海南典型溫泉設施內(nèi)空氣中氡及氡子體平衡因子測量研究

張林偉，王 鑫，謝東海，唐 煜，王 葉，符義凡

（海南省輻射環(huán)境監(jiān)測站，海口 571126）

自然界中，氡（222Rn）通過廣泛存在于巖石土壤等介質(zhì)中的鐳（226Ra）衰變產(chǎn)生。在所有天然輻射對公眾產(chǎn)生的輻射劑量中，來自氡及其短壽命子體輻射劑量貢獻占總輻射劑量的50%左右［1］，世界衛(wèi)生組織（WHO）將氡及其子體列為19 種致癌物質(zhì)之一，并明確指出其輻射照射是誘發(fā)肺癌的第二大因素［2］。氡不僅存在于空氣中，還會溶于水體，隨水體的流動而遷移，并從水體中析出進入空氣中。地下水中氡主要來自巖石土壤以及水體中鐳的衰變［3］，通常地下水體中的氡濃度高于地表水體。溫泉等地熱水是地下水體的組成部分，當?shù)責釡厝傻叵卤怀樗偷降孛鏈厝莩貢r，溶解在溫泉水中的氡便會釋放到空氣中，增大空氣中氡及氡子體的濃度［3，5］。因此，從公眾輻射健康的角度考慮，在利用溫泉等地熱水的場所設施內(nèi)，與氡暴露相關的潛在危險值得關注［3，5，6］。

海南省地熱水資源儲存量十分豐富，地熱水開發(fā)利用為當?shù)亟?jīng)濟和社會發(fā)展做出了重要貢獻。全省溫泉出露點共35 個，基本環(huán)島分布［4］。有些酒店為了方便旅客，不僅在室外建有溫泉泡池，而且在客房內(nèi)建有小型溫泉泡池。室內(nèi)引入的大量溫泉水，是客房內(nèi)一個新的氡源，室內(nèi)氡及氡子體濃度水平產(chǎn)生的影響應引起我們的關注。在氡及氡子體所致人類受到的天然輻射劑量中，氡子體的貢獻劑量占絕大多數(shù)［6］。平衡因子是氡子體劑量估算和評價是否精確的重要參數(shù)，目前環(huán)境氡子體所致劑量大都采用環(huán)境氡濃度和推薦的氡及氡子體平衡因子來近似估算［1］。因此，針對海南典型溫泉設施，開展空氣中氡及氡子體平衡因子測量研究，不僅可為海南典型溫泉設施內(nèi)空氣中氡子體致公眾劑量估算和評價提供準確可靠的數(shù)據(jù)，而且有助于認識和研究氡及氡子體平衡因子變化規(guī)律和影響因素，具有重要的實際意義。

1 測量方法和設備

1.1 測量方法

典型溫泉設施內(nèi)空氣中氡及氡子體測量方法參照《環(huán)境空氣中氡的測量方法》（HJ 1212—2021）。測量高度為1.2～1.5 m，接近人體呼吸帶高度。氡及氡子體濃度測量采用能夠自動測量和記錄數(shù)據(jù)的氡及氡子體連續(xù)測量儀器。通過連續(xù)測量方法在同一地點進行監(jiān)測，會得到詳細的氡及氡子體濃度數(shù)據(jù)，有助于準確得到平衡因子。測量點位遠離門窗、墻壁等空氣狀態(tài)不穩(wěn)定的地方。為模擬旅客在溫泉酒店活動情況，測量期間客房關閉門窗，空調(diào)正常運行，客房測量點位選在房間中央；酒店大廳測量點位選在人員停留時間較長的旅客休息區(qū)；室外泡池測量點選在距泡池邊3 m 的旅客休息區(qū)。

1.2 測量儀器

測量采用氡氣測量儀、氡子體測量儀以及氣體-子體一體機三種類型的儀器，測量時所有儀器的測量周期均設置為60 min，采樣流量設置為0.5 ml/min。儀器原理如下：

（1）便攜式NRM-P01 型測氡儀，由賽睿環(huán)儀（北京）科技有限公司生產(chǎn)，采用高壓靜電收集和半導體能譜測量，可甄別222Rn 和220Rn，通過一體化膜式干燥系統(tǒng)實現(xiàn)寬濕度范圍222Rn 和220Rn氣體穩(wěn)定測量［7］。儀器系統(tǒng)結構如圖1 所示。

