黃河流域農(nóng)業(yè)農(nóng)村氮流時空分布特征及演化規(guī)律研究

張 弼，龐愛萍，李春暉

1.中共寧夏回族自治區(qū)委員會黨校（寧夏行政學(xué)院），寧夏 銀川 750021

2.中共南京市委黨校，江蘇 南京 210046

3.北京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院，北京 100875

得益于氮肥的發(fā)明，人類歷史上第一次獲得足夠的食物來維持不斷增長的人口，并滿足不斷變化的飲食結(jié)構(gòu).然而，活性氮大量流失到環(huán)境中，會引發(fā)酸雨、霧霾、富營養(yǎng)化、溫室效應(yīng)和平流層臭氧消耗等一系列生態(tài)環(huán)境問題.此外，過量氮不僅破壞生態(tài)系統(tǒng)的營養(yǎng)平衡，還可能因親氮和疏氮物種之間的競爭而導(dǎo)致生物多樣性喪失[1-2]，進(jìn)而影響人類和生態(tài)系統(tǒng)的健康.考慮到糧食需求、農(nóng)業(yè)實踐和能源利用的預(yù)期趨勢，人為活動導(dǎo)致的氮通量還將會持續(xù)增加[3].各國在緩解氮危機(jī)上投入了數(shù)十億美元，但由于40 年來農(nóng)業(yè)集約化積累的遺留氮(氮剩余)導(dǎo)致水質(zhì)改善時間的滯后性，以水質(zhì)惡化為代表的氮危機(jī)形勢依然嚴(yán)峻[4].在我國，氮污染是多地產(chǎn)生面源污染的主要原因之一[5-6].

氮流是指氮素在不同系統(tǒng)的轉(zhuǎn)化和移動過程，農(nóng)業(yè)農(nóng)村系統(tǒng)與自然系統(tǒng)在不同時空尺度上存在頻繁的氮交換，直接或間接地影響到氮排放過程，分析以上兩個系統(tǒng)內(nèi)的氮流時空特征及演化規(guī)律有助于從源頭精準(zhǔn)定位氮污染問題.目前國內(nèi)外已有大量研究評估了不同系統(tǒng)的氮循環(huán)過程，并對自然和人為活動等不同氮流路徑進(jìn)行了定量分析[7].Sokka 等嘗試將產(chǎn)業(yè)經(jīng)濟(jì)學(xué)中物質(zhì)流分析的思想[8]引入氮素評估和氮流分析中，有效整合了氮素“生產(chǎn)-消費(fèi)-排放”的縱向流動過程[9].多數(shù)研究在改進(jìn)現(xiàn)有氮流模型的基礎(chǔ)上，嘗試從不同角度闡釋氮流的現(xiàn)狀和歷史變化，并評估人類活動造成氮損失量和閾值[10-14].物質(zhì)流分析方法不僅可以定量反映各類經(jīng)濟(jì)活動對氮循環(huán)全過程的依賴，還有利于采取更加有針對性的手段對氮素不同使用過程進(jìn)行有效調(diào)控.然而，物質(zhì)流分析法缺少對污染元素空間分異性的闡釋，無法在空間上提供氮減排策略[15-16].3S 技術(shù)(遙感、全球定位系統(tǒng)和地理信息系統(tǒng))的發(fā)展推動了不同區(qū)域內(nèi)氮素空間分布格局和演化規(guī)律的研究，可以借鑒該技術(shù)對農(nóng)業(yè)農(nóng)村高風(fēng)險區(qū)進(jìn)行有針對性的管理.

黃河流域是我國重要的經(jīng)濟(jì)地帶和生態(tài)安全屏障[17]，流域污染問題備受關(guān)注，農(nóng)業(yè)農(nóng)村面源污染已經(jīng)成為黃河流域水質(zhì)惡化的重要原因[18-19].已有研究基于模型模擬的方法估算特定年份面源污染負(fù)荷，并對整個流域的污染風(fēng)險進(jìn)行評價[18]，多數(shù)研究主要集中在黃河子流域[19]、所流經(jīng)河段[20]或特定的省份[21].目前，針對黃河流域農(nóng)業(yè)農(nóng)村污染問題研究缺少系統(tǒng)性和歸納性的研究成果.在黃河流域生態(tài)保護(hù)和高質(zhì)量發(fā)展大背景下，理清黃河流域氮流時空變化特征及演化規(guī)律，可為黃河流域及區(qū)域農(nóng)業(yè)農(nóng)村污染，尤其是面源污染防治提供有效參考.基于此，本研究采用多學(xué)科融合的方法，綜合空間化技術(shù)，將物質(zhì)流分析方法的“過程”性在“空間”上進(jìn)行延伸，分析1949-2022 年黃河流域農(nóng)業(yè)農(nóng)村系統(tǒng)氮流狀況，并刻畫其時空演變圖譜，以期為黃河流域氮素危機(jī)的治理提供決策依據(jù).

