郭淏淏,朱煒歆,張霄羽,張 紅*,魏夜香,侯 鑫,荀楠楠 (.山西大學環境與資源學院,山西 太原 030006；.山西大學黃土高原研究所,山西 太原 030006)

甲烷(CH4)是第二大重要的人為溫室氣體.CH4的排放源十分廣泛,自然排放源主要包括濕地、海洋和白蟻[1];人為排放源主要包括化石能源的開采和使用、畜牧業(反芻動物腸道發酵)、稻田種植和城市垃圾處理[2].大氣中CH4的減少主要是通過在對流層和平流層與羥基自由基(OH)反應[3].中國是世界上最大的人為CH4排放國[4],出臺一系列CH4排放控制行動方案,加強重點領域甲烷排放的監測、核算、報告和核查體系建設[5].

當前監測大氣CH4濃度的方式主要有2種方式:地面站點監測和遙感監測.地面監測具有長期、系統、準確等特點,世界氣象組織(WMO)在全球范圍內建立大氣本底地面監測網,連續監測近地面大氣CH4濃度.遙感監測具有范圍廣、連續不間斷等特點,可以有效的彌補地面監測站點的不足.目前,大多數學者利用AIRS[6]、GOSAT[7]、SCIAMACHY[8]、TROPOMI[9]等CH4衛星產品對各地區乃至全球的CH4時空特征進行了大量研究[10-14],如Cao 等[15]研究了北半球XCH4的時空分布特征,結果表明XCH4的分布具有空間異質性,高濃度區主要分布在低緯度地區;Qin 等[16]利用多種衛星產品分析了中國長時間序列的XCH4變化.目前研究CH4采用的數據多來源于衛星監測大氣柱濃度產品,且多集中探究時空分布特征,而對CH4的影響因素分析較少.

本文將GOSAT 衛星近地面CH4數據與地面站點監測數據進行了驗證,采用2009 年6 月～2019 年9月近地面CH4數據分析了中國近地面CH4濃度的時空分布變化特征及季節變化特征.在此基礎上,分析CH4的主要自然和人為影響因素,采用相關分析和隨機森林模型探索影響近地面CH4濃度變化的主要因素,旨在為我國積極應對CH4濃度快速增長趨勢、實施有針對性的CH4控制排放政策提供參考.

1 數據與方法

1.1 數據

1.1.1 衛星遙感CH4觀測數據 衛星遙感近地面CH4濃度數據來源于日本溫室氣體觀測衛星(GOSAT).GOSAT 衛星產品有多個類型,L4A 級地表甲烷通量數據是L2 級數據(甲烷平均柱濃度數據)結合地面監測網中的站點數據,再通過大氣傳輸模型反演得到;L4B 級甲烷濃度三維分布數據是在L4A 級產品的基礎上,經過大氣傳輸模型反演得到[17].L4B 數據在地表和大氣頂部之間根據氣壓分為了17層,離地表最近的是975hPa.人類生產生活的主要活動范圍在近地面,并且近地面也包含更多CH4源和匯信息.本文采用GOSAT L4B 數據中975hPa 的CH4濃度來代表近地面CH4的濃度[18-19],時間段為2009 年6 月～2019 年9 月,空間分辨率為2.5°×2.5°,時間分辨率為6h,以netCDF 的格式存儲.

1.1.2 地面站點CH4觀測數據 地面站點大氣CH4濃度數據來源于世界溫室氣體數據中心.中國當前共有7 個大氣本底站,選擇瓦里關站、香格里拉站、上甸子站的地面CH4監測數據與GOSAT 衛星近地面CH4濃度數據進行精度驗證.瓦里關站(100.90°E,36.12°N)是32 個的全球大氣本底站之一,位于青藏高原東北部的瓦里關山頂,該站監測數據為2009 年6月～2019 年9 月的逐日數據;香格里拉站(99.40°E,28.00°N)位于云貴高原和青藏高原的過渡區;上甸子站(117.12°E, 40.65°N)位于北京東北方向150km,這兩個站點監測數據為2010 年～2017 年,該監測數據中有一天一個監測值或者一天多個監測值,將一天多個監測值的進行均值處理獲得日均值.

