醫(yī)院中子照射器治療束中子參數(shù)測(cè)量

石 斌,張書(shū)峰,陳 軍,劉顯科,肖鴻飛,張紫竹,屈渤添,王 倩,曹 平,張慶賢,宋明哲,劉蘊(yùn)韜

(1.中國(guó)原子能科學(xué)研究院 計(jì)量與校準(zhǔn)技術(shù)國(guó)防科技重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 102413;2.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 近代物理系,安徽 合肥 230026;3.成都理工大學(xué) 核技術(shù)與自動(dòng)化工程學(xué)院,四川 成都 610059;4.北京凱佰特科技股份有限公司,北京 102413)

醫(yī)院中子照射器是世界首臺(tái)硼中子俘獲治療(boron neutron capture therapy, BNCT)專(zhuān)用的反應(yīng)堆照射裝置,額定功率30 kW,對(duì)稱(chēng)方向設(shè)置了熱中子和超熱中子兩條照射孔道用于對(duì)患者進(jìn)行照射,孔道直徑均為12 cm[1]。在開(kāi)展BNCT研究及臨床應(yīng)用前,需要對(duì)兩條照射束的中子參數(shù)進(jìn)行精確測(cè)量。本研究采用金箔活化的方法,分別測(cè)量?jī)蓷l束流出口處的熱中子及超熱中子注量率,并利用二維小車(chē)和金剛石探測(cè)單元組合成的掃描裝置測(cè)量了中子和γ射線(xiàn)注量率的徑向分布,為實(shí)現(xiàn)治療束的品質(zhì)表征和臨床治療計(jì)劃的制定提供必要的數(shù)據(jù)基礎(chǔ),也為BNCT束流的質(zhì)量控制提供參考方法。

1 測(cè)量原理

1.1 中子注量率

將裸金箔和覆鎘金箔分別置于治療束出口處照射,發(fā)生中子俘獲反應(yīng)產(chǎn)生具有放射性的核素198Au,由于鎘對(duì)能量為0.5 eV以下的中子反應(yīng)截面非常大,可認(rèn)為覆鎘金箔只與超熱中子發(fā)生反應(yīng)[2-3]。通過(guò)測(cè)量?jī)蓚€(gè)金箔的活度就可分別確定熱中子和超熱中子注量率。計(jì)算公式如式(1)和式(2)[4]。

(1)

(2)

其中,中子注量率波動(dòng)修正因子kφ通過(guò)多次記錄中子注量率監(jiān)視系統(tǒng)計(jì)數(shù)來(lái)計(jì)算,計(jì)算公式如式(3)。

(3)

式中,n為照射期間記錄的中子注量率監(jiān)視系統(tǒng)測(cè)量的次數(shù);λ為198Au的衰變常數(shù),s-1;tr為中子照射時(shí)間,s;Ci為監(jiān)視系統(tǒng)在第i個(gè)時(shí)間間隔的計(jì)數(shù)。

金箔自屏蔽修正因子ks通過(guò)式(4)計(jì)算。

(4)

式中,nAu為單位體積內(nèi)197Au原子核核的數(shù)目,cm-3;σa為中子對(duì)197Au的吸收截面,cm2;DAu為金箔的厚度,cm。

鎘對(duì)金箔活度影響的修正因子kCd通過(guò)式(5)計(jì)算。

(5)

式中,A′th為透過(guò)鎘盒的熱中子引起的金箔活度,Bq;ACd為超熱中子引起的金箔活度,Bq;φ′th為透過(guò)鎘盒的熱中子注量率,cm-2·s-1;φepi為超熱中子注量率,cm-2·s-1;σth為197Au(n,γ)反應(yīng)在熱能區(qū)的譜平均截面,cm2;σepi為197Au(n,γ)反應(yīng)在超熱能區(qū)的譜平均截面,cm2;NAu為金箔內(nèi)197Au原子核的數(shù)目。

1.2 中子和γ射線(xiàn)注量率徑向分布

金剛石探測(cè)器擁有高熱導(dǎo)率、寬禁帶、高載流子遷移率的特性,與其他半導(dǎo)體探測(cè)器相比,更能適應(yīng)高溫、強(qiáng)輻射場(chǎng),同時(shí)擁有更低的暗電流和更好的信噪比,已被應(yīng)用于α粒子、β粒子、γ射線(xiàn)和電子等的探測(cè)[5]。在金剛石探測(cè)器前增加轉(zhuǎn)換體,可將中子轉(zhuǎn)換成帶電粒子[6-7],通過(guò)選擇適當(dāng)?shù)霓D(zhuǎn)換體厚度及光闌大小(確定帶電粒子探測(cè)立體角),將金剛石探測(cè)器計(jì)數(shù)率控制在可接受的程度,避免因死時(shí)間過(guò)大發(fā)生漏計(jì)數(shù),從而導(dǎo)致結(jié)果產(chǎn)生較大誤差。