1 研究區(qū)概況及研究方法

1.1 研究區(qū)概況

黃河發(fā)源于青海省巴顏喀拉山脈，橫跨我國東部、中部和西部3 個區(qū)域，流經(jīng)9 個省區(qū).黃河流域指黃河水系從源頭到入海所影響的地理生態(tài)區(qū)域，在寧夏回族自治區(qū)、陜西省、山西省、甘肅省、河南省、青海省、內(nèi)蒙古自治區(qū)、山東省和四川省9 個省區(qū)的面積占比分別為99.01%、64.65%、61.86%、36.18%、22.11%、21.27%、13.17%、8.62%和3.55%.黃河流域的地勢西高東低，西部河源地區(qū)平均海拔在3 000 m 以上，由一系列高山組成；中部地區(qū)海拔在1 000~2 000 m 之間，為黃土地貌，水土流失嚴(yán)重；東部主要由黃河沖積平原組成.近些年，黃河流域水環(huán)境質(zhì)量大幅改善，工業(yè)污染基本得到有效管控，但是個別支流河段水質(zhì)差、水環(huán)境隱患多等問題依然突出.陶園等[18]根據(jù)2017 年我國第二次污染普查數(shù)據(jù)估算出黃河流域總氮排放量為18.5×104t，其中農(nóng)業(yè)農(nóng)村源排放9.76×104t，占總排放量的52.7%.單就化肥而言，2012-2021 年黃河流域單位面積平均施肥量為325 kg/hm2，遠(yuǎn)高于發(fā)達(dá)國家規(guī)定的最大值(225 kg/hm2)，以及我國規(guī)定的最大值(250 kg/hm2).農(nóng)業(yè)農(nóng)村污染已發(fā)展成為黃河流域環(huán)境污染的重要原因.

1.2 測度方法

研究分為兩大部分：一是高風(fēng)險區(qū)識別，基于“3S”技術(shù)識別黃河流域農(nóng)業(yè)農(nóng)村污染高風(fēng)險區(qū)(以氮徑流的空間差異來表示)；二是氮流路徑分析，采用物質(zhì)流分析手段測度黃河流域農(nóng)業(yè)農(nóng)村種植和消費(fèi)系統(tǒng)的氮素流動，以及系統(tǒng)和環(huán)境的氮交換過程.

1.2.1 高風(fēng)險區(qū)識別

氮素隨徑流遷移出土壤進(jìn)入地表水的過程形成氮徑流損失，一般用氮徑流系數(shù)來表示面源污染風(fēng)險的高低.為了獲取該系數(shù)，該研究以ArcGIS 為平臺，采用裁剪、柵格轉(zhuǎn)換、DEM(數(shù)字高程)轉(zhuǎn)換等空間分析方式，將原始層的數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為分辨率(100 m)相統(tǒng)一的因子層；采用EU-27 方法[16]對因子層的每個單元格進(jìn)行賦值.例如，土地利用數(shù)據(jù)中如果柵格k的類型為草地，那么該柵格被賦值為0.25，如果該柵格為其他類型，那么該柵格被賦值為1；通過柵格運(yùn)算對指標(biāo)層進(jìn)行計算，最后得出具有空間信息的氮徑流因子.具體的操作過程和參數(shù)賦值見圖1.值得注意的是，每個像素(100 m)是一個相對獨(dú)立的單元格，在每個單元格內(nèi)，只有在土地利用、坡度、土層深度、土壤類型、降雨和蒸發(fā)等環(huán)境條件合適的情況下，過量氮素才會以氮徑流的形式被沖刷到地表水中，形成面源污染；否則氮素會被保留在土壤中，后續(xù)被作物吸收，或通過反硝化作用進(jìn)入大氣.

