神經突觸的表現相似［12-13］。由于憶阻器具有結構簡單、 與互補金屬氧化物半導體（CMOS）工藝兼容的制備工藝、 類似人腦的低功耗和優良的電學性能等優點， 在模擬生物神經突觸領域被廣泛研究， 并被用于實現類似生物神經突觸的特性， 例如尖峰參數依賴可塑性、 短時程突觸可塑性和長時程突觸可塑性［14-16］。基于憶阻器構建的人腦神經形態計算系統為構建更為復雜的人腦智能系統提供了可靠的基礎。

本文中首先采用射頻磁控濺射技術制備基于氧化鎢-氧化鋅異質結的阻變層的電子神經突觸憶阻器； 然后通過電學測試驗證憶阻器的神經突觸特性， 并結合理論知識分析憶阻器的阻變機制； 最后， 結合憶阻器的長時程突觸可塑性構建神經網絡用于分類識別任務， 探索憶阻器用于神經形態計算的可行性。

1? 實驗

1.1? 氧化鎢-氧化鋅憶阻器的制備

1）依次使用丙酮、 乙醇和去離子水在超聲波作用下清洗商用氧化銦錫（ITO）導電玻璃， 清除ITO襯底表面的油污和雜質顆粒。 然后， 使用氮氣吹干以獲得清潔干燥的襯底。 腔室抽真空至壓強為3.5×10-3 Pa， 通入體積流量為30 mL/min的氬氣保護，在工作壓強為1.4 Pa、 交流功率為100 W的條件下，使用氧化鋅靶材濺射25 min獲得氧化鋅薄膜。

2）腔室抽真空至壓強為3.5×10-3 Pa，通入體積流量分別為25、 5 mL/min的氬氣和氧氣，在工作壓強為1.4 Pa、 直流功率為80 W的條件下，使用金屬鎢靶材濺射15 min獲得氧化鎢薄膜。

3）在直流濺射功率為50 W、 體積流量為25 mL/min的氬氣保護下， 借助金屬掩膜板的修飾制備直徑為0.2 mm的銀圓頂電極， 完成基于氧化鎢-氧化鋅異質結憶阻器的制備。

1.2? 氧化鎢-氧化鋅憶阻器的測試表征

使用掃描電子顯微鏡（SEM， Regulus-8100型）對氧化鎢-氧化鋅憶阻器微觀形貌進行表征， 得到器件的結構信息。 使用X射線光電子能譜分析儀（XPS， AXISSUPRA型）對氧化鎢、 氧化鋅薄膜的化學組成進行分析。 XPS能譜通過Shirley方法標注并消除背景，使用高斯函數擬合獲取元素軌道分峰結果。使用半導體分析儀（Keithley 2602B型、 B1500型）和探針臺測試器件的電學性能， 通過施加不同的電信號測試器件的神經突觸特性。

2? 結果與討論

2.1? 氧化鎢-氧化鋅憶阻器的結構與表征

圖1所示為氧化鎢-氧化鋅憶阻器的結構、 微觀形貌及氧化鎢、 氧化鋅薄膜的X射線光電子能譜（XPS）分析結果。 由圖1（a）可以看出， 該憶阻器采用垂直的三明治結構， 由銀圓頂電極、 氧化鎢和氧化鋅異質結的阻變層、 ITO導電玻璃的底電極組成。 從圖1（b）中可以看出，氧化鎢、 氧化鋅薄膜厚度均勻，厚度約為150 nm。從鎢（W）元素的XPS能譜圖圖1（c）中可以看出，W4f軌道的能譜可以反卷積出2個峰，分別為W4f7/2（結合能為35.6 eV）和W4f5/2（結合能為37.7 eV）光電子峰，表明成功制備出氧化鎢薄膜［17］。 從鋅（Zn）元素的XPS能譜圖［圖1（d）］中可以看出，Zn2p軌道的能譜的反卷積包括Zn2p3/2（結合能為1 021.3 eV）和Zn2p1/2（結合能為1 044.4 eV）2個光電子峰［18］，表明形成了Zn—O鍵，制備出純的氧化鋅薄膜。

2.2? 氧化鎢-氧化鋅憶阻器的電學性能

底電極ITO接地，電壓施加在銀頂電極上，通過施加不同類型的電壓信號（掃描電壓、 脈沖信號等）研究器件的電學性能，用以評估并模擬類似生物神經突觸的特性和功能。

2.2.1? 伏安特性曲線

在銀頂電極施加連續10次正向（從0 V到1 V到0 V）或負向（從0 V到-1 V到0 V）掃描電壓（電壓步進為0.025 V，單點掃描時間為40 ms）探索器件的電學性能，初步驗證器件模擬生物神經突觸特性的潛在可行性，結果見圖2。由圖2（a）可知，

在施加連續正向掃描電壓的過程中，憶阻器的響應電流逐漸增大，對應于器件的電導逐漸增大。由圖2（b）可知，在施加連續負向掃描電壓的過程中，憶阻器的響應電流逐漸減小，對應于器件的電導逐漸

