葉深,王鵬,2*,黃祎,折遠洋,丁明軍,2
1. 江西師范大學 地理與環境學院,江西 南昌 330022;2. 江西師范大學鄱陽湖濕地與流域研究教育部重點實驗室,江西 南昌 330022
21 世紀以來,全球城市化發展迅速,預計本世紀末全球城市建設用地同比擴張1.8 倍(Li et al.,2022)。亞洲作為世界范圍內城市化最迅速的大洲將面臨城市建設用地擴張和人口快速增長引起的城市生態環境問題(Gao et al.,2020)。長三角城市群作為中國三大城市群之一,頻繁的人類活動、密集的產業結構及發達的交通運輸給區域大氣污染提供了潛在排放源(Ma et al.,2019)。如何緩解大氣污染并改善區域大氣環境是城市生態學領域中的熱點話題(Tang et al.,2022),分析“十三五”規劃期間長三角城市群PM2.5與O3污染特征及其相關性對區域大氣污染治理具有重要科學意義。
城市擴張背景下,人類活動引起的氮氧化物(NOx,nitrogen oxides)和揮發性有機物(VOCs,volatile organic compounds)濃度上升是PM2.5與O3污染問題的形成原因之一(Shi et al.,2020)。近地面PM2.5質量濃度的變化將影響氣溶膠光學厚度AOD(Aerosol Optical Depth)并改變O3光化學反應速率(邵平等,2017)。O3的光解過程將增強大氣氧化性,促進SO42-、NO3-等無機鹽離子生成并氧化VOCs 生成二次氣溶膠導致二次PM2.5濃度的升高(張涵等,2022)。目前針對PM2.5與O3污染問題的研究主要從相關性、氣象驅動因素及時空分布等多個角度進行(Li et al.,2019;Duan et al.,2021;郝永佩等,2022)。如Chen et al.(2019)發現夏季PM2.5與O3質量濃度呈正相關的一部分原因和O3濃度升高有關;Wang et al.(2019)指出光照、溫度及風速等氣象要素通過影響污染物排放、物理傳輸及化學反應過程來改變PM2.5與O3濃度;Chu et al.(2020)對全國范圍PM2.5與O3濃度相關性分析發現相關性系數隨著太陽輻射強度沿南北緯度出現變化。然而在PM2.5與O3污染問題研究中往往忽略了變量隨空間位置變化引起的空間異質性問題(Anselin et al.,1992)。因此,從長三角城市群城市PM2.5與O3污染空間異質性影響因素的角度分析將有助于改善區域PM2.5與O3污染現狀。
隨著“精明增長模式(Smart Growth)”及“新城市主義(New urbanism)”等新城市化理論的提出(王國愛等,2009),人口密度、交通、經濟等社會經濟要素作為量化城市化的重要因子被應用于分析城市化進程對大氣污染物的影響(Wu et al.,2017;Chen et al.,2020;Mahady et al.,2020)。然而,以上研究未涉及城市化進程對大氣污染空間異質性的影響,也未考慮城市化過程中污染物轉換形成的PM2.5與O3污染問題。作為城市用地外部幾何特征的外部空間格局及人文經濟的內部空間結構聚合體(王新生等,2005;潘竟虎等,2015),城市空間形態反映了城市化進程。城市連通性、城市緊密度、城市形狀等城市空間格局指數通過減少綠地面積、拉長交通通勤距離、改變工業區布局可以削弱城市大氣環境的承載能力(Mu?iz et al.,2005;Jia et al.,2019;Huang et al.,2022)。城市空間結構指數的增長與不良的城市空間形態排列組合使城市空氣質量惡化(Badach et al.,2023)。因此,研究不同類型城市空間形態及PM2.5與O3污染空間異質性特征將為城市化背景下區域大氣污染治理提供科學經驗。
鑒于以上不足,針對PM2.5與O3污染空間異質性問題,有必要了解城市化背景下城市空間形態指數對其的影響過程。基于“十三五”規劃期間長三角城市群環境監測站PM2.5與MDA8 O3質量濃度監測數據,中國土地覆蓋數據集(CLCD)、LandScan人口數據、DMSP 夜間燈光遙感數據集等社會經濟數據,并結合城市空間形態指數及地理探測器模型進一步揭示城市空間形態對PM2.5與O3污染空間異質性的影響。
長三角城市群位于長江中下游平原,瀕臨太平洋,地理范圍在32°34′—29°20′N、115°46′—113°25′間,氣候類型為亞熱帶季風氣候,平均氣溫在13—18 ℃,城市化和工業化均位于全國前列(方創琳,2014)。長三角城市群作為國務院最早批復的城市群在區域發展戰略地位中占據重要地位(寧越敏,2011)。此外,麗水市常住人口>200 萬人,且空氣質量位于全國前列,但郭云等(2021)發現該地O3污染對生態環境影響要大于PM2.5污染,故將其加入研究區(圖1)。