圖1 NRM-P01 型測氡儀系統(tǒng)結構Fig.1 Structure diagram of NRM-P01 radon meter system

（2） NPRM-S01 氡及氡子體測量儀，由賽睿環(huán)儀（北京）科技有限公司生產(chǎn)。氡子體測量采用單片濾膜固定采樣設計，恒流步進走紙式采樣，設置了多種測量模式，可實現(xiàn)單個RaA、RaB、RaC 和EEC 的同步測量，為PIPS 半導體探測；氡濃度測量采用靜電采集，Si-PIN 探測器探測，能快速響應環(huán)境中222Rn/220Rn 氣體、222Rn/220Rn 子體活度濃度的變化［7］。儀器系統(tǒng)結構如圖2 所示。

圖2 NPRM-S01 氡及氡子體測量儀系統(tǒng)結構Fig.2 NPRM-S01 Radon and radon progeny measuring instrument system structure diagram

（3） RPM-FF01 氡子體測量儀，由賽睿環(huán)儀（北京）科技有限公司生產(chǎn)，采用固定濾膜采樣，自穩(wěn)定恒流采樣，PIPS 探測器多道能譜測量，可以實現(xiàn)單個氡子體（RaA、RaB、RaC）測量［7］。儀器系統(tǒng)結構如圖3 所示。

圖3 RPM-FF01 氡子體測量儀系統(tǒng)結構Fig.3 RPM-FF01 Radon progeny measuring instrument system structure diagram

1.3 測量數(shù)據(jù)質(zhì)量保證措施

本調(diào)查嚴格按照本單位質(zhì)量管理體系開展氡及氡子體濃度測量，測量過程中規(guī)范操作；測量儀器均在我國計量部門進行了刻度和校準，并有專人負責維護，定期進行核查；測量期間，測量儀器先后兩次在北京大學輻射防護與環(huán)境保護實驗室氡室中進行穩(wěn)定性測量。

1.4 平衡因子的計算

現(xiàn)行國標《電離輻射防護與輻射源安全基本標準》（GB 18871—2002）對平衡因子f的定義為：平衡當量氡濃度與空氣中母體核素氡放射性濃度的比值［8］。根據(jù)這一定義，本調(diào)查需要在同一地點，同時測量氡活度濃度和表征氡子體濃度的平衡當量氡濃度（Equilibrium Equivalent Concentration of Radon，EEC）。平衡因子的計算方法見式（1）。

式中，EEC為平衡當量氡濃度；CRn為氡的活度濃度。

2 測量方案

2.1 測量場所選擇

本調(diào)查根據(jù)溫泉設施地理位置、規(guī)模、利用水量、入住人數(shù)和入場調(diào)查可行性等因素，經(jīng)過現(xiàn)場查勘，在海南島東部、西部、南部和中部選取有代表性的典型大型溫泉酒店各1 處開展現(xiàn)場測量，溫泉酒店客房是以水泥加砌磚為主的框架結構房屋，長約7 m，寬約5 m，高約3.3 m。溫泉酒店分布在儋州、瓊海、保亭、三亞。

儋州酒店所處溫泉帶長6 km，寬500 m，在2 km2范圍內(nèi)，有大小自然泉眼十幾個，日自流量達到7000 t 以上，溫泉水溫41℃～93℃，水質(zhì)含有氯、偏硅酸等微量元素；瓊海酒店所處溫泉熱礦水日流開采量5000 t 以上，溫度為52℃～74℃，水質(zhì)含有氯、硫、偏硅酸等微量元素；保亭酒店所用溫泉水溫度為45℃～95℃，日流開采量3000 t 以上，水質(zhì)屬于硅酸重碳鈉型氟硅理療熱礦水；三亞酒店溫泉水溫度為45℃～90℃，日流開采量3000 t 以上，水質(zhì)含有氯、偏硅酸等微量元素，屬于氟硅型理療熱礦水。

