反旋雙色橢圓偏振激光場中Ar原子的非序列雙電離

葛振杰 蘇旭 白麗華

(上海大學理學院物理系,上海 200444)

利用經典系綜方法研究了不同橢偏率的反旋雙色橢圓偏振(two-color elliptically polarized,TCEP)激光場中Ar 原子非序列雙電離(nonsequential double ionization,NSDI)的電子關聯特性和再碰撞動力學.不同于反旋雙色圓偏振激光場,反旋TCEP 激光場不再具有空間對稱性,返回電子主要從一個方向返回母離子,從而導致電子動量分布表現出很強的不對稱性.數值結果顯示隨著橢偏率的增大,Ar 原子NSDI 的產量逐漸減小,并且電子對在橢圓偏振激光場長軸方向上的關聯電子動量分布,從主要位于第一和第三象限的正相關逐漸演變為主要位于第二和第四象限的反相關.通過對不同特征時間的統計分析表明,隨著橢偏率的增大,旅行時間和返回電子的重碰撞能量逐漸減小,而延遲時間卻增大,這是電子對關聯特性發生變化的主要原因.此外,進一步分析發現,無論是“短軌跡”還是“長軌跡”,橢偏率的增大都會使兩個電子由同向出射逐漸轉變為反向出射,這表明橢偏率和旅行時間都影響著電子的出射方向.

1 引言

近年來,隨著激光技術的發展,強激光場中原子分子的動力學問題越來越受到關注[1,2].當原子、分子與強激光場相互作用時,可以發現許多新的物理現象,如閾上電離[3-5]、強場光電子全息[6,7]、高次諧波的產生[8,9]和非序列雙電離(nonsequential double ionization,NSDI)[10-12]等.近幾十年來,由于NSDI 中存在強烈的電子關聯現象[13-15],如碰撞激發電離(recollision-induced direct ionization,RII)[16,17]、碰撞激發場致電離(recollision-induced excitation with subsequent field ionization,RESI)[18]和NSDI 的多重碰撞[19]等,而引起研究人員的關注.

在強激光場與原子、分子相互作用時,NSDI過程可以用三步模型來解釋[20,21].首先,當原子、分子處于強激光場中時,第1 個電子(返回電子)通過隧穿電離釋放出來[22],然后釋放的電子在激光場的驅動下回到母離子附近,并與第2 個電子(束縛電子)發生重碰撞[20,23].在這個過程中,由于兩個電子發生了重碰撞,返回電子會將部分能量傳遞給束縛電子,束縛電子可能會發生RII 或RESI.由于重碰撞過程的存在,NSDI 中兩個電子的行為存在關聯性,對此人們進行了大量的理論和實驗研究[24,25].早期,NSDI 經常發生在線偏振激光場驅動原子的情況下,而對于橢圓偏振激光場和圓偏振激光場,由于旋轉的電場會帶來橫向的漂移速度,使返回電子遠離母離子,進而阻止了重碰撞過程[26,27].所以研究主要集中于線偏振激光場和平行雙色激光場來驅動NSDI.近年來,由兩個不同頻率的圓偏振激光場組成的雙色圓偏振激光場(two-color circularly polarized,TCCP)得到了廣泛關注[28,29],由于其具有特殊的電場結構和更多的可調參數,故對TCCP 激光場的研究成為熱點之一[30-33].其中,Eichmann等[34]在實驗上驗證TCCP激光場驅動高次諧波的發射.隨后,Li等[35]發現反旋TCCP 激光場有助于提高O2分子NSDI 的產量.Peng 和Bai[36]也發現了反旋TCCP 激光場中存在與線偏振激光場中相似的標度定律.然而,由于反旋TCCP 激光場具有空間對稱性,返回電子可以從多個方向返回母離子,因此不利于對重碰撞過程的理解[37].而反旋雙色橢圓偏振(two-color elliptically polarized,TCEP)激光場打破了這種對稱性,所以可以預測電子行為在反旋TCEP 激光場中與在反旋TCCP 激光場中會有較大的不同[38].最近,很多工作聚焦于在TCEP 激光場中研究高次諧波的產生和閾上電離,并且,現在對于反旋TCEP 激光場中NSDI 的研究也正在如火如荼的進行[37-41].