圖1 研究區地形、監測站點、土地利用及平均夜光遙感指數的空間分布Figure 1 Spatial distribution of topography, monitoring stations, land use and mean nighttime light index values in the study area
2016—2020 年PM2.5與MDA8 O3(日最大8 h滑動平均值)質量濃度數據均來源于全國城市空氣質量實時發布平臺(https://air.cnemc.cn:18007/)公布的長三角城市群大氣環境監測站連續時間序列日尺度空氣質量數據(μg·m-3);為減少柵格數據空間尺度不匹配產生的偏差,現將2016—2020 年長三角城市群土地覆蓋數據(Yang et al.,2021);1 000 m×1 000 m 分辨率 LandScan 人口密度數據(https://landscan.ornl.gov/)以及DMSP(Defense Meteorological Satellite Program)夜間燈光遙感數據(Zhang et al.,2021)轉化為Albers 投影坐標系并通過ArcGIS 10.2 軟件重采樣到1 000 m 空間分辨率。考慮到大氣污染物成因,選取第三產業結構占比Ind(%)及公共汽車保有量Bus(輛)作為社會經濟數據。溫度t(℃)、降水PCP(mm)、相對濕度Hr(%)以及風速Vw(m·s-1)四類氣象數據均來自于逐時國家氣象科學數據中心(http://data.cma.cn/),各項數據表征及來源見表1。

表1 各類城市指標匯總Table 1 Urban spatial morphology index and significance
通過對長三角城市群城市PM2.5與MDA8 O3質量濃度值進行統計并計算各地級市日均質量濃度值,對缺失數值通過ArcGIS 10.2 軟件進行反距離加權空間插值,得到空間全覆蓋數據;在此基礎上通過IBM SPSS Statistics 26 軟件計算PM2.5和MDA8 O3不同時間尺度質量濃度均值(年、月、季);最后通過R 語言軟件中“corrplot”包對污染物均值計算Pearson 相關系數,并判斷其對PM2.5與MDA8 O3質量濃度的影響。若r>0 表示污染物間存在正相關。
作為反應城市擴張過程中社會及自然要素的城市景觀形態指數已被城市生態學領域應用于量化城市空間布局模式。綜上,參考相關文獻(Stone Jr,2008)選取城市建設用地柵格數據通過ArcGIS10.2 及Fragstats 4.2 軟件分別計算城市建設用地緊湊度(CompactIndex,CI)(Alonso,1971)、邊緣密度(Edge density,ED)、斑塊密度(Patch density,PD)、最大斑塊占比(Largest patch index,LPI)作為城市空間格局(Shape)指數;此外,城市空間形態通過影響社會經濟及人類活動強度導致生態環境質量改變(吳文坤等,2023)。故選取城市人口密度P、城市平均夜光遙感指數TNLI、第三產業結構占比 Ind、交通通勤度(Transport Commuting,TC)作為城市空間結構(Structure)指數(陳珍啟等,2016),具體意義及公式見表2。

表2 城市空間形態指數及意義Table 2 Urban spatial morphology index and significance
地理探測器是通過重新劃分區域單元并將各變量在空間上進行重新疊加,借此評估變量空間關系的模型(王勁峰等,2017)。地理探測器數據預處理包括提取各類污染物及社會經濟矢量數據并轉化為柵格數據;通過ArcGIS 10.2 軟件構建1 000 m×1 000 m 分辨率格網數據;為消除絕對總量對計算產生的誤差影響,將各類柵格數據使用自然斷點法標準化后提取至格網數據;最后根據空間分析統計工具提取到點并導出至地理探測器模型運算(圖2)。