圖1 面源污染高風(fēng)險區(qū)識別示意Fig.1 Identification of high risk areas of non-point source pollution

1.2.2 氮流路徑分析

該研究采用物質(zhì)流分析法計算黃河流域農(nóng)業(yè)農(nóng)村氮循環(huán)過程，包括輸入流、內(nèi)部流和輸出流.其中，輸入流包括大氣氮沉降、生物固氮和無機(jī)氮肥施用；內(nèi)部流包括糞便和垃圾還田、秸稈還田，農(nóng)田氮剩余以及農(nóng)村氮剩余(農(nóng)村未處置的糞便和垃圾)；輸出流包括作物收獲、農(nóng)田氨揮發(fā)、農(nóng)村氨揮發(fā)、農(nóng)田氮徑流、農(nóng)村氮徑流、農(nóng)田氮淋洗、農(nóng)村氮淋洗、農(nóng)田秸稈燃燒、農(nóng)村污水直排、農(nóng)田氮存貯和反硝化、農(nóng)村氮存貯和反硝化等氮流路徑.氮流計算類型可以分為獨(dú)立氮流、依賴性氮流和系統(tǒng)平衡氮流.

a) 獨(dú)立氮流.通過活動水平和系數(shù)相乘得到，包括大氣氮沉降〔見式(1)〕、無機(jī)氮肥施用〔見式(2)〕、生物固氮〔見式(3)〕、秸稈還田〔見式(4)〕、秸稈燃燒〔見式(5)〕、糞便和垃圾還田〔見式(6)～(8)〕、作物收獲〔見式(9)〕和污水直排〔見式(10)〕.

式中：FAD為大氣沉降氮量，kg/a；λDry和λWet分別為大氣干和濕沉降系數(shù)，kg/(hm2·a)；AFarmland為耕地面積，hm2.

式中：FIF為無機(jī)氮肥用量，kg/a；PNfertilizer、PCfertilizer分別為氮肥和復(fù)合肥用量，kg/a；λCfertilizer為復(fù)合肥中的氮含量，%.

式中：FBF為生物固氮量，kg/a；λBean、λRice和λDryland分別為豆類、水稻和旱地作物固氮系數(shù)，kg/(hm2·a)；ABean、ARice和ADryland分別為豆類、水稻和旱地作物的種植面積，hm2；i為旱地作物的種類.

式中：FRS為秸稈還田氮量，kg/a；λStrawreturning為秸稈還田系數(shù)；μStraw為秸稈中的氮含量，kg/kg；θ為谷草比；PGrain為作物籽粒收獲量，kg/a；j為作物種類.

式中：FRS為秸稈燃燒氮量，kg/a；λStrawburning為秸稈燃燒系數(shù).

式中：FRE為有機(jī)氮肥施用量，kg/a；FEG為糞便和垃圾中含氮量，kg/a；λExcrementreturning為糞便和垃圾的還田系數(shù)；λExcrement、λGarbage和λExcrement′分別為居民糞便、居民垃圾和日均畜禽糞便產(chǎn)生量，kg/d；μExcrement、μGarbage和μExcrement′分別為居民糞便、居民垃圾和畜禽糞便中的氮含量，kg/kg； dayBreeding為畜禽飼養(yǎng)周期，d；k為畜禽養(yǎng)殖的種類；PSale和PStock為畜禽出欄和存欄量，頭或只.

式中：FCH為作物收獲氮量，kg/a；μGrain為籽粒含氮系數(shù)，kg/kg.該研究籽粒指作物有效產(chǎn)出部分，包括糧食類、水果和蔬菜.

式中：FRD為農(nóng)村直接排放污水中的氮量；λSewage為污水產(chǎn)生量，kg/d；μSewage為污水中的氮含量，kg/kg.

式(1)～(10)中參數(shù)涉及的活動水平數(shù)據(jù)，包括耕地面積、農(nóng)村人口、氮肥和復(fù)合肥施用量、作物種植面積、作物收獲量、畜禽出欄量和存欄量，均來自1979-2022 年黃河流域9 省區(qū)(寧夏回族自治區(qū)、陜西省、山西省、甘肅省、河南省、青海省、內(nèi)蒙古自治區(qū)、山東省、四川省)統(tǒng)計年鑒(http://www.stats.gov.cn)，部分統(tǒng)計年鑒和統(tǒng)計指標(biāo)存在缺失，缺少的數(shù)據(jù)通過中國經(jīng)濟(jì)社會大數(shù)據(jù)研究平臺(https://data.cnki.net/NewHome/index)和數(shù)據(jù)擬合的方式進(jìn)行補(bǔ)充.另外，收集到的省域尺度的數(shù)據(jù)乘以黃河流域在每個省份所占的面積比例，得出黃河流域相關(guān)數(shù)值.