本文采用經典系綜方法研究了反旋TCEP 激光場中Ar 原子的NSDI,其中,反旋TCEP 激光場由兩個相同橢偏率的橢圓偏振激光場組成.研究表明,由于反旋TCEP 激光場不具有空間對稱性,返回電子主要從一個方向返回母離子,從而導致電子的動量分布表現出很強的不對稱性[37].并且隨著橢偏率的增大,Ar 原子NSDI 的產量逐漸減小,電子對主要的關聯特性也從正相關逐漸演變成反相關.此外,橢偏率和旅行時間都影響著重碰撞時刻電子動量的分布形式,也就是兩者都會影響兩個電子的發射方向.

2 理論方法

本文采用基于Eberly 提出的經典系綜方法[42,43],這種方法得到的NSDI 結果與許多實驗觀察到的現象十分吻合[44,45].Ar 原子的哈密頓量可以寫為(除特殊說明,文中物理量均采用原子單位)

式中,He是無外加激光場時,Ar 原子的總能量(第1 電離能與第2 電離能之和);ri和pi代表兩個電子的位置和動量;是電子與母離子之間的庫侖勢;Vee(r1,r2)=是電子與電子之間的庫侖勢.這里設置軟核參數a(a=1.5)和b(b=0.05),其中,a是為了使體系更加穩定,避免電子發生自電離,b是為了使結果更加接近電子間的相互作用,避免物理奇點的產生.Ar 原子在外部激光場中的哈密頓量表示為

本文使用的組合激光場為E(t)=E800(t)+E400(t),其中E800(t)和E400(t) 分別為波長為800 nm (ω800=0.057)和400 nm (ω400=0.114)的橢圓偏振激光場.兩個橢圓偏振激光場表示為

其中,x和y分別為x方向和y方向上的單位向量;E0是組合激光場的振幅;ε為兩個橢圓偏振激光場的橢偏率;γE=1,表示兩個橢圓偏振激光場的振幅相同;f(t)=sin2(πt/NT) 是脈沖包絡函數,T是光學周期(o.c.),N為光學周期數,本文中取N=16.在我們的計算中,兩個電子的運動由哈密頓正則方程組求解:

方程(5)可以通過4—5 階龍格庫塔算法求解.兩個電子的初始位置和動量都滿足高斯分布,確保總能量為正.為了得到初始系綜,我們讓電子自由演化足夠長的時間(100 a.u.),使電子的位置和動量保持穩定.之后加入外部激光場,所有的電子在外部激光場的作用下開始演化,直至激光脈沖結束.若兩個電子的能量在脈沖結束時都大于0,則記錄為一次雙電離事件[46].

3 結果與討論

本文通過數值模擬得到了不同橢偏率下反旋TCEP 激光場的電場E(t) 和負矢勢曲線-A(t),如圖1(a)—(d)所示,其中橫軸和縱軸分別表示反旋TCEP 激光場的電場E(t) 和負矢勢-A(t) 在橢圓偏振激光場長軸方向(x方向)上的分量和在橢圓偏振激光場短軸方向(y方向)上的分量.可以看到隨著橢偏率的增大,電場形狀和負矢勢的形狀越來越符合三葉草狀結構和三角形狀結構,這是因為反旋TCEP 激光場是由兩個橢圓偏振激光場組合而成.與之前的反旋TCCP 激光場不同的是,反旋TCEP 激光場每個波瓣幅值和波瓣之間的夾角不再相同[30-32,35,47].圖1(e)為Ar 原子在不同橢偏率的反旋TCEP 激光場下,雙電離(double ionization,DI)產量隨激光強度的變化曲線,其中橫軸表示激光強度,縱軸表示雙電離產量.而在圖1(e)中可以清楚觀察到較為明顯的“膝蓋”結構,這說明在反旋TCEP 激光場中存在NSDI 現象.并且可以發現NSDI 依賴于橢偏率,隨著橢偏率的增大,Ar 原子NSDI 的產量逐漸減小.考慮到反旋TCEP 激光場不同于反旋TCCP 激光場具有空間對稱性,因此,返回電子主要從一個方向返回母離子[37],這是因為隨著橢偏率的增大,在返回電子返回母離子方向上的電場強度會減弱,進而造成其重碰撞事件發生的概率減小,所以其NSDI 的產量也會逐漸減小.為了較好地研究Ar 原子在不同橢偏率下反旋TCEP 激光場中的NSDI,在“膝蓋”結構所對應激光強度的范圍內,選取I0=4×1014W/cm2的激光強度.