圖2 基于地理探測器分析城市空間變量對PM2.5 與O3 污染空間異質性特征的影響Figure 2 Geo-detector analysis of the spatial variable on the spatial heterogeneity characteristics of PM2.5 and O3 pollution
地理探測器的因子探測通過計算q值對長三角城市群城市空間變量與PM2.5與O3空間異質性進行探究。具體公式如下:
式中:
q——長三角城市群某種空間變量對長三角城市群PM2.5與O3污染空間異質性特征的探測力度,當q值越接近1 時,可以說明自變量主導驅動了PM2.5與O3污染空間異質性特征,反之q值越小自變量對PM2.5與O3污染的解釋性越弱;
n——長三角城市群總計樣本數;
h——1, 2, …L為長三角城市群內部各地級市建立的空間格網層數;層表示的是長三角城市群PM2.5與O3污染物在長三角城市群內部體現的相關性,但又在內部各地級市呈現出明顯的空間差異性(Wang et al.,2016);
σ2——長三角城市群PM2.5與O3污染物年均質量濃度值的方差。其中q值大小可作為長三角城市群PM2.5與O3空間異質性解釋率。
交互探測器為辨識城市空間變量指數間的交互作用,即主要因子x1和重要因子x2共同作用下對長三角城市群PM2.5與O3污染特征的解釋率變化的影響。評估方法如表3:

表3 地理探測器交互探測Table 3 Geo-detector interaction detection
由于長三角城市群空間單元內城市空間形態指數x1和x2空間位置差異導致模型參數隨空間位置變化造成空間非平穩(Spatial Non-stationarity)。故通過生態探測器F統計量判斷長三角城市群空間單元內x1和x2之和是否小于區域總方差來檢驗PM2.5與O3污染空間分層差異特征。
式中:
Nx1和Nx2——長三角城市群城市空間雙因子變量x1和x2的樣本量;
SSW——城市空間雙因子變量空間分層的方差之和(Within Sum of Squares);零假設為H0為SSWx1=SSWx2。如果在顯著性水平拒絕零假設,則長三角城市群城市空間變量在空間分層存在顯著空間差異。
2020 年長三角城市群城市PM2.5年均質量濃度值較2016 年的47.7 μg·m-3下降15.3 μg·m-3,但近5 年PM2.5年均質量濃度值(41.1 μg·m-3)仍未達到《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)(環境保護部等,2012)二級標準限值(35 μg·m-3)。長三角城市群城市MDA8 O3質量濃度值呈上升趨勢,2018—2019 年MDA8 O3年均質量濃度值上升最明顯(5.82%),2020 年較2016 年增長9.93%(圖3)。月尺度,PM2.5月均質量濃度值呈“1 月下降,9—12月上升”的“V”型季節變化趨勢;MDA8 O3月均質量濃度值夏季較高,冬季較低,但7 月左右存在局部谷值,表現出“M”型的趨勢。

圖3 長三角城市群城市PM2.5與MDA8 O3質量濃度時間變化特征Figure 3 Contrast between temporal changes of PM2.5 and MDA8 O3 in the Yangtze River Delta
由圖4 可見,長三角城市群PM2.5與O3污染質量濃度存在明顯的季節變化規律。其中,夏季城市PM2.5與O3質量濃度相關性大于其他季節,其季節質量濃度相關系數位于0.495—0.704 區間;秋季PM2.5與O3質量濃度相關性系數較夏季下降0.3—0.63;春季PM2.5與O3質量濃度相關性系數介于秋、冬兩季(0.026—0.104);冬季PM2.5與O3質量濃度相關性系數最低。

圖4 長三角城市群PM2.5 與O3 季節質量濃度相關性時間變化特征Figure 4 Seasonal temporal changes of PM2.5 and O3 correlation in Yangtze River Delta
夏季各地級市PM2.5與O3質量濃度相關性為正相關(如圖5 所示)。其中,寧波市(0.719)和紹興市(0.714)是夏季長三角城市群城市中PM2.5與O3質量濃度相關性系數最高的地級城市。冬季長三角城市群城市PM2.5與O3質量濃度相關性系數最低的地級城市分別為無錫市(-0.143)、合肥市(-0.112)滁州市(-0.072)及南京市(-0.049)。因此,PM2.5與O3季節質量濃度相關性存在明顯的時空分異特征。

