基于冗余分析與受體模型的岷江水質特征與流域污染源解析

摘要：基于岷江眉山段地表水水質數據與土地利用指標， 利用冗余分析（RDA）闡明水質對土地利用的響應機制，并將此作為輔助信息來優化正定矩陣因子分解（PMF）模型中的污染源解析過程，為污染源判定提供科學依據。結果表明， 研究區以氮磷和有機污染為主，各水質指標間存在不同程度關聯性；土地利用指標對水質指標的影響方式和強度不同，耕地、建設用地、人口密度、化肥施用量和單位面積工業GDP表現為對水質不利的因素，林地和草地為對水質保護有利的因素；污染源貢獻依次為企業點源污染排放（23.13%）gt;農業面源污染（18.71%）gt;季節因素（16.67%）gt;生活污水排放（15.56%）gt;城市面源污染（15.26%）gt;自然源（10.67%）。

關鍵詞：水環境；流域污染；PMF模型；冗余分析；源解析；岷江

中圖分類號：X501" " " " 文獻標志碼：A" " " " 文章編號：1674-3075（2024）05-0142-09

河流水環境安全與水質健康是生態系統平衡和社會經濟可持續發展的重要保障（牛最榮和賈玲，2023；Huang et al，2021 ）。近年來，隨著城市黑臭水體治理、農村生活污水治理和長江生態環境保護修復駐點跟蹤研究等一系列專項行動的開展，我國地表水質改善明顯（Xiao et al，2023）。然而，在一些城鎮化提速明顯、土地資源過度開發以及水量時空分布不均的次級流域，生活污水、工業廢水、養殖尾水和農田灌溉排水難以得到有效監管和處理，污染的多元來源極大地增加了水環境管理的難度（Zhang et al，2020）。流域污染源的準確識別和定量解析可幫助管理者明確污染防控的重點事項，是水質改善的重要前提條件之一。2021年12月，國家發展改革委印發的《“十四五”重點流域水環境綜合治理規劃》也明確指出，目前流域治理體系和治理能力現代化水平亟需提高，以支撐區域重大戰略實施。因此，在長江上游重要支流岷江開展河流污染源解析優化方法研究，提升水環境管理效率，對流域污染的長效治理具有十分重要的意義。

近年來，污染源解析方法眾多，其中受體模型方法通常不涉及污染物在環境中的遷移轉化過程，無需確定污染輸入源和排放系數，在資料缺乏地區更容易推廣和應用（Gholizadeh et al，2016；Yang et al，2013）。受體模型方法中，絕對主成分-線性回歸（APCS-MLR）和正定矩陣因子分解（positive matrix factorization，PMF）模型優勢突出，在水體、大氣和土壤源解析研究中都曾得到廣泛使用，其也存在一定局限性（Salim et al，2019）。APCS-MLR模型基于主成分分析（PCA）快速提取主控因子，但缺點是無法區別組分相似的污染來源，源識別結果的主觀性和不確定性較大（張婉萍等，2023）。相比于APCS-MLR模型，PMF模型依靠研究者對運行參數的判斷確定污染源數量，源識別主要參考每個因子的顯著載荷指標，同樣存在主觀性強和精度不足的缺點（Ren et al，2023）。但是PMF模型對因子貢獻施加非負約束，允許通過調整信噪比改善樣本不確定度權重，能直接輸出污染源因子貢獻矩陣，模型可調整參數更多、運算效率更高（Chen et al，2019）。在四川盆地，已有相關研究利用PMF模型定量分析沱江支流瀨溪河不同季節的污染源信息，證明了該模型具有準確分攤河流污染源貢獻的潛力（Ren et al，2023）。在有關太湖一項研究中，同樣有學者發現PMF模型的擬合優度系數和誤差率均優于APCS-MLR模型，更推薦在地表水體污染源解析中使用（Liu et al，2019）。