對(duì)于熱中子和超熱中子,增加對(duì)低能中子靈敏的6LiF轉(zhuǎn)換體將中子轉(zhuǎn)換成α和3H進(jìn)行探測(cè),再通過(guò)有無(wú)鎘屏蔽甄別出熱中子和超熱中子;對(duì)于快中子探測(cè),轉(zhuǎn)換體選擇聚乙烯薄膜,通過(guò)測(cè)量反沖質(zhì)子得到快中子的注量率徑向分布[8-9]。

2 實(shí)驗(yàn)測(cè)量

2.1 治療束出口處中子注量率

由蒙特卡羅方法模擬得到的兩條束線(xiàn)束流出口處中子能譜,計(jì)算了197Au(n, γ)反應(yīng)在不同中子能區(qū)的譜平均截面[4],見(jiàn)表1。可用于上述公式中相關(guān)參數(shù)的計(jì)算。

表1 197Au(n,γ)反應(yīng)在不同中子能區(qū)的譜平均截面Table 1 Spectrum-averaged cross-section of 197Au(n, γ) reaction in different energy range

將裸金箔(直徑3.5 mm,厚5 μm)和覆鎘(壁厚1 mm的鎘盒)金箔先后置于治療束出口中心處,保持與束流方向垂直,照射一段時(shí)間后取下,利用4πβ-γ符合裝置測(cè)量其活度A、ACd,代入公式(1)和(2)得到熱中子和超熱中子注量率。

2.2 中子和γ射線(xiàn)注量率徑向分布

實(shí)驗(yàn)采用的探測(cè)器示于圖1,金剛石晶體靈敏區(qū)體積為3.6 mm×3.6 mm×0.1 mm,陶瓷底襯直徑10 mm,厚1.6 mm。最終選用的轉(zhuǎn)換體厚度為1 μm,真空蒸鍍?cè)?0 μm的鋁底襯上,光闌設(shè)置為直徑4 mm。在轉(zhuǎn)換體和金剛石晶體之間設(shè)置了4 mm的空氣層,可以使6Li(n,α)3H反應(yīng)產(chǎn)生的α沉積大部分能量,同時(shí)不影響3H被金剛石晶體探測(cè)。利用Geant4模擬了熱中子入射上述探測(cè)器結(jié)構(gòu),在金剛石晶體上的能量沉積譜示于圖2,低能部分和高能部分分別為反應(yīng)產(chǎn)生的α和3H經(jīng)過(guò)空氣層衰減后的能量沉積譜,中間“空谷”部分是由于空氣對(duì)α和3H阻止本領(lǐng)不同所導(dǎo)致,據(jù)此可以更好地統(tǒng)計(jì)3H計(jì)數(shù),避免α影響。

圖1 裸金剛石及安裝好外殼和轉(zhuǎn)換體的探測(cè)器Fig.1 Bare and assembled diamond detector

圖2 模擬得到的能量沉積譜Fig.2 Simulated energy deposition spectrum

圖3 徑向分布測(cè)量裝置Fig.3 Radial distribution measuring device

采用二維移動(dòng)平臺(tái)作為探測(cè)器支撐以及移動(dòng)載體。將探測(cè)器固定在自動(dòng)控制移動(dòng)的平臺(tái)上,使探測(cè)器前表面位于治療束出口平面上。掃描步長(zhǎng)為4 mm,每個(gè)位置點(diǎn)測(cè)量時(shí)間為60 s。扣除本底和噪聲之后的計(jì)數(shù)即為探測(cè)器的有效計(jì)數(shù),對(duì)于單次測(cè)量來(lái)說(shuō),探測(cè)器有效計(jì)數(shù)的分布即可直接反映注量率的分布。

3 結(jié)果與討論

3.1 治療束出口處中子注量率

治療束出口處裸金箔和覆鎘金箔的測(cè)量數(shù)據(jù)列于表2。

表2 金箔測(cè)量數(shù)據(jù)Table 1 Data of measured gold foil

利用式(1)和式(2)計(jì)算兩條治療束的熱中子和超熱中子注量率,修正因子取值列于表3,測(cè)量結(jié)果列于表4,其中不確定度主要由金箔活度不確定度、197Au(n,γ)反應(yīng)譜平均截面的不確定度[10]和修正因子的不確定度組成[4],三者相互獨(dú)立最后合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度列于表5。