圖5 長三角城市群PM2.5與O3季節質量濃度相關性時空分布特征Figure 5 Spatial temporal changes of PM2.5 and O3 correlation in Yangtze River Delta
受疫情影響前,城市建設用地緊湊度由2016 年的1.07 上升至2019 年的1.21(圖6)。2020 年長三角城市建設用地邊緣密度較2016 年增加0.203 m·hm-2。因此,長三角城市群的城市建設用地緊湊度和邊緣密度增加將推動城市化進程加速;2016—2020 年長三角城市群城市中心性加強、城市建設用地的規則度不斷獲得完善,城市建設用地最大斑塊占比指數從2016 年的1.2%上升至1.5%;目前長三角城市群城市化進程不斷向綠色可持續高質量轉化,城市建設用地板塊密度的歷程由前期快速上升逐漸轉向后期漸緩趨勢。長三角城市群空間結構指數時間變化特征顯示:除交通通勤度外,其余各項內部空間結構指數均表現出持續上升趨勢。2019—2020 時間政府在全國范圍內實施的疫情防控措施導致交通通勤度指數出現的短期下降(44.8%)的原因;人口密度、平均夜光遙感指數及第三產業結構占比的逐年增強改變了人類活動強度對城市空間形態的影響;氣象要素受人類活動影響較小,年際間存在較大波動,而相對濕度受氣候條件影響與降水時間變化特征相近。

圖6 長三角城市群城市空間形態及氣象要素時間變化特征Figure 6 Temporal changes in the urban morphology and meteorological of the Yangtze River Delta
長三角城市群城市空間形態指數存在顯著的空間異質性特征(圖7)。長三角城市群城市空間格局指數空間分布和城市化水平有關,城市化水平較高的中部城市如上海市、蘇州市及鹽城市等地級城市的空間格局指數出現空間集聚特征。受經濟發展及人類活動的強度影響,麗水市及舟山市的各類城市空間結構指數的空間分布特征較中部城市出現了明顯轉變。從整體來看,長三角城市群空間形態指數呈北高、中部次之、南低的空間特征。受太陽輻射強度影響,長三角城市群城市年均氣溫自麗水市(19.4 ℃)、臺州市(19.0 ℃)向鹽城市(12.1 ℃)遞減。而其余氣象要素空間分布特征不明顯。
圖8 顯示城市建設用地緊湊度、人口密度以及降水分別是長三角城市群PM2.5與O3污染空間異質性特征的最主要城市空間形態指數以及氣象要素。城市建設用地緊湊度是長三角城市群PM2.5質量濃度值(0.259)、MDA8 O3質量濃度值(0.418)以及PM2.5與O3濃度相關性(0.258)解釋率靠前的城市空間格局影響因子;而城市建設用地邊緣密度對PM2.5與O3污染的解釋率相對較弱。從城市空間結構視角分析發現人口密度對PM2.5與O3污染空間異質性特征影響大于其他影響因子,而交通通勤度次之。氣象要素中,風速對污染物空間異質性的影響最小,其解釋率均小于0.1。

圖8 長三角城市群城市PM2.5與O3空間異質性單因子驅動分析Figure 8 Factor analysis of PM2.5 and O3 spatial heterogeneity in the Yangtze River Delta
任意雙因子的交互作用將增強對長三角城市群PM2.5與O3污染空間異質性特征的解釋率,結果如圖9 所示。城市建設用地斑塊密度和城市建設用地最大斑塊占比對長三角城市群PM2.5質量濃度值(0.602)、MDA8 O3質量濃度值(0.627)以及PM2.5與O3濃度相關性(0.608)均表現出較強的交互作用,是最強的城市空間格局交互組合。從長三角城市群空間結構分析發現,人口密度和第三產業結構占比對PM2.5與O3污染空間異質性的解釋率均大于0.3,證明了城市空間結構指數在人口城市化過程中將推動產業結構集聚導致PM2.5與O3污染物出現空間異質性特征。除氣象要素自身外,風速和溫度是所有氣象要素中對PM2.5與O3污染物空間異質性解釋最弱的交互組合,其解釋率均小于0.3。

