中國科學院大連化學物理研究所的水直接加氫乙炔制乙烯研究獲進展

近日,中國科學院大連化學物理研究所與大連理工大學的研究團隊利用碳化鉬負載金(Au/α-MoC)催化劑實現直接用水作為氫源的乙炔加氫制乙烯反應,在反應溫度80 ℃下,催化劑穩定性高,乙炔轉化率大于99%,乙烯選擇性大于83%。相關研究成果發表于《自然·通訊》雜志。

通過煤制乙炔,再經乙炔加氫制乙烯,是替代傳統石油基乙烯生產路線的一種具有前景的途徑。然而,目前乙炔加氫工藝通常需要100～300 ℃的高溫,能耗高。此外,傳統加氫過程消耗的H2也需要水煤氣變換(WGS)等高能耗制備過程,產生的H2還需要后續分離和提純等復雜工藝。因此,開發一種更經濟、高效的低能耗乙炔加氫制乙烯途徑具有重要意義。

研究團隊規避傳統加氫路線中的先造H2、提純和再解離H2來加氫的高能耗復雜步驟,利用Au/α-MoC催化劑表面原位生成的活性氫物種,將水與WGS原料CO直接用于乙炔加氫制乙烯反應。與傳統H2加氫途徑相比,該反應實現直接利用廉價的H2O在更低的反應溫度(80 ℃)下進行加氫反應,更經濟且能耗低。

原位譜學、動力學模擬和理論計算研究結果表明,Au團簇與α-MoC界面是該反應的活性位點,H2O分子首先在界面Mo位點上解離生成羥基,羥基上的活潑氫可將乙炔高選擇性加氫生成乙烯,而殘留的氧被界面處Au上吸附的CO還原移除,完成催化循環。

該研究可為開發非H2、低溫、高效加氫反應提供新思路。