圖1 (a)—(d)不同橢偏率下,反旋TCEP 激光場的電場結構和負矢勢曲線,三瓣代表電場結構,三角形代表反旋TCEP 激光場的負矢勢;(e)對于不同橢偏率的反旋TCEP 激光場下,Ar 原子隨激光強度變化的雙電離產量曲線Fig.1.(a)-(d) Electric field structure and negative vector potential curve of counter-rotating TCEP laser fields for different ellipticities.The three lobes represent the electric field structure,and the triangle structure represents the negative vector potential of the counter-rotating TCEP laser field.(e) The yield of NSDI for Ar as a function of laser intensity in counter-rotating TCEP laser fields for different ellipticities.

圖2 給出了反旋TCEP 激光場中不同橢偏率下兩個電子的動量分布,其中橫軸表示兩個電子沿x方向上的動量分量,縱軸表示兩個電子沿y方向上的動量分量.在simple-man 模型中,由于忽略了庫侖勢和初始動量的影響,兩個電子的末態動量應與負矢勢-A(t) 曲線分布相同[18].但在圖2中,我們可以發現隨著橢偏率的增大,電子動量分布越來越趨近于三角形,并且電子動量主要分布在第四象限,這是因為反旋TCEP 激光場不具有空間對稱性,返回電子主要從一個方向返回母離子導致的[37].

圖2 不同橢偏率的反旋TCEP 激光場中電子動量分布(實線為反旋TCEP 激光場的負矢勢-A(t))(a) ε=0.2;(b) ε=0.4 ;(c) ε=0.6;(d)ε=0.8Fig.2.Momentum distributions at different ellipticities in counter-rotating TCEP laser fields: (a) ε=0.2;(b) ε=0.4;(c)ε=0.6;(d) ε=0.8.The solid line represents the negative vector potential-A(t) of counter-rotating TCEP laser fields.

為了解釋反旋TCEP 激光場中NSDI 的產量對橢偏率的依賴,向后跟蹤了經典的NSDI 軌跡并做了統計分析.通過追蹤經典軌跡,可以確定每個NSDI 事件的單電離時刻(tSI)和重碰撞時刻(tRC).在這里,單電離時刻定義為Ar 原子中某個電子首次能量為正的時刻,重碰撞時刻定義為單電離后兩個電子最接近的時刻.圖3 統計了NSDI 事件中所有發生單電離和重碰撞的電子數量,并且給出了在反旋TCEP 激光場中Ar 原子單電離時刻和重碰撞時刻的統計分布.在圖3(a)—(d)中橫軸表示單電離時刻,縱軸表示發生單電離的電子數量,在圖3(e)—(h)中橫軸表示重碰撞時刻,縱軸表示發生重碰撞的電子數量.從圖3 可以發現,隨著橢偏率的增大,單電離時刻和重碰撞時刻的峰值所在的時刻并沒有發生變化,但是它們峰值的電子數量在逐漸降低.這與圖1(e)所展示的現象正好吻合,由于單電離產量和重碰撞產量的降低,所以其NSDI 的產量隨著橢偏率的增大而減少,NSDI 依賴于橢偏率.