減小。不同于傳統的數字型憶阻器， 該憶阻器電導的漸進式變化過程與生物神經突觸在生物信號刺激下的漸進式權重促進和抑制過程相似， 具有基本的突觸特性， 為進一步探索憶阻器更為復雜的突觸特性并將

負向電壓掃描伏安特性曲線

其應用于神經形態計算提供了可靠的基礎。

2.2.2? 突觸可塑性

神經突觸由突觸前膜、 突觸間隙和突觸后膜構成。 突觸連接的強度與施加于突觸前、 后膜的脈沖的強度、 頻率和持續時間密切相關， 被稱為尖峰參數依賴可塑性［19-20］。 通過對氧化鎢-氧化鋅憶阻器施加不同參數（脈沖幅度、 脈沖寬度和脈沖時間間隔）的調制脈沖信號來研究器件的尖峰參數特性。 首先， 固定脈沖寬度和脈沖時間間隔（40、 10 ms）， 對器件施加不同幅度（0.6、 0.8、 1.0 V）的連續20個脈沖，結果見圖3（a）； 其次， 固定脈沖幅度和脈沖時間間隔（1 V， 30 ms）， 向器件施加不同脈沖寬度（20、 30、 40 ms）的連續20個脈沖，結果見圖3（b）； 最后， 固定脈沖幅度和脈沖寬度（1 V， 30 ms）， 向器件施加不同脈沖時間間隔（20、 40、 60 ms）的連續20個脈沖， 結果見圖3（c）。 由圖可知， 更大的脈沖幅度和脈沖寬度以及更小的脈沖間隔對應更大的電導的變化率， 表明氧化鎢-氧化鋅憶阻器具有與生物神經突觸相似的尖峰參數依賴可塑性， 為器件權重的調控提供了多樣的調制方式。

雙脈沖促進（PPF）和雙脈沖抑制（PPD）是一種短時程突觸可塑性， 也被稱為短期記憶， 是指在神經元突觸傳遞過程中， 前一次脈沖對后續脈沖的傳遞產生PPF和PPD的效應。 PPF和PPD可以通過公式P=［（I2-I1）/I1］×100%量化其促進或抑制程度， 其中P為PPF或PPD系數， I1、 I2分別為第1、 2次脈沖刺激后的電流［21-22］。 氧化鎢-氧化鋅憶阻器的短時程突觸可塑性實驗結果如圖4所示。由圖4（a）可以看出， 調整脈沖信號的時間間隔t， 施加2個正電壓短脈沖（脈沖幅度為1 V， 脈沖寬度為50 ms）， 器件存在I2>I1的促進效應，隨著間隔時間

的增大第2個脈沖受第1個脈沖的影響逐漸衰減。 將原始數據通過指數衰減方程P（t）=C1exp（-t/τ1）+C2exp（-t/τ2）進行擬合， 其中P（t）為PPF或PPD系數隨時間間隔t的變化， C1、 C2為初始促進程度， τ1、 τ2為衰減系數， 用以描述初始脈沖對第2個脈沖影響的衰減程度。 數據的擬合結果中τ1、 τ2分別為123、 1 274 ms。 由圖4（b）可以看出， 施加2個負電壓脈沖（脈沖幅度為-1 V，脈沖寬度為50 ms）， 器件存在I2

長時程突觸可塑性是指經過重復的脈沖信號刺激后， 突觸連接的強度出現相對持久性變化， 從而形成長期的記憶效應。 相比于短期記憶可塑性， 長期記憶可塑性具有更強的連接強度和更長的記憶時間［23-24］。 在實驗中， 對氧化鎢-氧化鋅憶阻器施加連續200個正向和負向電壓脈沖（脈沖寬度50 ms， 脈沖間隔10 ms， 脈沖幅度0.5 V）， 驗證器件的長時程突觸可塑性，結果如圖5所示。從圖5（a）中可以看出，在連續正電壓脈沖的促進過程中，器件的

電導逐漸增大并趨向于飽和， 表示突觸的長時程促進。從圖5（b）中可以看出： 在連續負電壓脈沖的抑制過程中， 器件的電導逐漸減小并趨向于飽和， 表示突觸的長時程抑制； 進行10次重復實驗， 驗證了器件長時程促進和長時程抑制具有較好的可重復性。 從圖5（c）中可以看出， 通過對器件施加不同電壓（0.5、 0.7、 1.0、 1.2 V）的200個連續正向脈沖后， 使用0.1 V的讀電壓獲取電導值的衰減情況， 結果表明，器件在不同的電壓脈沖參數下具有明顯的區分度， 且超過10 s后電導仍然具有較大的記憶量。 綜上，該憶阻器具有長時程突觸可塑性， 可以模擬人類大腦中的學習和記憶過程， 為實現神經形態計算提供了基礎。