因此，為了更好地利用PMF模型在數據處理上的優勢，本研究基于岷江眉山段11個監測點的水質數據，在分析河流水質特征的基礎上，提出使用RDA方法探究流域內水質對土地利用指標的響應關系，并將該響應關系作為重要參考引入到PMF模型的源識別過程中，從而改善受體模型主觀性強的問題，為污染源的判定提供更加客觀的科學依據。研究結果有助于管理者明確污染防控的優先事項，及時調整水環境管理措施，促進水環境的改善與可持續發展。

1" "材料與方法

1.1" "研究區域

岷江發源于阿壩州松潘縣岷山南麓，流域面積135 881 km2，水量充沛，是長江上游重要的支流之一。本研究選擇污染相對嚴重的岷江中游眉山段作為研究區域。岷江從眉山中部依次流經彭山區、東坡區和青神縣，境內全長99 km（圖1）。作為農業灌溉、工業和居民用水的重要來源，岷江的水環境安全深刻影響眉山及沿岸城市社會經濟的健康發展（Zhang et al，2020）。

研究區地處成都平原南部，地貌多樣，屬于中亞熱帶濕潤季風氣候，雨量充沛但分布不均，夏季降水占全年總降水的50%以上。作為重要的糧食和畜禽產區，眉山市主要種植作物包括水稻、玉米和油菜，主要飼養動物包含豬、牛、羊、禽類和水產。近年來眉山城鎮人口穩步增加，食品、化工、制造、材料、電子信息和生物醫藥等行業快速發展。然而，流域內環保基礎設施建設還相對滯后，老城區和城鄉結合部市政管網不完善、農村生活污水直排和養殖糞污利用率低等現象突出，使得水質無法長期穩定達標。目前已有學者對岷江進行水質評價和污染負荷核算，但仍缺乏對流域污染源精準定性和定量分析（秦延文等，2018；溫泉等，2020 ）。

1.2" "數據來源

本研究選取了區域內11個國控或省控斷面2019年的逐月水質監測數據為分析對象，相關數據來源于四川省生態環境科學研究院。11個點位均位于行政區交界、城區下游或主要支流匯入口，具有較強的代表性，詳細描述見表1。監測指標包括：酸堿度（pH），溶解氧（DO），高錳酸鹽指數（CODMn），五日生化需氧量（BOD5），氨氮（NH3-N），石油類（petroleum），化學需氧量（CODCr），總氮（TN），總磷（TP），氟化物（F-），砷（As），電導率（EC）和水溫（WT）。除現場測定指標外，所有指標均采用《水和廢水監測分析方法》中推薦的方法或儀器測定。

土地利用數據下載自地理空間數據云（http：//www.gscloud.cn）平臺2019年的landsat-8的OLI影像，并使用Envi軟件監督分類方法制作，空間分辨率為30 m，該方法被我國學者廣泛應用于土地利用地圖繪制（郭羽羽等，2021 ）。研究區主要用地類型包括林地，草地、耕地、建筑用地以及水體及水利設施用地。由于研究區地處平原河谷，水網交錯，點源與面源污染情況復雜，提取河道兩側各用地類型面積難以反映污染發生的真實情況，而緩沖區范圍過小可能低估緩沖區外點源污染對河流水質的影響（周培，2016 ）。此外，也有研究采用子流域尺度進行土地利用與水質的響應分析，但該方法將整個匯水區作為獨立單元，可能無法很好地反映出土地利用在局部區域對水質的影響（方娜等，2019 ）。因此，本研究利用ArcGIS 7.0中的緩沖區分析工具提取各點位5 km圓形緩沖區內主要用地類型面積（表2）。此外，本研究還計算了各監測點位所在區縣的人口密度、畜類（豬、牛、羊）養殖密度、化肥施用量和單位面積工業GDP指標表征土地利用強度，相關數據收集自《2019眉山年鑒》（表3）。