涉氮參數(shù)主要來自公開發(fā)表的文獻(xiàn)和書籍等，具體為生物固氮系數(shù)[22]、日均糞便產(chǎn)生量、糞便含氮量、畜禽飼養(yǎng)周期、糞便還田系數(shù)、污水產(chǎn)生量和污水中氮含量[23-24]、復(fù)合肥中的氮含量(http://www.redsifang.com/news_show)、大氣沉降系數(shù)[25-26]、垃圾含氮量和日均垃圾產(chǎn)生量[27]、作物含氮系數(shù)[28]、秸稈含氮量[29]、秸稈還田系數(shù)、谷草比和秸稈燃燒系數(shù)[30].

b) 依賴型氮流.通過獨(dú)立氮流推導(dǎo)而來，主要包括農(nóng)田氮徑流〔見式(11)~(12)〕、農(nóng)村氮徑流〔見式(13)~(14)〕、農(nóng)田氮淋洗〔見式(15)〕、農(nóng)村氮淋洗〔見式(16)〕、農(nóng)田氨揮發(fā)〔見式(17)〕和農(nóng)村氨揮發(fā)〔見式(18)〕.

式 中：FFR為 氮 徑 流 量，kg/a；λRunoあ為 氮 徑 流 系 數(shù)；FFsurplus為農(nóng)田剩余氮量，kg/a.

式中，F(xiàn)Rsurplus為農(nóng)村未處置的糞便、垃圾和污水的含氮量，kg/a.

式中：FFL為農(nóng)田氮淋洗量，kg/a；λLeaching為氮淋洗系數(shù).

式中：FRL為農(nóng)村氮淋洗量，kg/a；λLeaching為氮淋洗系數(shù).

式中：FFA為通過農(nóng)田氨氣揮發(fā)的氮量，kg/a；λVolatilization和γVolatilization分別為無機(jī)氮肥和有機(jī)氮肥的氨揮發(fā)系數(shù).

式中：FRA為通過農(nóng)村氨氣揮發(fā)的氮量，kg/a；δVolatilization為農(nóng)村氮剩余的氨揮發(fā)系數(shù).

式(11)~(18)中參數(shù)涉及的氨揮發(fā)系數(shù)來自文獻(xiàn)調(diào)研[31-34]，氮徑流和氮淋洗系數(shù)計算過程中涉及的空間化參數(shù)包括土地利用類型、土壤類型、高程以及降雨和蒸發(fā)等氣象數(shù)據(jù)，來自在線數(shù)據(jù)庫(http://www.globallandcover.com/GLC30Download/index.aspx、http://westdc.westgis.ac.cn、http://www.jspacesystems 和http://data.cma.gov.cn).

c) 系統(tǒng)平衡氮流.包括隱形氮流和存貯在系統(tǒng)中的氮流，是平衡系統(tǒng)內(nèi)所有氮流后的綜合結(jié)果.如存貯在土壤中的氮和通過反硝化作用回到大氣中的氮，二者隸屬不同途徑，但這兩部分一直處于動態(tài)變化過程，受施入土壤中氮肥的補(bǔ)償，部分被作物所利用，部分則通過反硝化作用進(jìn)入大氣，現(xiàn)有的手段很難對其精準(zhǔn)監(jiān)測，根據(jù)總量平衡的原理，計算這兩部分總和.系統(tǒng)平衡氮流包括農(nóng)田氮存貯和反硝化〔見式(19)〕以及農(nóng)村氮存貯和反硝化〔見式(20)〕.

式中，F(xiàn)FS+FD為農(nóng)田氮存貯和反硝化總量，kg/a.

式中，F(xiàn)RS+RD為農(nóng)村氮存貯和反硝化總量，kg/a.

1.3 不確定性分析

該研究基于物質(zhì)流分析來計算各氮流路徑，不確定性主要與參數(shù)的質(zhì)量和可靠性有關(guān).采用蒙特卡洛模擬方法來定量檢驗物質(zhì)流分析中參數(shù)的敏感性，并評估參數(shù)輸入對結(jié)果的不確定性和可變性[35-36].通過Crystal Ball 工具從參數(shù)輸入分布(三角形分布、正態(tài)分布和均勻分布)中隨機(jī)選擇值來生成結(jié)果范圍，進(jìn)而評估結(jié)果的不確定性范圍.