圖3 (a)—(d)不同橢偏率下,Ar 原子單電離時刻 tSI 的分布;(e)—(h)不同橢偏率下,Ar 原子重碰撞時刻 tRC 的分布Fig.3.(a)-(d) Statistical distribution of the single ionization time tSI for Ar atoms with different ellipticities;(e)-(h) statistical distribution of the electron recollision time tRC for Ar atoms with different ellipticities.

NSDI 過程的重要意義之一就是探究兩個電子的關聯特性.由于重碰撞過程的存在,返回電子會傳遞能量給束縛電子,兩個電子的動量會產生關聯.如果返回電子與束縛電子發生重碰撞時的能量較大,束縛電子會通過RII 機制發生電離,導致關聯電子動量分布主要在第一和第三象限,這時返回電子和束縛電子的關聯特性是正相關.而如果返回電子與束縛電子發生重碰撞時的能量較小,束縛電子會通過RESI 機制發生電離,導致關聯電子動量分布主要在第二和第四象限,這時返回電子和束縛電子的關聯特性是反相關.因此,圖4(a)—(d)給出了兩個電子在x方向上的關聯電子動量分布,其中橫軸表示返回電子在x方向上的動量分量,縱軸表示束縛電子在x方向上的動量分量.同時在圖4(e)—(h)中給出了兩個電子在y方向上的關聯電子動量分布,其中橫軸表示返回電子在y方向上的動量分量,縱軸表示束縛電子在y方向上的動量分量.

圖4 (a)—(d)不同橢偏率下,兩個電子在x 方向上的關聯電子動量分布;(e)—(h)不同橢偏率下,兩個電子在y 方向上的關聯電子動量分布Fig.4.(a)-(d) Correlated momentum distributions of the electrons in the x direction for different ellipticities;(e)-(h) correlated momentum distributions of the electrons in the y direction for different ellipticities.

從圖4(e)—(h)可以看到,兩個電子的動量主要分布在原點附近,其電子動量比較小,并且變化不大.而從圖4(a)—(d)可以看到,兩個電子的動量較大,且變化明顯,因此兩個電子總的關聯特性主要依賴于x方向上的電子動量.現在我們主要關注x方向上的關聯電子動量分布.當橢偏率ε=0.2時,關聯電子動量分布主要在第一、第二和第四象限,其中第一和第三象限的關聯電子動量分布略多于第二和第四象限的關聯電子動量分布,NSDI 中正相關的比例約為51.1%,整體呈現出正相關特性.對于橢偏率ε=0.4,第一象限的關聯電子動量分布開始減少,但是關聯電子動量分布仍然主要在第一、第二和第四象限,NSDI 中正相關的比例降低到50.1%.當橢偏率進一步增大到ε=0.6 時,第二和第四象限的關聯電子動量分布開始略多于第一和第三象限的關聯電子動量分布,NSDI 中反相關的比例約為51.2%.當橢偏率ε=0.8 時,關聯電子動量分布主要在第二和第四象限,其中NSDI 中反相關的比例約為52.0%,此時整體呈現出反相關特性.由此可以看出,隨著橢偏率的增大,電子對的關聯特性由正相關逐漸演化為反相關.

為了解釋不同橢偏率的反旋TCEP 激光場中兩個電子的關聯特性,圖5 給出了在反旋TCEP激光場中Ar 原子旅行時間(tRC-tSI)、返回電子重碰撞能量和延遲時間(tDI-tRC)的統計分布.圖5(a)—(d)中的橫軸表示旅行時間,縱軸表示旅行時間的概率,圖5(e)—(h)中的橫軸表示返回電子的重碰撞能量,縱軸表示返回電子重碰撞能量的概率,圖5(i)—(l)中的橫軸表示延遲時間,縱軸表示延遲時間的概率.旅行時間是重碰撞時刻和單電離時刻之間的時間間隔,返回電子重碰撞能量是指返回電子與束縛電子發生重碰撞時的能量,延遲時間是雙電離時刻和重碰撞時刻之間的時間間隔[16,48].