1.3" "研究方法

1.3.1" "冗余分析" "RDA作為常用的限制性排序工具，其核心原理是利用多元回歸探索解釋變量矩陣和響應變量矩陣之間的相關關系，在環境影響因素分析的研究中得到了廣泛應用（Ding et al，2016 ）。本研究以11項水質指標為響應變量，9項土地利用指標為解釋變量展開數據分析。首先，去趨勢化分析（DCA）結果顯示第一軸長度為0.30（lt;3），說明采用基于線性模型的RDA方法分析水質對土地利用指標的響應關系是適宜的。RDA結果圖中，若2個箭頭的方向垂直，則表示變量之間相對獨立，不存在相關關系；若兩箭頭夾角為銳角，銳角角度越小，則正相關性越強；若為鈍角，鈍角角度越大，負相關性越強。本研究RDA相關分析過程在CANOCO 5.0中進行（www.canoco5.com）。

1.3.2" "PMF模型" "PMF模型經過多次開發和改進，最新版本為PMF 5.0（https：//www.epa.gov）。該模型基于實際監測數據反向求解污染來源，運算效率高，且不需要用戶提供源排放數據，近年來在水體、大氣和土壤環境的相關研究中應用廣泛。PMF模型核心原理是將監測到的復雜樣本數據分解為多個“因子”或“源”，每個因子代表1個潛在的污染源，通過最小二乘法進行迭代運算求解最佳的源貢獻分布（馬小雪等，2021），核心公式為：

[X（i×j）=G（i×k）F（k×j）+E（i×j）]" " " " " " " " " " "①

式中：X代表原始樣本數據矩陣，G為因子貢獻矩陣，[F]為因子濃度矩陣，[E]為殘差矩陣，j代表指標數量，k代表因子數量。在PMF5.0版本中，信噪比lt;0.2、[0.2，2]和gt;2分別表示數據質量差、弱和強，數據質量差的指標不會參與模型分析，數據質量弱的指標會被賦予更多的不確定性加權（Jain et al，2017 ）。PMF模型使用非負矩陣分解技術，確保分解出的因子和貢獻在物理上具備意義。本次研究在軟件起始界面依次輸入因子數3～7，綜合評估目標函數最低值、模型殘差、指標擬合系數等信息（Ren et al，2023 ），最終確定研究區污染源數量為6個。關于PMF模型的更多數學原理和運行細節可以在軟件用戶指南和其他相關研究中找到（Salim et al，2019 ）。

2" "結果與分析

2.1" "區域水質特征與相關性

2019年岷江眉山段水質描述性統計結果見表4，包括13個水質指標監測濃度的最小值（Min）、最大值（Max）、平均值（Mean）、標準差（SD）、變異系數（CV）和樣本超標率（ER）。III類水質標準限值濃度來自《地表水環境質量標準》（GB 3838-2002），TN濃度標準沿用湖庫標準限值。13個水質指標的相關性如圖2。

由表4可知，TN平均濃度高達5.47 mg/L，最高值甚至達到了16.90 mg/L。TP和NH3-N的平均濃度分別為0.21 mg/L和0.57 mg/L，其中47.45%的樣本TP濃度超過III類標準，11.86%的樣本NH3-N濃度超過III類標準。氮、磷是控制浮游植物生長的重要驅動因素，相關指標較高的超標率表明研究流域可能面臨嚴重的富營養化風險。有機污染指標CODCr、CODMn、BOD5和petroleum的樣本超標率較低，均未超過10%，表明該流域受到輕度的有機污染。所有樣本重金屬污染物As和高毒物質F-的濃度均低于III類標準限值。監測指標中，NH3-N， petroleum和TN的變異系數最高，其中NH3-N的變異系數達0.79。通常，降雨徑流和點源污染容易引起水質波動，指標濃度的高度變異說明流域內污染來源復雜，水質時空分布格局差異明顯（Zhang et al，2020 ）。

相關性分析顯示，TP、CODMn和TN三者之間的皮爾遜相關系數均在0.5以上（Plt;0.05），呈較強的正相關關系，表明該流域氮磷污染和有機污染存在伴隨發生現象。同時，petroleum與CODMn相關系數也達到了0.45（Plt;0.05），這是由于petroleum含有碳和氫等元素，在水中被氧化會導致耗氧量增加。此外，DO和CODMn、BOD5以及WT都呈明顯的負相關關系，說明一方面有機耗氧物質增多，加快了水中DO的消耗（Ren et al，2023），另一方面，DO和大氣溫度通常呈反比例變化，氧氣在冷水中溶解量更大（Gholizadeh et al，2016）。重金屬污染物As與其他參數的相關系數均未超過0.35（Plt;0.05），關聯程度較低，說明As可能存在獨立排放源。