2.2 測量點位布設及內(nèi)容

為充分掌握海南典型溫泉設施內(nèi)空氣中氡及氡子體平衡因子變化規(guī)律和影響因素，選擇有代表性點位進行調(diào)查測量。首先，本研究針對溫泉酒店不同通風條件的密封性空間、半開放空間和全開放空間，分別選擇酒店近于地基土壤的標準客房、酒店大廳和酒店溫泉室外泡池3 個公眾停留時間較長的點位作為三類空間的代表進行連續(xù)測量。其次，本研究針對溫泉水利用引起的氡及氡子體濃度的變化，選擇一處典型溫泉酒店客房溫泉水利用過程分三個階段進行測量。第一階段對利用溫泉水前客房的氡及氡子體濃度進行測量，了解客房原有氡及氡子體濃度；第二階段為利用溫泉水后（大約3 h［1］）氡及氡子體基本達到放射性平衡時，對氡及氡子體濃度進行測量；第三階段為氡及氡子體達到放射性平衡后的9 h，對氡及氡子體濃度進行測量，了解氡子體遷移后客房內(nèi)氡及氡子體濃度及平衡因子變化規(guī)律。

2.3 測量時間

現(xiàn)場測量時間為2023 年4 月17 日至4 月30 日、2023 年11 月26 日至11 月28 日。

3 結果與討論

3.1 溫泉設施室內(nèi)外氡及氡子體濃度

按照不同的空間類型，本研究對空氣中氡及氡子體濃度進行測量，溫泉設施密封空間空氣中氡濃度、氡子體濃度及平衡因子測量數(shù)據(jù)見表1，溫泉設施半開放空間空氣中氡濃度、氡子體濃度及平衡因子見表2，溫泉設施開放空間空氣中氡濃度、氡子體濃度及平衡因子見表3。

表1 溫泉設施密封空間空氣中氡濃度、氡子體濃度及平衡因子Table 1 Radon concentration，radon daughter concentration and balance factor in the air of sealed space in hot spring facilities

表2 溫泉設施半開放空間空氣中氡濃度、氡子體濃度及平衡因子Table 2 Radon concentration，radon daughter concentration and balance factor in the air of semi-open space in hot spring facilities

表3 溫泉設施開放空間空氣中氡濃度、氡子體濃度及平衡因子Table 3 The concentration of radon in the air，the concentration of radon progeny and the balance factor in the open space of the hot spring

由表1～表3 監(jiān)測結果得出：在溫泉設施中，密封空間酒店客房內(nèi)平衡因子平均值為0.5，半開放空間酒店大廳平衡因子平均值為0.3，全開放空間酒店室外泡池平衡因子平均值為0.28。從數(shù)據(jù)可以看出，通風情況越好，平衡因子越小，這與吳昊等人在內(nèi)陸研究的結果相似［9，10］。同時還可以看到，無論室內(nèi)還是室外，無論通風條件如何，平衡因子的變化范圍都是較大的。

UNSCEAE 2000 年報告推薦平衡因子室內(nèi)為0.4，室外為0.6［11］。與UNSCEAE 2000 年報告推薦值室內(nèi)0.4 相比，酒店客房相差0.1，偏差25%，酒店大廳相差0.1，偏差25%，完全開放空間酒店室外泡池平衡因子為0.28，與UNSCEAE 2000 年報告推薦值室外0.6 相差0.32，偏差53%，通過數(shù)據(jù)比較可以看出，密封空間和半開放空間與UNSCEAE 2000 年報告室內(nèi)推薦值相差較小，而開放空間與UNSCEAE 2000 年報告室外推薦值相差較大，偏差超過50%。因此，如果沒有對氡子體進行測量，評價時僅采用推薦的平衡因子進行劑量估算，則有可能導致較大的誤差。

3.2 酒店客房內(nèi)泡溫泉時氡及氡子體平衡因子的變化

為了解室內(nèi)溫泉泡池滿水情況下平衡因子的變化，在酒店標準客房內(nèi)采用NPRM-S01氡及氡子體測量儀開展20 h 連續(xù)測量，讀取小時平均值，室內(nèi)溫泉泡池加水時間為2023 年4月24 日20 時40 分至21 時0 分，加水后，泡池處于滿水狀況直到測量結束。測量結果如圖4所示。

圖4 泡浴期間客房內(nèi)氡及氡子體濃度連續(xù)測量結果Fig.4 Continuous measurement of radon and radon progeny concentrations in the guest room during bath