2 結(jié)果與討論

2.1 黃河流域氮素流動路徑及熱點分析

圖2 為1962 年、1992 年和2022 年黃河流域農(nóng)業(yè)農(nóng)村氮流路徑，從農(nóng)田氮輸入流(大氣氮沉降、生物固氮、無機(jī)氮肥、糞便和垃圾還田、秸稈還田)來看，1962 年進(jìn)入農(nóng)田的氮量為10.35×108kg，主要來源為糞便還田和生物固氮，分別為7.18×108和2.44×108kg，二者占比達(dá)93%；1992 年進(jìn)入農(nóng)田的氮量為31.99×108kg，是1962 年的3.1 倍，其中糞便還田氮量和生物固氮量沒有發(fā)生太大的變化，30 年內(nèi)二者僅增加了15%，無機(jī)氮肥和大氣氮沉降的輸入量增幅較大，分別為16.24×108和3.65×108kg，二者占比達(dá)62%；2022 年進(jìn)入農(nóng)田的氮量為48.54×108kg，是1992 年的1.52 倍，無機(jī)氮肥施用量和大氣氮沉降量持續(xù)增加，占農(nóng)田全部氮素來源總量的66%，生物固氮量和糞便還田氮量未發(fā)生太大變化.受秸稈政策的影響，秸稈還田氮量由1992 年的1.03×108kg 增至2022 年的5.39×108kg.

圖2 1962 年、1992 年和2022 年黃河流域農(nóng)業(yè)農(nóng)村氮流路徑Fig.2 Agricultural and rural nitrogen flow pathways in the Yellow River Basin in 1962, 1992 and 2022

從農(nóng)田氮輸出流(作物收獲、存貯和反硝化、氨揮發(fā)、氮淋洗和氮徑流)來看，作物的收獲氮量逐年增 加，1962 年、1992 年 和2022 年分別為1.81×108、7.68×108和18.42×108kg，相應(yīng)的氮素利用率(作物收獲的氮輸出與農(nóng)田氮輸出的比值)分別為17%、24%和38%.存貯和反硝化是黃河流域氮流失的主要部分，1962 年、1992 年和2022 年分別占耕地氮輸出流的51%、47%和36%，這部分氮素不斷和環(huán)境發(fā)生頻繁的氮交換作用，一部分通過反硝化作用回到大氣中，另一部分暫時存貯在土壤中，后續(xù)還可能被作物所利用.Xing 等(2002 年)[37]對我國大陸地區(qū)氮素投入與支出進(jìn)行了評估，認(rèn)為通過氨揮發(fā)進(jìn)入大氣的氮量約占氮輸出總量的12.7%.該研究中氨揮發(fā)約占農(nóng)田氮輸出流的9%~14%，這部分損失不僅降低了氮素利用率，而且還會造成大氣氮沉降、霧霾和溫室效應(yīng)等生態(tài)環(huán)境問題.邱建軍等(2008 年)[38]認(rèn)為從氮素的支出途徑來看，通過氮淋洗流失的氮量占總輸出的15%，略高于該研究中12.3%的占比.

從居民和養(yǎng)殖區(qū)的氮流路徑(糞便和垃圾還田、污水直排、氮徑流、氮淋洗、氮存貯、反硝化和氨揮發(fā))來看，糞便和垃圾還田是農(nóng)村氮的主要去向，隨著無機(jī)氮肥的施用，該比例有所下降，1962 年、1992 年和2022 年分別為99%、72%和71%.未還田的糞便和垃圾中的氮素通過各種路徑進(jìn)入到大氣、地表和地下水中.對比農(nóng)田，農(nóng)村的流失總量較小，如2022 年農(nóng)村氮徑流為0.06×108kg，占系統(tǒng)氮徑流總量的6%.從物質(zhì)流循環(huán)的角度來看，農(nóng)村的糞便和垃圾等含氮物質(zhì)不能以有機(jī)肥的形式進(jìn)入農(nóng)田，為了保障糧食產(chǎn)量，農(nóng)民會選擇追加更多的無機(jī)氮肥，造成氮素的流失和浪費(fèi).在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中推行化肥減量增效和畜禽糞污資源化利用能夠增加有機(jī)肥使用量，有效降低過量施肥帶來的危害，對推動農(nóng)作物穩(wěn)產(chǎn)增收，產(chǎn)業(yè)提質(zhì)增效具有重要意義[39].另外，相對于廣闊的農(nóng)田，農(nóng)村面積較小，單位面積氮排放量較高，在區(qū)域尺度上仍有面源污染風(fēng)險.