2.2" "區域水質-土地利用響應機制

利用RDA工具探究水質和土地利用指標的響應關系，結果如圖3（L1：耕地面積，L2：畜類養殖密度，L3：水體及水利設施用地，L4：草地，L5：林地，L6：單位面積工業GDP，L7：建設用地面積，L8：人口密度，L9：化肥施用量）。排序軸1和軸2累計解釋超過75%的方差變量，表明水質對土地利用響應程度較高。由圖3可知，TN和TP同時對化肥施用量表現出顯著的正相關。研究區耕地面積占比超過60%，該流域的氮磷污染可能與化肥的粗放使用有關，過量的營養物質隨著地表徑流遷移到地表水體中，給河流水質帶來額外的污染負荷（Varol et al，2012 ）。林地、草地都具有良好的水土保持能力（Bu et al，2014 ），對水質有截污凈化的作用，因此這兩類用地面積與DO呈不同程度的正相關關系，與大多數污染指標呈負相關關系。BOD5和人口密度相關程度最強，推測該指標與人為活動密切相關，如生活污水排放。有機污染指標CODMn、CODCr和petroleum與單位面積工業GDP和建設用地面積呈正相關關系。岷江眉山段沿河兩岸分布了密集的建設用地，包括住宅區、工業區和商業區，因此污染可能來自城市面源或工業污水排放。

F-是促進骨骼肌肉發育的重要元素，在本研究中F-和養殖密度關聯程度最高，推測可能與該流域動物飼料中添加的氟化物有關。以往研究中，養殖廢水排放常常會給河流造成嚴重的氮磷污染（Cheng et al，2020 ），而本研究中，養殖密度與氮磷指標呈負相關，潛在原因可能是畜禽養殖密度最高的青神縣林地面積較多，而城市用地面積較少，土地利用布局更合理，也可能是因為該區域配置了更有效的廢水處理系統。此外，重金屬污染物As與林地相關程度高，但由于該指標濃度較低，推測其來源主要為巖石風化和土壤中礦物的分解。

由此可知，城市用地面積、單位面積工業GDP、化肥施用密度和人口密度均是使水質惡化的重要因素，而林地和草地表現為對水質保護有利的因素。RDA分析結果闡明了水質對土地利用指標的響應關系，為區域污染源精準識別和土地資源管理提供重要參考和科學依據。

2.3" "污染源解析

2.3.1" "污染源優化識別" "使用PMF模型共解析出6個潛在污染來源，其污染源貢獻分布如圖4。圖中每項指標物種濃度單位與其在描述統計分析中的單位相同。本次研究選擇每項污染源中貢獻占比較高的指標進行重點分析，并充分考慮顯著指標在RDA分析中的結果導向，對每個污染因子進行識別和命名。

因子1（F1）顯著指標為petroleum和CODCr。石油類污染常發生在石油開采、運輸和利用中，CODCr是市政廢水的常見指標，用于表征水體中有機物質的濃度（程壯等，2014；閆晗等，2024 ）。RDA分析結果顯示CODCr和petroleum都與單位面積工業GDP和建設用地面積相關性最強，相關性分析也印證了這2種污染指標可能存在同源性。城市化過程中，大量的地表被人工覆蓋，自然徑流過程改變，城市徑流量和速率增加，更多污染物沖刷到水體而得不到有效阻控（Zhou et al，2012 ）。有研究發現，在城區主干道雨水徑流中CODCr和石油類濃度可高達317 mg/L和38.8 mg/L（魯雄飛，2013 ）。因此，推測污染可能來自城市地區的地表徑流，將F1解釋為城市面源污染。