圖9 長三角城市群PM2.5與O3交互分析Figure 9 Analysis of the interaction between PM2.5 and O3 in the Yangtze River Delta
城市空間形態因子的雙因子交互作用對長三角城市群PM2.5與O3污染空間異質性影響關系呈非線性增強和相互增強兩種趨勢(表4)。其中,PM2.5與MDA8 O3質量濃度值的不同類型增強趨勢占比基本持平。人口密度和平均夜間燈光遙感指數(0.718)和人口密度和第三產業結構占比(0.657)分別是對PM2.5與O3污染空間異質性影響最強的兩組城市空間形態交互組合,而降水和相對濕度(0.095)是對PM2.5與O3污染影響最小的交互組合(除單因子外)。

表4 長三角城市群城市空PM2.5與O3交互驅動機制Table 4 Interactive driving mechanism between PM2.5 and O3 in the Yangtze River Delta
主要城市布局指數同PM2.5與O3污染在空間分層上交互組合存在顯著差異的數量大于主要城市空間結構指數以及主要氣象要素空間分層著差異數量,結果如圖10 所示。主要城市空間格局指數中,除城市建設用地邊緣密度和城市建設用地邊緣密度、城市建設用地最大斑塊占比和城市建設用地斑塊密度外,其余PM2.5質量濃度值、MDA8 O3質量濃度值以及PM2.5與O3濃度相關性的交互組合中均不存在顯著空間分層差異。城市空間結構指數中,PM2.5與O3污染與各類主要影響因子間不存在明顯的空間分層差異特征。而影響MDA8 O3質量濃度空間分層差異的主要氣象交互組合是相對濕度和風速。