圖3 為1949-2022 年黃河流域農(nóng)業(yè)農(nóng)村氮流熱點分布.1978-2022 年無機(jī)氮肥施用以及農(nóng)田氮存貯和反硝化過程均高于5×108kg，是黃河流域農(nóng)業(yè)農(nóng)村氮流的兩個路徑，大量的氮素通過存貯和反硝化的形式進(jìn)入到環(huán)境中.2016 年之后隨著農(nóng)業(yè)農(nóng)村環(huán)境政策的實施，無機(jī)肥的用量不斷下降，通過存貯和反硝化流失的氮量也隨之降低，但是二者仍是氮素流動最活躍的區(qū)域.

圖3 1949-2022 年黃河流域農(nóng)業(yè)農(nóng)村氮流熱點分布Fig.3 Distribution of hot spots of agricultural and rural nitrogen flow in the Yellow River Basin from 1949 to 2022

作物收獲以及糞便和垃圾還田是另外兩個熱點路徑.新中國成立初期受自然災(zāi)害的影響，作物收獲氮量波動明顯，但總體處于不斷上升的趨勢，1981 年超過5×108kg，而后不斷增加，2022 年增至18.42×108kg.糞便和垃圾還田路徑氮量受農(nóng)民施肥保肥習(xí)慣的影響，呈現(xiàn)較為復(fù)雜的態(tài)勢，1949-1977 年逐年增加，由5.34×108kg 增至9.72×108kg.隨著無機(jī)氮肥的引入，糞便和垃圾還田氮量則呈現(xiàn)斷崖式下降，而后在環(huán)境政策的影響下升至2005 年的12.14×108kg.2005年之后，隨著畜禽養(yǎng)殖模式以及農(nóng)村人居環(huán)境整治等政策的影響，糞便和垃圾還田量又開始減少，2022 年比2005 年降低了28%.

農(nóng)田中的大氣氮沉降、氨揮發(fā)和氮淋洗也是黃河流域較為熱點的氮流路徑，其變化趨勢較為穩(wěn)定，且氮流通量較大.例如，2022 年通過氨揮發(fā)和氮淋洗流失的氮量為10.16×108kg，占作物收獲量的55%.施肥過程中應(yīng)采取深施、添加脲酶抑制劑等不同的氨揮發(fā)抑制方法減少氮通量.農(nóng)村氨揮發(fā)、氮存貯和反硝化等路徑具有氮流通量較小，單位面積氮通量大的特點，可以通過糞便資源化利用、農(nóng)村廁所改造、農(nóng)村污水設(shè)施建設(shè)等措施來進(jìn)行管理.

2.2 黃河流域氮排放空間差異及高風(fēng)險區(qū)分析

圖4 為2022 年黃河流域不同省區(qū)農(nóng)田、農(nóng)村氮剩余量和氮徑流量的分布.其中，陜西省農(nóng)田氮徑流量最大，占黃河流域農(nóng)田氮徑流總量的32%；其次為甘肅省和河南省，分別占徑流總量的17%和16%；內(nèi)蒙古自治區(qū)、青海省和四川省的氮徑流量較低，三者之和僅占徑流總量的5%.由于不同省份的種植結(jié)構(gòu)和施肥模式不同，氮剩余量也有所差異，農(nóng)田系統(tǒng)氮剩余量較高的省份為寧夏回族自治區(qū)、河南省和陜西省，其氮剩余量均在500×106kg 以上.受自然條件的影響，氮剩余量與氮徑流量并不存在正比關(guān)系，如陜西省的農(nóng)田氮剩余量是寧夏回族自治區(qū)的1.22 倍，但農(nóng)田氮徑流量是寧夏回族自治區(qū)的2.43倍.河南省和甘肅省具有相似的氮徑流量，但是前者的氮剩余量是后者的1.69 倍.不同省份農(nóng)村氮徑流量差別較大，山西省、陜西省、甘肅省和河南省農(nóng)村氮徑流量較大，占黃河流域農(nóng)村氮徑流總量的76%.黃河流域地域遼闊，不同區(qū)域經(jīng)濟(jì)和自然條件具有較大的差異，因此應(yīng)因地制宜地采取農(nóng)業(yè)農(nóng)村污染治理措施.