表3 修正因子計(jì)算結(jié)果Table 3 Results of correction factor

表4 中子注量率測(cè)量結(jié)果Table 4 Results of neutron fluence rate measurement

表5 中子注量率測(cè)量結(jié)果不確定度Table 5 Uncertainty of neutron fluence rate measurement results

由表5數(shù)據(jù)可以看出,與超熱中子束相比,熱中子束上的鎘對(duì)于金箔活度的影響更大,這是由于熱中子束中,能量低于0.5 eV的中子所占比例遠(yuǎn)大于能量在0.5 eV以上的中子,鎘對(duì)低能中子的透過(guò)率不能忽略,需要根據(jù)能譜和截面進(jìn)行計(jì)算修正;同時(shí),與熱中子能區(qū)相比,超熱中子能區(qū)197Au(n,γ)反應(yīng)截面不確定度較大,是導(dǎo)致超熱中子注量率不確定度較大的主要原因。

在額定功率運(yùn)行時(shí),醫(yī)院中子照射器熱中子束出口處熱中子注量率為1.75×109cm-2·s-1,超熱中子束出口處超熱中子注量率為3.14×108cm-2·s-1,與采用同樣測(cè)量方法的文獻(xiàn)[4]相比均有下降,分析原因?yàn)榉磻?yīng)堆經(jīng)過(guò)十余年的運(yùn)行后,反應(yīng)性下降,造成堆芯中子注量率降低,從而影響束流出口處的熱中子注量率。

3.2 中子和γ射線(xiàn)注量率徑向分布

熱中子束和超熱中子束出口處中子和γ射線(xiàn)注量率的徑向分布測(cè)量結(jié)果示于圖4。可以看出:1) 測(cè)量的熱中子束和超熱中子束出口處中子注量率徑向分布基本符合預(yù)期,孔道準(zhǔn)直器孔徑邊緣處和孔徑外的差異來(lái)源于探測(cè)器位置靈敏度(靈敏區(qū)尺寸)和室散射中子的影響。

a——熱束熱中子;b——熱束超熱中子;c——熱束快中子;d——熱束γ射線(xiàn);e——超熱束熱中子;f——超熱束超熱中子;g——超熱束快中子;h——超熱束γ射線(xiàn)圖4 注量率徑向分布測(cè)量結(jié)果Fig.4 Radial distribution measurement results

在準(zhǔn)直器孔徑內(nèi)的中子注量率分布相對(duì)較為均勻,而在孔徑外,中子注量率迅速下降,說(shuō)明準(zhǔn)直器對(duì)中子起到很好的準(zhǔn)直作用;2) 測(cè)量的熱中子束和超熱中子束出口處γ射線(xiàn)注量率徑向分布基本符合預(yù)期,在準(zhǔn)直器孔徑內(nèi)的γ射線(xiàn)注量率分布相對(duì)較為均勻,而在孔徑外,γ射線(xiàn)注量率先上升后下降,是由于準(zhǔn)直器材料為含硼聚乙烯,中子與其反應(yīng)后產(chǎn)生次級(jí)γ射線(xiàn),造成此處γ射線(xiàn)注量率上升。

本研究利用同一探測(cè)器外加不同轉(zhuǎn)換體的方式對(duì)照射束不同參數(shù)進(jìn)行了測(cè)量,與文獻(xiàn)[4]相比,更為簡(jiǎn)單便捷,同時(shí)測(cè)量結(jié)果符合較好。

4 小結(jié)

針對(duì)BNCT醫(yī)院中子照射器開(kāi)展了照射束物理參數(shù)測(cè)量實(shí)驗(yàn)。利用金箔活化片測(cè)量了束流出口處的熱中子和超熱中子注量率,利用金剛石探測(cè)器外加轉(zhuǎn)換體的方式進(jìn)行了熱中子、超熱中子、快中子和γ射線(xiàn)注量率徑向分布的實(shí)驗(yàn)測(cè)量,結(jié)果顯示,熱中子束的熱中子注量率為1.75×109cm-2·s-1,超熱中子束的超熱中子注量率為3.14×108cm-2·s-1;治療束絕大部分成分分布在束流孔徑內(nèi),靠近束流邊緣會(huì)出現(xiàn)指數(shù)級(jí)下降現(xiàn)象,表明準(zhǔn)直器的準(zhǔn)直屏蔽效果較好。可為后續(xù)開(kāi)展相關(guān)實(shí)驗(yàn)和測(cè)試提供必要的參數(shù)支持,為BNCT質(zhì)量控制提供參考方法。