圖10 長三角城市群城市PM2.5與O3空間分層異質性分析Figure 10 Significance analysis of the spatial interaction between PM2.5 and O3 in the Yangtze River Delta
在城市擴張背景下,氣象和社會經濟要素影響了城市PM2.5與O3污染濃度值。《中國生態環境統計年鑒》顯示2020 年長三角城市群城市PM2.5質量濃度較2015 年下降39%,而以O3污染超標天數占比將超過50%(生態環境部,2021)。這與該研究發現長三角城市群地級城市PM2.5與O3質量濃度的變化規律相符合。形成O3污染物濃度上升的部分原因是PM2.5濃度的降低減少了氣溶膠對HO2自由基和NOx的吸收(Lou et al.,2014)。夏季長三角城市群與東部沿海城市均受氣象條件(林昕等,2023)影響導致臭氧出現“雙峰”現象。此外,臺風經西太平洋低緯地區北上,近地面受臺風外圍下沉環流控制下的晴熱條件會促進臭氧生成(Li et al.,2022)。副熱帶高壓以及臺風外圍環流(Wang et al.,2022)是長三角城市群八月份臭氧質量濃度值較7 月出現上升的原因之一。長三角城市群中部內陸工業化水平整體高于東南城市,但黎文勇(2023)證實長三角城市群工業化對大氣污染物影響模式存在異質性影響,這是引起長三角城市群中部地區出現污蔑及大氣污染現象的原因之一。上海市作為長三角城市群內部經濟最發達城市,其PM2.5與O3污染物相關性明顯高于其他中部地級城市,具有典型代表特征。這和孫金金等(2022)通過中國環境監測總站數據結合大氣顆粒物檢測儀發現不同時間尺度下上海市PM2.5與O3污染物季節相關性均高于南京市PM2.5與O3污染物季節相關性的研究結論一致。因此,長三角城市群PM2.5與O3污染物的濃度變化特征同城市群內部城市化程度和氣候條件有關。
其次,城市空間形態指數從側面表征了城市化背景長三角城市群地級城市建設用地面積擴張、經濟發展水平提高及人口密度的上升,這影響了長三角城市群PM2.5與O3污染濃度值變化規律。Dong et al.(2023)對長三角城市群PM2.5與O3污染物空間分布特征研究發現污染物高值區主要集中在中部地區,這與本研究中城市空間結構指數的高值區吻合。人口密度作為衡量城市外部空間形態連通性的重要指標是PM2.5與O3污染空間異質性的最主要驅動因子,城市群空間連通性越強(人口密度越高)、城市緊湊型越合理、城市化發展水平也越高。Lu et al.(2016)研究發現緊湊型城市空間形態通過提高交通通勤度及改變工業的集聚降低私家車能源消耗、減少運輸和存儲能源消耗來改善城市空氣質量。易嘉慧等(2022)和吳雅睿等(2023)發現疫情期間污染物和部分社會經濟均出現波動,這和2019—2020 年部分城市空間結構指數的下降趨勢存在一致性。Chang et al.(2020)對疫情防控時間段內汽車尾氣排放和污染物的相關性進行研究發現2020 年交通運輸量較同期減少了1/3,這證明了本文交通通勤度出現短期波動的研究結論。因此,鼓勵城市群建設緊湊型城市空間形態、提倡公共交通出行、合理規劃城市擴張進程將有助于區域大氣污染治理。
主要城市空間形態指數同PM2.5與O3污染物在空間單元上存在明顯的空間異質性特征。地理探測器結果表明,同一主要驅動因子對PM2.5與O3污染物存在著不同的空間解釋性。現有研究表明城市不同類型功能街道近地面大氣污染物存在明顯的空間分異特征(王薇等,2022)。當城市人口密度增加時,由于私家車尾氣、生活源排放及農業活動對大氣污染物在物理—化學傳輸過程中影響速率不同導致PM2.5與O3污染物出現空間差異(Han et al.,2018)。此外,“源-匯”景觀理論指出城市景觀內部連通性同“源”存在關聯性(Bechle et al.,2011)。城市建設用地作為“源”景觀具有遮蔽效應能阻礙太陽輻射對地表的相互作用(Cilek et al.,2021),導致太陽輻射對O3轉化效率存在差異(Qin et al.,2021),這造成了城市建設用地緊湊度分別對PM2.5與O3相關性空間異質性特征解釋率出現13.7%—41.8%的差異。從城市空間形態來看,合理的城市空間形態將促進污染物改善。因此,在今后的研究中,將通過高分辨率長時間序列遙感影像重新審視城市空間形態指數并利用交叉學科知識明確城市變化進程中污染物變化的拐點與閾值。
基于“十三五”規劃期間,遙感和污染物監測數據,利用景觀指數計算城市空間形態指數解析長三角城市群城市擴張程度,進而對研究區PM2.5與O3污染的空間異質性特征進行分析,采用Pearson相關性系數計算PM2.5與O3污染相關性,通過地理探測器中的因子探測、交互探測及生態探測3 個模塊研究長三角城市群城市空間形態對PM2.5與O3空間異質性的影響關系,研究結果如下:
1)冬季是長三角城市群城市PM2.5污染頻發時間段,MDA8 O3質量濃度值高值出現在春末夏初;時間尺度上,PM2.5與O3濃度相關系數的季節變化規律為“夏季>秋季>春季>冬季”,其中夏季相關性系數為0.619;空間尺度上,PM2.5與O3濃度相關性系數自東南沿海城市向中北部內陸遞減。
2)城市空間形態指數除2019—2020 年交通通勤度(44.8%)及城市建設用地緊湊度(5.86%)出現波動外,其余城市空間形態指數均逐年上升。受空間異質性影響,長三角城市群城市空間形態指數高值區位于中北部內陸地區,其城市內部空間指數高值區出現在沿海地區。氣象要素影響因子年際間變化受人類活動影響相對較小。其中,溫度受太陽輻射影響呈明顯的“北高南低”特征。
3)城市建設用地緊湊度和人口密度是長三角城市群城市PM2.5與O3污染空間異質性主要城市空間形態的影響因子,而降水則是最主要的氣象影響因子。其中,人口密度及平均夜間燈光遙感指數(0.718)和第三產業結構占比及平均夜間燈光遙感指數(0.669)作為最強的兩組多因子交互組合將增強PM2.5與O3污染空間異質性特征。通過合理規劃城市布局,規劃市區人口分布將有助于實現生態城市環境格局優化促進城市區域大氣環境的改善。