1.1.3 影響因素柵格數據集 增強型植被指數(EVI)數據來源于 NASA 官網(https://ladsweb.nascom.nasa.gov),為了確保產品的質量采用Modis特定合成方法去除低質量像元.本文提取空間分辨率為0.05°×0.05°逐月EVI 數據.

土壤濕度數據來源于MERR-2 再分析數據集(https://disc.gsfc.nasa.gov).該數據集是NASA 戈達德地球科學數據和信息服務中心在融合多種氣象觀測資料和衛星數據基礎上所生成的同化數據集.本文提取空間分辨率為0.1°×0.1°逐月0～10cm 土壤濕度數據.

降水、氣溫、風速數據源于歐洲中期天氣預報中心(ECMWF)第5代全球再分析資料ERA5數據集(https://cds.climate.copernicus.eu).本文提取空間分辨率為0.25°×0.25°逐月總降水量、2m 氣溫、10m風速數據.

夜間燈光數據來源于國家青藏高原科學數據中心(https://data.tpdc.ac.cn/zh -hans/data)的中國長時間序列逐年人造夜間燈光數據集,空間分辨率為1km×1km.

逐月的氣溫、風速、降水、土壤濕度數據以netCDF格式存儲,逐月的EVI 數據以HDF格式存儲,逐年的夜間燈光以TIF格式存儲.表1 總結了以上數據的相關信息.

表1 數據詳細信息Table 1 Detailed data information

1.1.4 數據處理 使用基于Python 的gdal 庫進行批處理將近地面CH4濃度netCDF 和HDF 格式轉為TIF 格式,計算獲得近地面CH4濃度的年平均濃度及季節平均濃度,同樣的方法獲得年均EVI、氣溫、風速、土壤濕度、年總降水量.將CH4濃度數據及影響因素數據進行重采樣,空間分辨率為0.25°×0.25°.

2.2 研究方法

2.2.1 相關分析 使用皮爾遜相關系數來分析GOSAT 近地面CH4濃度和3 個地面站點CH4濃度之間的關系;

式中:r為衛星觀測值和站點觀測值相關性;xi為站點CH4濃度監測值;yi為衛星監測值;i為時間序列;為站點CH4濃度監測值均值;為衛星監測值均值.

2.2.2 趨勢分析法 為研究2009～2019 年大氣中CH4濃度的局部空間非平穩性的年際變化,使用趨勢分析法對長時間序列近地面CH4濃度進行定量分析計算方法如式(2).斜率為正(負)表示CH4濃度的增加(減少),斜率接近零表示CH4濃度趨于穩定[20].

式中:slope 為多年逐個柵格像元的傾向率;xi為第i年的近地面CH4濃度的像元值;n為時間序列.

2.2.3 隨機森林 隨機森林模型常用來進行聚類與回歸分析,也能夠進行影響因素重要性的評估[21-22].本文在Python 中進行隨機森林回歸分析,將影響因素作為解釋變量,2010～2018 年近地面CH4年均濃度作為因變量,構建隨機森林回歸模型,進行影響因素重要性排序.

偏依賴圖顯示了機器學習模型中一個自變量對先前擬合模型預測結果的邊際效應,被視為一種對機器學習結果的可解釋的方法[23-24].偏依賴函數可通過固定某個變量,計算其它變量的所有組合的預測函數的平均值得到.

2 結果與分析

2.1 站點驗證結果

利用中國3 個大氣本底站(瓦里關站、上甸子站、香格里拉站)大氣CH4觀測數據開展對GOSAT衛星近地面CH4濃度數據進行準確性驗證.基于站點位置,提取了GOSAT 衛星近地面CH4濃度數據上相應的CH4濃度,對應3 個站點的有效數據分別為3257 個、1878 個、1845 個.圖1 表明,瓦里關站CH4濃度監測值與 GOSAT 衛星監測值相關性R=0.656 (P<0.01),RMSE=27.484;上甸子站CH4濃度監測值與GOSAT 衛星監測值相關性R=0.565(P<0.01), RMSE=60.046;香格里拉站CH4濃度監測值與 GOSAT 衛星監測值相關性R=0.669(P<0.01), RMSE=35.831.瓦里關站和香格里拉站的CH4監測值與GOSAT 衛星值的擬合效果要比上甸子站更優.這是由于瓦里關站和香格里拉站的海拔高度都在3km 以上,受到人類活動影響較小,下墊面較均一,使得CH4濃度更加穩定,而上甸子站主要反映京津冀地區的大氣背景濃度情況,受到人類活動和工業生產的影響很大,更容易造成區域大氣CH4濃度變化[5],使得該地區近地面CH4濃度更加復雜.驗證結果說明GOSAT 衛星L4B CH4產品可以反映近地面CH4濃度,與Adiya 等[19]研究結果一致.