如圖4 所示，把客房泡池放水前后分為三個階段，第一階段在泡池放水前7 h，第二階段在引入溫泉水后的3 h，第三階段在氡及氡子體濃度回落的9 h。從圖4 可以看出，第一階段氡及氡子體濃度較低，氡及氡子體濃度平均值分別為18.5±3.1 Bq/m3和8.4±3.0 Bq/m3，在我國室內(nèi)氡濃度本底水平分布范圍之內(nèi)；第二階段在溫泉泡池加水后，氡濃度明顯升高，氡子體濃度緊隨氡濃度升高而升高，達到峰值后緩慢降低回落；氡及氡子體濃度平均值分別為68.0±10.0 Bq/m3和35.2±4.9 Bq/m3；該階段峰值表明溫泉水是影響酒店客房室內(nèi)氡及氡子體濃度水平的重要因素，溫泉水進入泡池后，由于水的擾動，水中氡釋放到空氣中，空氣中氡及氡子體濃度升高達到峰值，此后，由于在測量過程中客房并不是完全封閉的，門口、窗戶等縫隙的通風，使少量氡及氡子體遷移到室外，室內(nèi)濃度降低且趨于平穩(wěn)，第三階段氡及氡子體濃度趨于穩(wěn)態(tài)平衡，氡及氡子體濃度平均值分別為53.1±6.2 Bq/m3和27.2±7.0 Bq/m3，這一階段氡及氡子體濃度明顯大于第一階段，這是因為門窗縫隙等通風效果不佳，氡及氡子體遷移較慢。這也說明了通風增強空氣的流動是降低室內(nèi)氡濃度水平的重要方式。

第一階段氡及氡子體平衡因子平均值為0.46，第二階段氡及氡子體平衡因子平均值為0.52，第三階段氡及氡子體平衡因子為0.52。與UNSCEAE 2000 年報告推薦值相比，第一階段平衡因子與UNSCEAE 2000 年報告推薦值室內(nèi)0.4 相差0.06，這一階段氡及氡子體在室內(nèi)空間達到了放射性平衡，平衡因子與UNSCEAE 2000 年報告推薦值接近；第二階段和第三階段的平衡因子相同，都是0.52，與UNSCEAE 2000年報告推薦平衡因子室內(nèi)0.4 相差0.12，第二階段，在溫泉泡池注水過程中，引入新的氡源，水中氡進入客房空氣中，原有放射性平衡被破壞，氡濃度升高較為明顯，氡子體濃度升高幅度小于氡濃度，所以平衡因子數(shù)值增大；在第三階段，經(jīng)過第二階段的3 h，空間內(nèi)氡及氡子體延續(xù)了第二階段氡及氡子體放射性平衡，平衡因子并未恢復到第一階段的水平，而是與第二階段處于同一水平。

4 結論

在氡相關測量和劑量評價實際工作中，鑒于儀器成本和技術局限，通常僅測量氡濃度，再通過與推薦的平衡因子的乘積，求算平衡當量氡濃度，再借助劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)和暴露時間，最終得到氡暴露有效劑量［9，10，12］。可以看出平衡因子是氡劑量評價過程中的核心參數(shù)。測量調(diào)查獨特環(huán)境中平衡因子數(shù)值的大小，變化范圍以及影響因素，對準確評價劑量有重要意義。

本研究對海南省不同區(qū)域典型溫泉酒店空氣中氡及氡子體濃度水平、波動范圍進行了現(xiàn)場測量調(diào)查，以測量所得的數(shù)據(jù)為基礎，分析在不同通風條件下氡及氡子體平衡因子變化情況，得出以下主要結論：

（1）在海南溫泉設施內(nèi)，通風狀況會直接影響氡及氡子體平衡因子的變化，通風越好，平衡因子越小。

（2）氡及氡子體平衡因子與UNSCEAE 2000年報告推薦值相比，會有一定的差距，室內(nèi)差距較小，偏差為25%，室外差距較大，偏差為53%。因此，建議在溫泉設施氡子體所致有效劑量估算中應該利用監(jiān)測得到的氡濃度和平衡因子。

（3）在密封空間內(nèi)引入新的溫泉水，會導致空間氡及氡子體放射性平衡短暫破壞，約3 h時后建立新的放射性平衡，相比引入新的氡源前，氡濃度比氡子體濃度升高更明顯，平衡因子增大。

（4）溫泉酒店室內(nèi)泡池引入溫泉水，會導致酒店客房空氣中的氡及氡子體濃度升高明顯，本著輻射防護最優(yōu)化的原則，應采取措施加快客房氡及氡子體的遷移，建議旅客在使用酒店房間溫泉泡浴時，做好開窗通風，以降低客房空氣中氡及氡子體水平。