鈷靶池邊活度測量

殷振國,連 琦,張 平,徐 北,王明明,馮五洲,顏田玉

(1.中廣核研究院有限公司,深圳 518031;2.陜西衛峰核電子有限公司,西安 710199)

秦山核電三期重水堆已經實現了工業輻照鈷源、醫療源的國產化。工業輻照源年產額2.59×1017Bq,基本滿足國內近一半的需求量,還有近一半的需求缺口,為此中廣核集團開展了壓水堆產60Co的研究[1],并在嶺澳核電站進行入堆輻照。輻照裝置利用壓水堆阻力塞組件,利用鈷作為新燃料反應性吸收體,平衡全堆部分反應性。通過控制鈷的裝載量,考慮反應性平衡反應堆有效滿功率天數,以避免影響電站運行的經濟性。經計算,鈷靶經過3個循環輻照后能夠達到工業輻照源的活度需求。為了準確掌握鈷靶在堆內輻照后的活度,需對鈷靶進行活度測量。考慮到將鈷靶運輸到熱室測量的時效性與成本,課題組決定在乏池內直接測量鈷靶活度。

李星垣等[2]用電離室通過準直孔在水下測鈷靶的活度分布,通過將鈷靶提出水面,在遠距離將整個鈷靶看作點源測量鈷靶活度。但非密封電離室必須進行溫度、氣壓修正,需要達到溫度平衡,整個過程測量費時。侯海林等[3]用電離室在水下測60Co活度的方法需要采用累積因子,累積因子的計算方法有矩陣法、蒙特卡羅方法等,但必須借助高容量計算機完成。由于屏蔽層厚度在1～20個平均自由程內、光子能量為0.5～10 MeV時,可用經驗公式和查表法得到累計因子。經驗公式較多,選擇可靠的經驗公式至關重要。在無限介質中各向同性點源γ射線照射量積累因子的經驗公式中,文獻[4]中的泰勒公式較好。與上世紀80年代相比,現在計算機的容量和計算速度等性能都有極大的提高,在一般的工作中采用蒙特卡羅方法成為可能。

蒙特卡羅方法廣泛用于醫學劑量計算,涉及多種醫用劑量計或模體材料[5-6],文獻[6]采用蒙特卡羅方法研究Al2O3劑量計在放療中吸收劑量計算的應用。對于乏池內水環境測量鈷靶活度測量,選用測量限、測量范圍和體積等適宜的丙氨酸劑量計。水介質吸收及散射不同于空氣中測量,本研究采用蒙特卡羅數值模擬方法計算丙氨酸劑量計周圍介質對射線吸收的影響。丙氨酸劑量測量系統測量范圍寬、準確,可作為參考標準和傳遞標準[7]。文獻[8]采用蒙特卡羅計算標準場下的測量影響,進行相對修正,通過對比驗證蒙特卡羅計算方法的準確性。本研究采用蒙特卡羅計算與測量已知活度的放射源,驗證方法和模型的準確性。

1 測量原理與裝置

1.1 測量原理

反應堆內輻照后的鈷棒節會在其周圍空間形成輻射場。利用蒙特卡羅數值模擬鈷靶周圍空間輻射場,通過化學劑量計測量空間某點劑量,計算該點劑量率轉換因子,從而獲得鈷棒節活度。

A=C·D

(1)

式中,D為劑量計測得的吸收劑量率,Gy·h-1;C為劑量率轉換因子,Ci·Gy-1·h;A為鈷棒節活度,Ci。其中的劑量率轉換因子通過蒙特卡羅模擬得到,模擬考慮因素包括水介質,測量裝置結構參數、材質,成分,化學劑量計成分、結構等。