圖1 衛星遙感與地面站點驗證Fig.1 Satellite remote sensing and ground site validation

2.2 甲烷濃度的年際變化

見圖2a,中國近地面CH4濃度總體呈現東部高,西部低的分布格局.高濃度區主要集中在山西中南部、河北南部、山東南部、河南大部分、江蘇、安徽等地區,低濃度區分布在新疆、西藏、青海、云南、四川西部、內蒙古西部及大興安嶺地區.青藏高原總體是低濃度區,但在南部存在一個明顯高于周圍的地區.根據行政區劃結合地理區位,將中國分為7 個區域(東北、華北、西北、華南、華中、華東、西南),對中國近地面CH4濃度進行了分區統計[16-25](圖2b).華東、華中、華北地區是我國近地面CH4濃度的主要高值區域,濃度值都超過2000×10-9,西北、西南地區CH4濃度較低.研究表明,我國甲烷排放重點領域為能源開采、腸道發酵、水稻種植、垃圾填埋、糞便管理、廢水處理.人口密度高的地區產生的廢水、垃圾、糞便會更多,因而產生更多的CH4.從全國范圍來看,能源開采對CH4排放影響最大,依次為水稻種植、養殖業、污水處理、養殖業;從分區來看,華中和華東地區水稻種植CH4排放最大,華北地區能源開發CH4排放最大[4].華北、華中、華東地區人口密集,生產生活廢水和垃圾較多,處理時產生更多的CH4[26-27];同時,城市中天然氣管道分布密集,加劇了CH4的排放,導致近地面CH4濃度增大[28],其次,該地區與能源相關的工業眾多,尤其是山西、陜西北部、內蒙古中部,雖然不是人口稠密區,但是中國主要的能源產區,約占全國煤炭產量的70%,因而CH4濃度較高[29].我國南方地區水稻種植面積較多,因而CH4濃度值較高[30-31].然而,珠三角地區相比其它區域,CH4濃度較低.原因可能是珠三角地區科技水平較高,該地區污水和垃圾處理技術應用更加成熟,同時,產業以高新技術產業為主,所以該地區盡管人口密度大,有部分水稻種植,但是近地面CH4濃度并不高.西北、西南地區CH4濃度較低,主要是這些地區人口稀少、經濟不發達、甲烷源排放較少[14].

圖2 2009～2019 年中國近地面CH4 濃度空間分布Fig.2 Spatial distribution of near-surface CH4 concentrations in China from 2009 to 2019

如圖3a 所示,在近11 年中,中國近地面CH4濃度呈現增長趨勢,增長幅度在7.01～11.76×10-9/a.這些年來,我國經濟快速發展,消耗的能源在逐年增加,人們生活水平的提高造成人均產生的垃圾和污水量的增加,導致了CH4排放的增長.其中,近地面CH4濃度值增長最快的區域集中在華北、華中、華東地區.主要是因為這些區域化石能源消費較其它區域增長較快,同時人口增加較快導致了CH4濃度增長較大.青藏高原CH4濃度增長也表現的較為明顯,原因是在全球氣候變暖的背景下,溫度的升高導致青藏高原冰川和永久凍土層融化,湖泊面積增大,增加甲烷菌的活性、有機質分解的速度,導致CH4濃度的上升.華南地區的近地面CH4濃度增長速度最慢,同Zhang 等[4]研究結果基本一致,主要是因為該地區逐漸由化石能源消耗產業轉為新能源等低耗能產業,降低了CH4的排放.圖3b 中,7 個地區近地面CH4濃度均表現為增長趨勢,但在2016～2017年增長趨于平緩,可能是因為煤炭產量的減少.與Qin 等[16]的研究結果相比,本研究中CH4濃度區域差異為 100×10-9,Qin 研究結果區域差異在大約50×10-9,由于其研究對象為CH4大氣總柱濃度,所以可說明由于高空大氣中的傳輸流動明顯降低了區域差異,導致近地面CH4濃度空間差異大于總柱濃度差異.