F2顯著指標為F-、TN、CODCr和CODMn。氮素污染通常來源復雜，工業廢水、生活污水和農田徑流均是潛在污染源（李紅菲，2022 ）。RDA分析顯示，F-和動物養殖密度相關性最強，推測氟污染與該區域大型養殖場養殖廢水未經有效處理有關。有機污染指標是工業廢水監測中的重要指標，CODCr和CODMn與單位面積工業GDP相關性最強，說明該地區工業廢水排放與經濟指標可能存在正向關系，這與前人的研究結果相符（章恒全和韓若祎， 2018）。因此，F2主要與企業點源污染排放有關，包括大型養殖場與工廠廢水排放。

F3的顯著指標僅有重金屬污染物As。As廣泛存在于土壤、水體和沉積物中，常見來源包括礦物冶煉、工業生產、火山噴發和巖石風化等。As由于高毒性和致癌性近年來受到了越來越多的關注（Shahid et al，2018 ）。在自然狀態下，地表水砷濃度通常為1～2 [μ]g/L，而該流域As濃度為0.0019 mg/L，無濃度超標樣本，變異率低，表明人為因素和環境因素對該指標影響較低（Shaji et al，2021 ）。同時，RDA結果顯示，As與林地面積相關程度最高，潛在來源可能為成土母質風化。因此，將F3歸因于自然來源。

F4的顯著指標包括WT、DO和pH。一般情況下，WT與大氣溫度呈穩定正比，有明顯的年內變化規律。DO雖然在冷水中濃度更高，但冬季枯水期流量流速較小，水溫低，河流自凈能力減弱（何俊仕等，2013）。pH能有效改變水體中污染物的吸附釋放程度，是水質評價的一項重要參數，通常與水溫、碳酸鹽平衡和水生植物生長等因素有關（程國微等，2022）。參考相關學者對佛羅里達州3條主要河流的污染源解析研究，該因素可理解為由溫度變化引起的水質變化（Gholizadeh et al，2016 ）。因此，將F4解釋為季節因素。

F5中DO和pH貢獻較高，其他顯著指標還包括EC和BOD5，相關性分析表明，DO除與WT表現為顯著負相關外，還與有機污染指標表現為較強的負相關。因此，該流域的DO濃度變化主要受到季節氣象和有機耗氧物質的影響。EC主要取決于河流中離子的種類和濃度，高EC濃度可能與該地區污水處理設施不完善有關。RDA結果顯示，BOD5與人口密度高度相關，表明人口集中的城鎮區域BOD5污染更為嚴重。一項在韓國開展的雨水徑流污染溯源分析中，研究人員引入該集水區的土地利用變化信息，同樣認為有機污染與生活污水排放有關（Salim et al，2019 ）。基于以上考慮，將F5解釋為生活污水排放。

F6顯著指標包括NH3-N、TP和TN。農業種植和畜禽散養均是氮磷污染的主要來源（Gao et al，2020 ），RDA結果同樣顯示上述指標與化肥施用密度和耕地面積呈正相關關系。長江流域氣候溫暖，適合開展農業種植活動，是我國重要的糧食產區之一。2021年長江經濟帶11省市糧食總產量超過2億t，化肥農藥使用量居高不下（趙健等，2022 ）。然而，不合理的施肥方式使得集約化農區氮磷流失嚴重，威脅周圍湖庫和河流的水質健康，帶來嚴重的富營養化風險。李紅菲（2022）在眉山的調查發現，該區域受到春季頻繁的農業活動影響，耕地中過量的營養物質易在雨季初期降雨的作用下，遷移匯入到地表水體，因而TP在4-5月濃度最高。所以，將F6解釋為農業面源污染是合理的。

2.3.2" "污染源貢獻定量分攤" "本研究聯合RDA方法和PMF模型，并結合土地利用因素定性識別岷江眉山段6類污染來源，污染源解析結果更為客觀。整理PMF模型輸出的BASE文件，計算各指標貢獻的平均值，得到6類污染源的平均貢獻率，如圖5。