對氧化鎢-氧化鋅憶阻器的電壓U-電流I曲線進行擬合，分析器件的載流子傳輸機制和阻變機制，如圖6所示。從圖6（a）中可以看出，該憶阻器具有明顯的整流特性，且電流呈現漸進式變化，因此認為該憶阻器的阻變機制為界面勢壘效應，而非傳統的導電細絲的整體效應［25-26］。由圖6（b）可見，對正向掃描過程的高電壓區進行擬合，發現曲線具有U1/2和ln I的線性關系，表明器件具有肖特基發射一樣的載流子輸運機制。為了分析器件的界面勢壘，根據公式f（ln I， 0）=ln（AA*T2）-qB/（kT），其中， f為截距，A為電極的傳導面積，A*為有效查森系

數，T為熱力學溫度，k為玻爾茲曼常數，q為電荷量， B為肖特基勢壘， 對連續的正向掃描曲線進行擬合，從擬合曲線的截距f提取勢壘。從圖6（c）中可以看出，隨著掃描次數的增加，擬合曲線的截距逐漸增大，表明憶阻器的界面勢壘降低，電導增大，因此可以認為該憶阻器具有界面勢壘主導的阻變機制。可以從氧空位和氧離子的角度來對阻變機制進行更加直觀的描述。在氧化鎢薄膜、 氧化鋅薄膜制備的過程中，薄膜具有豐富的氧空位和氧離子，在電壓正向掃描過程中，界面處的氧空位和氧離子向電極端擴散，導致界面處勢壘的減小，憶阻器電導增大；而在電壓負向掃描過程中，氧空位和氧離子向界面處移動，導致界面處勢壘的增大，憶阻器電導減小。由于受到熱力學作用，移動到電極兩端的氧空位和氧離子會自發的向界面處擴散，因此憶阻器表現出電導權重的遺忘過程。

3? 神經形態計算可行性分析

基于氧化鎢-氧化鋅憶阻器的長時程神經突觸可塑性，包括長時程促進（LTP）和長時程抑制（LTD），搭建用于模擬神經網絡分類功能的憶阻器交叉陣列如圖7（a）所示。實驗中訓練3層深度神經網絡（DNN）用于圖像分類識別任務。DNN包含784個輸入神經元，50個隱藏層神經元和10個輸出層神經元。網絡選取Fashion-MNIST數據集作為分類識別任務的數據集，其中60 000張圖片作為訓練集，10 000張圖片作為測試集。采用電壓脈沖更新憶阻器網絡的電導權重，將中央處理器網絡的權重映射為憶阻器交叉陣列網絡的歸一化電導權重［27-30］。在權重映射過程中，將中央處理器網絡權重進行4 bit量化，將量化后的4 bit映射為歸一化的憶阻器的16個電導狀態，并基于基爾霍夫定理和矩陣運算的形式等效原理，搭建的交叉陣列可實現矩陣運算的一步操作式快速運算。由于神經形態計算具有存算一體的特性，因此可以實現分類識別任務的快速計算。平均正確率迭代曲線如圖7（b）所示。由圖可知，在網絡的訓練過程中，隨著迭代次數的增加，憶阻器網絡的平均正確率逐步趨于穩定，最終達到86.3%，與中央處理器網絡的87.4%十分接近。憶阻器網絡的平均正確率低于中央處理器網絡的原因主要是： 1）對中央處理器網絡權重進行4 bit量化映射帶來的量化誤差； 2）憶阻器的熱噪聲誤差； 3）模數轉化器讀取計算結果的測量誤差。同時， 為了驗證憶阻器網絡對物品的分類性能，實驗

用于分類識別的模擬結果

得到分類識別混淆矩陣如圖7（c）所示。由圖可以看出，憶阻器網絡對除第7類物品外，都能達到大于75%的正確率。憶阻器網絡對第7類物品的較低的識別正確率歸因于DNN并不能很好地提取第7類物品的特征，即使是中央處理器網絡也不能實現較高的識別正確率。綜上所述，氧化鎢-氧化鋅憶阻器能夠有效地應用于神經形態計算，為未來研制專用化、模塊化和小型化的神經網絡芯片提供了一種思路。

4? 結語

本文中制備的氧化鎢-氧化鋅憶阻器是一種具有良好突觸特性的憶阻器。器件模擬實現了尖峰參數依賴可塑性、短時程突觸可塑性和長時程突觸可塑性。通過電流-電壓掃描曲線擬合驗證了該憶阻器的界面勢壘調控的阻變機制。結合器件的長時程突觸可塑性搭建憶阻器交叉陣列模擬神經網絡在Fashion-MNIST數據集上進行分類識別，平均正確率達到86.3%，與中央處理器網絡性能接近。綜上所述，氧化鎢-氧化鋅憶阻器是一種具有類似生物的神經突觸可塑性的憶阻器，為未來憶阻器構建存算一體的神經網絡提供了新的思路。

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（責任編輯：劉? 飚）