1.2 測量裝置

1.2.1鈷靶結構 壓水堆產鈷靶件結構示意圖示于圖1。鈷棒內有9個鈷棒節,鈷棒節(φ8 mm×204 mm)內均勻分布900顆鈷粒,總質量10.94 g。鈷靶堆內輻照3個循環后,活度理論計算值分別為:第一個循環547 Ci;第二個循環876 Ci;第三個循環1 149 Ci。比活度分別約為50、80、105 Ci/g。

a——鈷靶組件;b——鈷棒節圖1 鈷靶結構示意圖Fig.1 Cobalt target structure diagram

1.2.2測量裝置 根據現場條件及池邊操作安全性、便利性要求,初步確定鈷靶測量結構,裝置示意圖示于圖2。裝置由水下測量平臺、測量片架、輻照靶件架、水下操作工具、屏蔽體和儲源罐組成。測量平臺固定在燃料升降機上,平臺四周設有圍欄防止鈷靶落入水池中。在平臺與儲源罐之間設有鉛屏蔽塊,以減少儲源罐中剩余8根鈷棒節的影響。在測量平臺中心線上分別設置丙氨酸劑量片架與輻照靶件架。整個測量裝置位于乏池水下3 m,確保池邊人員操作輻射安全。

圖2 池邊測量裝置示意圖(a)及裝置照片(b)Fig.2 Diagram (a) and photo (b) of the pool side measurement apparatus

2 實驗方法

2.1 蒙特卡羅模型建立與修正

采用MCNP計算軟件[9],針對源活性區數量眾多,計算中將鈷粒源分區分別計算,最終將各區線性疊加得到棒源的響應。鑒于鈷棒由多達900個相互獨立的鈷粒組成,采用分區域柵元結構,并采用LIKE…BUT…語句簡化輸入結構。

為證明采用方法的可靠性,同時采用MCNP軟件的F6卡和*F8卡,結果表明兩種卡所得到的結果一致。為確保所采用的射線作用截面等數據及軟件設置參數的可靠性,采用經過與實際實驗測量標準源刻度數據比對驗證可靠性的數據及參數。

文獻[10]整理了多種常用材料的特性,本研究計算時采用該文獻數據。

建立模型時采用的丙氨酸劑量計參數列于表1。建立蒙特卡羅模型時需要的源與探測器距離等參數采用傳統方法估算。將鈷棒節近似等效為均勻分布的鈷線源結構,采用常用的計算線源劑量率的方法,如公式(2)[11],計算線源角平分線上距離線源為a處在空氣中的照射量率。利用水的吸收系數等數據,計算幾個典型屏蔽衰減率(2,2,50,50 000)倍下的距離。

表1 丙氨酸劑量計參數 Table 1 Parameters of the alanine dosimeter

(2)

2.2 測量驗證

為了進一步驗證測量裝置結構合理性、蒙特卡羅數值模擬模型的準確性,確認測量時間、測量位置,優化測量操作過程。在水池內建立類似的測量環境,采用已知活度的標準鈷源進行驗證。鈷源的活度、結構與待測鈷棒節相近,蒙特卡羅數值模擬輸入進行相應的調整。鈷源參數列于表2,驗證裝置示于圖3。

表2 鈷源參數 Table 2 Cobalt source parameters

圖3 驗證裝置Fig.3 Apparatus for verification

測量時間分別選取10、20、30、60 min,測量位置分別位于上、中、下,重復性驗證選取20 min中間位置。具體測量實驗要求列于表3。經過操作演練鈷源和劑量計放入工裝時間可以控制在30 s內。池邊測量完成后即送往中國原子能科學研究院國防科技工業電離輻射一級計量站測量。丙氨酸劑量計的校準、測量工作均由計量站完成,并出具檢測報告。測試按照《使用丙氨酸-EPR劑量測量系統的標準方法》(GB/T 16639—2008)進行,測試報告給出的單次不確定度為7%(k=2)左右。