圖4 2022 年黃河流域氮排放空間差異Fig.4 Spatial differences of nitrogen emissions in the Yellow River Basin in 2022

由圖5 可知：黃河流域有59%的區(qū)域不符合氮徑流發(fā)生的自然條件；19%的區(qū)域存在輕微的氮徑流，1%~5%的氮剩余將會流失到附近地表水中，分布在黃河流域中部地區(qū)；16%的區(qū)域存在一定水平的氮徑流現(xiàn)象，5.1%~26%的氮剩余會流失到附近地表水中，主要集中在黃河流域中南部地區(qū)；約有7%的區(qū)域存在嚴(yán)重的氮徑流現(xiàn)象，27%~45%的氮剩余會流失到附近的地表水中，主要分布在甘肅省的最南部和東南角部分區(qū)域、陜西省的最南部和山東省東部區(qū)域.對于氮素徑流高風(fēng)險區(qū)，除了減少氮肥的施用、增加糞便還田等，還需要進(jìn)一步建立緩沖帶、人工濕地和休耕等更加針對性的空間管控措施.

圖5 2022 年黃河流域氮徑流系數(shù)的空間差異Fig.5 Spatial difference of nitrogen runoff coefficient in the Yellow River Basin in 2022

2.3 黃河流域氮輸入與流失特征分析

從1949-2022 年黃河流域農(nóng)業(yè)農(nóng)村系統(tǒng)氮素輸入路徑的占比(見圖6)來看，黃河流域的氮素輸入模式發(fā)生了很大的改變.1978 年前系統(tǒng)內(nèi)氮素輸入的主要路徑為糞便還田、生物固氮和大氣氮沉降.在新中國成立初期，畜禽養(yǎng)殖在整個農(nóng)業(yè)體系中處于補(bǔ)充地位，人畜糞便完全能夠被農(nóng)田消納，甚至還會出現(xiàn)糞肥不能滿足農(nóng)業(yè)生產(chǎn)需要的情況[40]，相應(yīng)地，這一時期人畜糞便對環(huán)境的影響處于較低水平.1949-1957 年間，糞便還田氮量占全部氮輸入總量的72%，其次是生物固氮量，同期平均占比為26%.而后受化石燃料燃燒等因素的影響，氮化物逐漸在大氣中積累并向陸地和水域沉降，成為農(nóng)田氮素的部分來源.1958-1978 年間，糞便還田、生物固氮和大氣氮沉降的氮輸入路徑占比分別為69%、20%和10%.1978 年以來，無機(jī)氮肥逐漸成為農(nóng)田氮素的主要來源.1979年無機(jī)氮肥占氮輸入總量的32%，而后以每年1.2%的速度增加，到1999 年，該比例提升至54%.2000-2014 年間，無機(jī)氮肥的占比穩(wěn)定在52%~55%之間.從2014 年開始，黃河流域化肥減量行動初見成效，無機(jī)氮肥的占比持續(xù)降至49%，但是其施用量依然處于高位.1978 年以來，受無機(jī)氮肥大量使用、農(nóng)村環(huán)保投入不足以及農(nóng)村勞動力轉(zhuǎn)移和結(jié)構(gòu)性短缺等影響，堆肥在農(nóng)村地區(qū)日漸稀少，黃河流域糞便還田路徑占比由1979 年的40%持續(xù)降至18%.

圖6 1949-2022 年黃河流域農(nóng)業(yè)農(nóng)村系統(tǒng)氮輸入路徑占比Fig.6 The proportion of nitrogen input pathways in agricultural and rural areas of the Yellow River Basin from 1949 to 2022

圖7 為1949-2022 年黃河流域農(nóng)業(yè)種植系統(tǒng)的氮輸入量、有效氮輸出量和氮素向環(huán)境的流失量.由圖7 可見，系統(tǒng)的氮輸入量呈先升后降的趨勢，每個階段特點不同.1949-1977 年和1978-2014 年系統(tǒng)氮輸入量的增長率分別為1.7%和4.3%，2015 年比1949 年和1977 年分別增加了3.59 和6.83 倍.2015年后氮素輸入量以每年1%的幅度下降，2022 年較2015 年減少了7.2%.有效氮輸出量(作物收獲)隨著氮輸入的增加也在不斷增加，2015 年后隨著氮輸入量的不斷減少，有效氮輸出量(作物收獲)不受影響，且能夠保持2%的增長水平.巨曉堂等(2014)認(rèn)為在過量施肥的地區(qū)，通過增加氮肥投入不僅不會增產(chǎn)，還會加重污染，進(jìn)一步增產(chǎn)依賴于生產(chǎn)過程優(yōu)化農(nóng)藝措施[41]，黃河流域農(nóng)業(yè)產(chǎn)量的持續(xù)增加說明黃河流域的農(nóng)藝措施和氮素利用都有一定水平的提升.2015年后，氮素流失量(存儲)也逐年下降，2022 年比2015 年減少了15.55%，但是每年仍有30.12×108kg氮素流失到大氣、水體和土壤中，是當(dāng)年作物收獲氮量的1.64 倍，氮素?fù)p失率高達(dá)62.05%.系統(tǒng)通過氮徑流和氮淋洗向水體流失和通過氨揮發(fā)向大氣流失具有兩個明顯的特征：一是二者具有相似的數(shù)值，在2005 年前二者的流失量之和是有效氮輸出量(作物收獲)的2 倍.黃河流域在作物收獲量持續(xù)增加的情況下，氮素流失量也較為驚人，不僅造成嚴(yán)重的污染，也是構(gòu)成環(huán)境“活性氮”問題的重要過程之一[42]；二是受氮輸入量的影響，系統(tǒng)向水體和大氣的氮流失過程具備相似的規(guī)律，2015 年后隨著氮輸入量的減少和有效氮輸出量的增加，氮流失量減少的幅度較大，如2022 年系統(tǒng)向水體和大氣的氮流失量分別比2015 年減少了12%和13%，但是依然處于高位.