圖3 2009～2019 年中國近地面CH4 濃度時間變化趨勢Fig.3 Temporal variation of near-surface CH4 concentrations in China from 2009 to 2019

2.3 甲烷濃度的季節性變化

由圖4a 可見,總體上呈現夏季和秋季濃度較高、春季和冬季濃度較低.在不同季節,CH4濃度在東西部之也呈現出差異性,夏秋兩季差異最大,春季差異最小.由圖4b 可見,華北、西北、西南地區近地面CH4平均濃度在夏季達到最大.主要是因為在全年中,夏季溫度最高,高溫會增強甲烷菌的活性,導致濕地、垃圾填埋地中甲烷菌大量繁殖,造成CH4的大量排放,青藏高原凍土廣泛,高溫下會導致凍土融化釋放CH4,同時,高溫促進牦牛及其他反芻動物的糞便分解,導致大量 CH4排放[32-33].華中、華南、華東地區近地面CH4濃度秋季達到最大,究其原因,秋季是一季和雙季晚稻的抽穗揚花期,產生較多的CH4排放[34].

圖4 2009～2019 年中國近地面CH4 濃度的各季節空間分布Fig.4 Seasonal spatial distributions of near-surface CH4 concentrations in China from 2009 to 2019

如圖5a 所示,冬春兩季全國整體處于比較低的增長趨勢,夏秋兩季增長趨勢明顯.青藏高原南部地區增長趨勢高于其周圍地區,尤其在春季表現最為明顯,這與青藏高原對氣候因子的響應更加顯著有關[35].由圖5b 可見,華中及華東地區在夏秋兩季的增長趨勢十分突出,且華中地區在夏秋兩季增長趨勢最大,夏季氣溫增長快于其它季節氣溫增長,導致夏秋兩季,微生物活動增強,稻田、濕地和沼澤中的甲烷排放量增加,進一步增加了近地面CH4濃度[36].

圖5 2009～2019 年中國近地面CH4 濃度的各季節變化趨勢Fig.5 Seasonal variation trends of near-surface CH4 concentrations in China from 2009 to 2019

2.4 甲烷濃度變化的因素分析

圖6顯示,2010～2018年,氣溫與近地面CH4濃度的相關性最強,在全國大部分地區都表現為正相關關系,華北和華東地區正相關系數最大.CH4的排放源較多,包括垃圾、污水、稻田、沼澤、凍土等,氣溫的升高會增大排放源的排放[37].東北、華東、西南等地區水稻種植面積較大,氣溫升高增強了甲烷菌的活性及有機質分解的速度[38],進一步促進了CH4的排放;華北、華東地區濕地、沼澤等分布較為廣泛,氣溫升高加大了其中的CH4的排放,青藏高原凍土廣布,氣溫升高會導致凍土融化,使得凍土中存儲的CH4大量釋放[35],同時,CH4濃度的升高也會促進氣溫的升高,從而氣溫與CH4濃度表現出較強的相關性.EVI 與近地面CH4濃度在全國大部分地區都呈正相關,南方地區正相關最大.EVI 指示了植被的生長狀況,EVI 越大,說明植被長勢越好[16].南方地區以水稻種植為主,EVI 越大,表明水稻生長越旺盛,從而CH4排放越多,所以在南方地區,EVI 與CH4的濃度表現為較強的正相關關系.夜間燈光與近地面CH4濃度總體相關較弱,但在長江中下游地區、京津冀等地區表現為較強的正相關關系.這些地區經濟發達,人口密度大,資源消費高,垃圾及污水量較大,容易排放出大量的CH4,從而表現出一定的正相關關系.風速與近地面CH4濃度在全國大部分地區呈負相關.風速會影響空氣的流動速率,風速越大會,導致區域內的CH4擴散更快,從而降低了CH4濃度.土壤濕度與近地面CH4濃度在我國大部分地區呈正相關,尤其在長江以南地區.土壤濕度越高,越利于形成厭氧環境,促進CH4菌群繁殖生長,加大CH4氣體的產生和排放[39-40].降水與近地面CH4濃度在大部分地區相關性不強,僅僅在長江中下游及云南等部分地區表現為較強的正相關關系.