圖5 (a)—(d)不同橢偏率下,Ar 原子旅行時間( tRC-tSI)的分布;(e)—(h)不同橢偏率下,返回電子重碰撞能量的分布;(i)—(l)不同橢偏率下,Ar 原子延遲時間( tDI-tRC)的分布Fig.5.(a)-(d) Statistical distribution of the traveling time ( tRC-tSI) for Ar atoms with different ellipticities;(e)-(h) distributions of the returning electron recollision energy with different ellipticities;(i)-(l) statistical distribution of the delay time(tDI-tRC) for Ar atoms with different ellipticities.

從圖5(a)—(d)可以看到,對于旅行時間,主要的峰值大約在0.1 o.c.這表明返回電子在很短的時間內與母離子發生碰撞.并且隨著橢偏率的增大,第2 個峰的概率在逐漸增大,其所對應的旅行時間也從0.4 o.c.減小到了0.3 o.c.,也就是逐漸向左平移.這意味著在反旋TCEP 激光場中,越來越多返回電子的軌跡變短.在圖5(e)—(h)中,可以看到返回電子在重碰撞時的能量分布,并且隨著橢偏率的增大,返回電子重碰撞能量分布峰值處的能量從0.16 a.u.減小到了0.05 a.u.,這表明返回電子的重碰撞能量在變低,并且返回電子的碰撞不足以使束縛電子電離,最終返回電子和束縛電子在激光場的作用下在不同的時刻電離,這也就導致其出射方向的不同.因此,更多的電子對表現出反相關特性.在圖5(i)—(l)中,延遲時間主要的峰值大約在0.02 o.c.這表明返回電子在與束縛電子發生碰撞后,束縛電子以極短的時間出射,其電離機制主要是RII.并且隨著橢偏率的增大,可以發現延遲時間在0.04—0.3 o.c.之間的概率在增大.這表明越來越多的束縛電子以RESI 機制出射.此結果表明,隨著橢偏率的增大,越來越多的束縛電子以較長的延遲時間電離,兩個電子更傾向于向相反的方向出射.同樣,這也表明更多的電子對表現出反相關特性.

為了更加深入地理解不同橢偏率下反旋TCEP激光場中Ar 原子的NSDI,計算了相應橢偏率下電子的運動軌跡,如圖6 所示,其中橫軸為兩個電子在x方向上的坐標,縱軸為兩個電子在y方向上的坐標.圖6(a)—(d)為“短軌跡”(tRC-tSI＜0.2 o.c.),圖6(e)—(h)為“長軌跡”(tRC-tSI≥0.2 o.c.),并且藍色實線代表返回電子,紅色虛線代表束縛電子.從圖6(a)—(d)可以發現,當橢偏率較小的時候,返回電子以一種不規則形狀的軌跡返回母離子,隨著橢偏率的增大,“短軌跡”的形狀越來越接近于三角形.在圖6(e)—(h)中,返回電子在最初返回母離子的過程中沒有與母離子發生碰撞,而是在返回過程中圍繞母離子多次旋轉,最終產生了一次碰撞,并且隨著橢偏率的增大,“長軌跡”的形狀也同樣越來越接近于三角形.此結果表明,橢偏率的增大會使“短軌跡”和“長軌跡”的形狀越來越接近于三角形,這是因為其負矢勢形狀越來越符合三角形結構.

圖6 不同橢偏率的反旋TCEP 激光場中兩個電子軌跡(a)—(d) 上面一行是“短軌跡”( tRC-tSI ＜0.2 o.c.)的電子軌跡;(e)—(h)下面一行是“長軌跡”( tRC-tSI ≥0.2 o.c.)的電子軌跡Fig.6.Trajectory of the two electrons at different ellipticities in counter-rotating TCEP laser fields: (a)-(d) The top row shows trajectories of the ionized electron coming back to the parent ion core with the “short trajectory” ( tRC-tSI ＜0.2 o.c.);(e)-(h) the bottom row shows trajectories of the ionized electron coming back to the parent ion core with the “long trajectory”(tRC-tSI ≥0.2 o.c.).