圖7 1949-2022 年黃河流域農(nóng)業(yè)農(nóng)村系統(tǒng)的氮輸入和流失量Fig.7 Nitrogen input and loss in agricultural and rural systems in the Yellow River Basin from 1949 to 2022

2.4 不確定性分析

通過Crystal Ball 工具中的蒙特卡洛方法來評估該研究中數(shù)據(jù)的不確定性，所選參數(shù)對結(jié)果的不確定性能控制在20%以下(見表1).涉氮參數(shù)對作物收獲的不確定性主要來自水稻、豆類、小麥和玉米的含氮系數(shù)；涉氮參數(shù)對氮流失的不確定性主要來自水稻含氮系數(shù)、大氣氮沉降系數(shù)、牛糞氮含量和牛糞日均產(chǎn) 生量.

表1 參數(shù)對結(jié)果的不確定性和變異性Table 1 Uncertainty and variability of parameter to the results

3 結(jié)論與建議

a) 新中國成立以來，黃河流域作物收獲量不斷增加，氮素流失量不斷減少，2022 年比2015 年減少了15.55%，但是每年仍有30.12×108kg 氮素流失到大氣、水體和土壤中，是當(dāng)年作物收獲氮量的1.64 倍，氮素?fù)p失率高達(dá)62.05%.在推動無機(jī)肥進(jìn)一步減量的同時，還應(yīng)積極推動有機(jī)肥的施用，切實提升氮素利用率.

b) 1978 年之前，系統(tǒng)內(nèi)氮素輸入的主要路徑為糞便還田、生物固氮和大氣氮沉降.改革開放之后，無機(jī)氮肥用量迅速攀升，1979-1999 年間以每年1.2%的速度增長，此時無機(jī)氮肥占農(nóng)田氮素輸入總量的54%，而后該占比穩(wěn)定在52%~55%之間.從2014 年開始，黃河流域氮素輸入量以每年1%的幅度下降，2022 年較2015 年減少了7.2%.有效氮輸出量(作物收獲)不斷增加，2015 年后在氮素輸入量不斷減少的情況下，依然能夠保持年均2%的增幅.黃河流域在提升氮素利用水平上得到了極大的提升，但是還需要對氮輸入不同路徑的結(jié)構(gòu)占比進(jìn)行優(yōu)化，同時有針對性地對氮流失過程進(jìn)行調(diào)控.

c) 農(nóng)業(yè)農(nóng)村污染來源存在著明顯的區(qū)域差異，59%的區(qū)域不具備徑流的條件，面源污染高風(fēng)險區(qū)占黃河流域總面積的7%，在該區(qū)域中有27%~45%的氮剩余會直接流失到地表水中.2022 年黃河流域農(nóng)村平均氮徑流量僅占系統(tǒng)氮徑流總量的6%，由于我國農(nóng)村污水處理設(shè)施的建設(shè)落后于農(nóng)業(yè)氮肥減量措施，預(yù)計該比例還會持續(xù)上升，由此可能會發(fā)生局部的水污染.因此在因地制宜制定農(nóng)業(yè)面源控制和管理戰(zhàn)略，持續(xù)推進(jìn)化肥減量、糞便還田和農(nóng)村污水治理的同時，更需要在高風(fēng)險區(qū)構(gòu)建生態(tài)溝渠、人工濕地、生態(tài)濾池等緩沖帶來削減氮流失.