表3 實驗要求 Table 3 Test requirements

3 結果與討論

3.1 模型修正

鈷棒節經水屏蔽后不同位置的劑量值列于表4。初步確定測量裝置結構后,結合現場條件要求平臺尺寸不大于1.2 m,丙氨酸劑量計最小吸收劑量>5 Gy,單根操作時間不超過30 min要求。通過計算確定鈷棒節與丙氨酸劑量計之間距離,當距離30 cm時,可滿足丙氨酸劑量計最小吸收劑量需>5 Gy的要求。測量裝置處于水下3 m即可保證操作人員處于安全操作。儲源罐屏蔽體經蒙特卡羅計算單根最大影響不超過0.37%,另8根鈷棒節總貢獻小于3%。水池其他本底來源經計算小于1%。經過以上計算,確認固化了測量裝置。

表4 鈷棒節在水中衰減的劑量率計算值 Table 4 Calculated doses from Cobalt rod in water

3.2 測量驗證

測量結果與蒙特卡羅計算結果數據對比列于表5。從表5可看出,測量時間10、20、30 min測量值與計算值符合好。上、中、下不同位置實際測量劑量值與蒙特卡羅計算得到的活度轉換因子均顯示出上、中、下有差異,測量值與計算值最大偏差為7.96%。選擇30 min作為本次測量實驗的時間,采用上、中、下位置平均值作為最終活度測量值。

依據測量驗證的方法和結果,在乏池測量鈷棒節,測量結果列于表6。從各個棒節活度測量結果可見,各個棒節活度差別不大,最終結果采用各個棒節活度算術平均值作為最終測量活度值,得到測量時刻活度值為361.3 Ci。測量時刻活度值經過衰變修正到出堆時間活度值,得到出堆活度498.1 Ci(參考時間為出堆時間)、出堆比活度45.53 Ci/g,與理論計算出堆活度547 Ci,理論計算出堆比活度50 Ci/g基本一致。

表6 鈷棒節測量結果 Table 6 Measured values of the Cobalt rod

3.3 不確定度

由于測量過程放入取出操作時間完全控制在30 s內,引入的測量不確定度忽略不計。

本研究不確定度估算采用按來源分類,分別為來自蒙特卡羅計算、丙氨酸劑算計測量、樣品的重復性測量、其他來源(包括如半衰期校正;模型尺寸與實際加工、裝配之間的差異等)。

不確定度及各個分量列于表7。MCNP軟件根據采用的模型,考慮射線與物質相互作用截面、核素豐度等核數據的不確定度,以及計算條件設置如截斷誤差等,在其輸出結果中給出計算結果不確定度。軟件采取了一系列的準確度控制方法,計算時可以根據具體要求,采取適當的抽樣次數以控制仿真計算時間,本研究抽樣數一般在109量級,達到控制不確定度的目的,本研究模型水下計算按5%控制;來自丙氨酸劑量計所測劑量值的不確定度,包括來自劑量計刻度測量、標準輻射場不確定度等因素,采用檢測機構給出的劑量值不確定度7%(k=2);重復性測量采用表2所列數據,共采用了27個劑量片測量活度,不確定度處理時看作對同一活度值的多次重復測量,計算得到活度的相對標準偏差為2.0%。其他不確定度來源包括如半衰期校正,模型尺寸與實際加工、裝配公差等,這部分主要表現為系統不確定度,這些因素引起的不確定度按1%計。最終不確定度按均方差合成,為6.5%。

表7 不確定度來源 Table 7 The stem from of uncertainties

4 結論

采用化學劑量計測量空間某點吸收劑量,通過蒙特卡羅建模計算測量鈷棒節活度方法的成功應用,為測量放射性活度提供了一種新的思路。本研究采用的方法與文獻[12]相比測量結構簡單,操作安全,廢物產生量小,實際測試結果可行、有效。通過測試已知標準源(量熱方法測得)驗證,合成不確定度6.5%。利用此方法成功的獲取了鈷棒節第一循環的活度數據,所得活度與理論計算值相符,為后續堆內輻照方案優化提供數據支持。采用此方法實際測量時間1 d內完成,避免了長周期熱室檢驗測量,以及公路運輸的環節,在滿足需求的基礎上大大減少了科研經費的投入。