圖7 是不同橢偏率的反旋TCEP 激光場中兩個電子在x方向上的關聯電子動量分布,其中橫軸為返回電子在x方向上的動量分量,縱軸為束縛電子在x方向上的動量分量.圖7(a)—(d)為“短軌跡”(tRC-tSI＜0.2 o.c.)的關聯電子動量分布,圖7(e)—(h)為“長軌跡”(tRC-tSI≥0.2 o.c.)的關聯電子動量分布.在圖7(a)—(d)中,當橢偏率ε=0.2時,關聯電子動量分布主要在第一象限,其中,NSDI 中正相關比例為55.3%,整體表現出正相關特性.對于橢偏率ε=0.4 時,關聯電子動量分布主要在第一、第二和第四象限,其中第一和第三象限的關聯電子動量分布略多于第二和第四象限的關聯電子動量分布,此時NSDI 中正相關的比例約為51.7%.而當橢偏率進一步增大到ε=0.6和ε=0.8時,關聯電子動量分布主要在第二和第四象限,其中NSDI 中反相關比例為51.1%和52.2%.然而在圖7(e)—(h)中,當橢偏率ε=0.2 時,關聯電子動量分布主要在第一、第二和第四象限,其中NSDI 中正相關的比例約為50.1%.而當橢偏率ε=0.4時,第二和第四象限的關聯電子動量分布開始增加,此時NSDI 中反相關的比例約為50.4%.對于橢偏率ε=0.6和ε=0.8 時,關聯電子動量分布主要在第二和第四象限,此時NSDI 中反相關的比例為51.2%和52.0%.這表明隨著橢偏率的增大,無論“短軌跡”還是“長軌跡”,電子對的關聯特性都是由正相關逐漸演化為反相關,并且兩個電子的出射方向也從同向出射向反向出射轉變.綜上所述,橢偏率和旅行時間不僅會影響電子對的關聯特性,也會對電子的出射方向產生影響.

圖7 不同橢偏率下,兩個電子在x 方向上的關聯電子動量分布(a)—(d)上面一行是“短軌跡”( tRC-tSI ＜0.2 o.c.)的關聯電子動量分布;(e)—(h)下面一行是“長軌跡”( tRC-tSI ≥0.2 o.c.)的關聯電子動量分布Fig.7.Correlated momentum distributions of the electrons in the x direction for different ellipticities: (a)-(d) The top row shows correlated momentum distributions with the “short trajectory” ( tRC-tSI ＜0.2 o.c.);(e)-(h) the bottom row shows correlated momentum distributions with the “long trajectory”( tRC-tSI ≥0.2 o.c.).

4 結論

本文使用經典系綜方法研究了反旋TCEP 激光場中Ar 原子的NSDI.研究結果表明,反旋TCEP 激光場呈現出不對稱的三瓣結構,并且NSDI的產量與激光強度的變化曲線表現出標志性的“膝蓋”結構.由于反旋TCEP 激光場的不對稱性,導致其返回電子主要從一個方向返回母離子,電子的動量分布也不具有對稱性.通過對NSDI 中單電離時刻和重碰撞時刻分析發現,隨著橢偏率的增大,其單電離產量和重碰撞產量逐漸減少,導致了其NSDI 的產量也逐漸減少.本文還討論了NSDI 中兩個電子的關聯特性,當橢偏率較小的時候,整體呈現出正相關特性,然而隨著橢偏率的增大,電子對的關聯特性由正相關逐漸演化為反相關,并且旅行時間和返回電子的重碰撞能量在逐漸減小,延遲時間反而在增大,導致了更多的束縛電子以RESI機制出射,這是電子對關聯特性發生變化的主要原因.除此之外,還通過x方向上的關聯電子動量分布發現,無論是“短軌跡”還是“長軌跡”,橢偏率的增大會使電子對的關聯特性由正相關演變為反相關,也同樣會使兩個電子由同向出射轉變為反向出射,這表明橢偏率和旅行時間不僅會影響電子對的關聯特性,也會對電子的出射方向有影響.本文進一步完善了反旋TCEP 激光場中NSDI 的研究,并為實驗中研究電子的關聯特性提供了參考.