圖6 中國近地面CH4 濃度與影響因素相關性分布Fig.6 Distribution of correlations between near-surface CH4 concentrations and influencing factors in China

分別利用特征重要性排序和偏依賴關系(圖7)對影響因子進行了解釋.各影響因素的重要性依次為氣溫(0.508)、植被(0.304)、夜間燈光(0.252)、風速(0.244)、土壤濕度(0.156)、降水(0.106).氣溫對近地面CH4濃度的影響作用最強,大致呈現線性關系,隨著氣溫的升高,氣溫對CH4濃度的影響作用逐漸增強,當超過17℃,影響作用趨于平緩.我國在夏秋兩季溫度最高,近地面CH4濃度也處于一年中最高的時期,同時,近地面CH4濃度增長在夏秋兩季表現最快,可見近地面 CH4濃度對溫度的響應作用強烈.EVI 的影響作用僅次于氣溫,當超過0.15 影響作用快速增強,超過0.23 影響作用達到最大.秋季植被旺盛,EVI 較大,同時水稻處于抽穗揚花期時,CH4排放量增大,導致了秋季南方地區近地面CH4濃度高于其它季節及地區.夜間燈光作為第3 重要的影響因素,大致以100為閾值,0～100之間影響作用急劇增強,超過100 之后影響作用趨于平緩.夜間燈光可以代表人口密度和工業化水平,華東、華北、華中地區人口密集工業發達,也是近地面CH4濃度高值集中區域.風速作為第4 重要的影響因素,對CH4濃度的影響呈先增加后降低,在2.5m/s 時影響作用最大,冬春季風速較大,表現為冬春季CH4濃度低于其它季節.土壤濕度和降水的影響作用較小,土壤濕度的影響作用大致呈平緩的正線性關系.

圖7 影響因素對近地面CH4 濃度的偏依賴Fig.7 Partial dependency plots for the factors in the RF model predicting near-surface CH4 concentrations

中國近地面CH4濃度多年增長趨勢高值中心相較多年平均濃度高值中心整體向南偏移以及東北地區的變化,主要受到各地經濟和政策影響,如:長江中下游地區經濟水平高吸引大量勞動者的流入,近些年來東北人口大量外流,能源政策的調整等等,量化這些因素的影響作用仍需進一步研究.本文的不足主要由于數據空間分辨率較低,對于一些局部CH4濃度高值區域不能識別.CH4濃度及其影響因素都存在空間異質性,未來可采用高分辨數據探究各地區CH4濃度變化的主要驅動因子以及不同土地利用類型對CH4濃度的影響.

3 結論

3.1 GOSAT 衛星近地面CH4濃度數據與地面站點監測數據驗證結果良好,瓦里關站R=0.656(P<0.01),上甸子站R=0.565(P<0.01),香格里拉站R=0.669(P<0.01).表明該產品可以反映近地面CH4濃度.

3.2 中國近地面甲烷濃度空間分布差異化明顯,總體呈現東高西低的特點.高值區域集中在華北、華中、華東地區,低值區域分布在西北、西南地區.在2009～2019年,全國各個地區的近地面CH4濃度都在不斷增加.但是,各個地區之間的增長幅度呈現差異化,在華中、華東地區增長趨勢最大,其他地區增長趨勢相對較緩.

3.3 中國近地面CH4濃度在不同的季節呈現的特征不同.總體呈現夏季兩季濃度較高,春冬兩季濃度較低的特點.在多年各個季節的變化趨勢中,在春冬兩季全國各個地區之間增長趨勢差異不大,而在夏秋兩季各地差異明顯,華北、華東、華中地區增長趨勢高于其他地區.

3.4 在本文選擇的6 個影響因素中,中國大部分地區的近地面CH4濃度與氣溫、植被、夜間燈光、土壤濕度、降水呈正相關,與風速呈負相關.對近地面CH4濃度的影響作用從大到小依次為:氣溫、植被、夜間燈光、風速、土壤濕度、降水.