由圖5可知，污染源貢獻由大到小依次為：企業點源污染排放（23.13%）gt;農業面源污染（18.71%）gt;季節因素（16.67%）gt;生活污水排放（15.56%）gt;城市面源污染（15.26%）gt;自然源（10.67%）。其中，企業點源污染的主要貢獻指標為F-（48.70%）、TN（45.42%）和CODCr（36.52%），農業面源污染的主要貢獻指標為NH3-N（65.99%）、TN（25.92%）和TP（22.70%）。此外，生活污水和城市面源污染合計貢獻超過30%，有機污染相關參數CODMn、CODCr、BOD5和petroleum是主要載荷指標。自然源主要貢獻指標為As，貢獻率超過了60%，但該平均濃度較低，因此該污染源整體影響較小。

根據污染源量化結果，可為流域的水環境治理工作提供針對性的指導建議。首先，未來有必要重點提升該地區工業廢水收集和處理效率，加強對廢水排放的監管，減少企業點源污染直排入河；第二，應大力推廣應用農業面源污染防控技術，合理使用化肥農藥，因地制宜建設生態溝渠以削減農業面源污染負荷；第三，應逐步完成城市污水管網改造，提升環保設施覆蓋率，對于農村散戶生活污水，也可配套化糞池進行處理。最后，由于季節因素引起的流量或溫度變化，也會在一定程度上影響水體自凈能力，需要加強巡邏監管，重視水質預警工作。

3" "結論與展望

（1）研究區內水質指標對土地利用的響應存在差異，化肥施用量與TP、人口密度與BOD5、單位面積工業GDP與CODMn的正相關性較強，表現為對水質的不利因素；而林地和草地與大多數污染指標呈負相關關系，對水質可能起到凈化作用。

（2）聯合RDA和PMF模型對污染來源進行了優化識別和定量分攤，結果表明流域內污染源貢獻依次為企業點源污染排放（23.13%）gt;農業面源污染（18.71%）gt;季節因素（16.67%）gt;生活污水排放（15.56%）gt;城市面源污染（15.26%）gt;自然源（10.67%）。研究結果可幫助管理者明確污染防控的優先次序，及時調整水環境管理策略。

（3）本研究利用RDA結果為PMF源解析提供了重要的輔助信息，但受數據獲取限制，能使用的土地利用指標和污染物指標有限。未來的研究中，可在RDA分析中添加更多的變量，以避免響應關系可能存在的隨機性，改進PMF模型污染源識別過程主觀性強的不足，為污染源判斷提供更可靠的依據，推動流域水環境管理能力的進一步提升。

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（責任編輯" "鄭金秀）

Water Quality Characteristics and Watershed Pollution Sources

in the Minjiang River Based on Redundancy Analysis and Receptor Model

REN Xing‐nian1，" CHEN Si‐kai1，" GUO Shan‐shan2，" GAO Dong‐dong3，" WANG Chun3，" ZHANG Han1

（1. School of Environmental Science and Engineering，" Southwest Jiaotong University，

Chengdu" "610031，" P.R. China;

2. China 19th Metallurgical Corporation，" Chengdu" "610031，" P.R. China;

3. Institute of Water Environment， Sichuan Academy of Environmental Science， Chengdu" "610000，" P.R. China）

Abstract：Accurate identification of water pollution sources is a prerequisite for effective pollution control and sustainable watershed management. In this study， the relatively polluted Meishan section of the middle Minjiang River was selected for research. We elucidated the response mechanism of water quality to land use based on surface water quality data at 11 monitoring sites in the Meishan section and the distribution of each land use type in 2019 using redundancy analysis （RDA）. The response mechanism of water quality to land use was then used as auxiliary information to optimize the pollution source analysis process of the positive matrix factorization （PMF） model. The study area was primarily affected by nitrogen， phosphorus， and organic pollution， and there were varying degrees of correlation among different water quality parameters. The impact of land use indicators on water quality parameters varied in mode and intensity. Cultivated land， construction land，" population density， chemical fertilizer application， and industrial GDP per unit area were factors detrimental to water quality， while forest and grassland were beneficial for water quality. The identification and quantitative analysis of the pollution sources was completed by combining RDA and PMF model analysis， and the results shows that the contribution rates of different pollution sources were as follows： industrial point source pollution （23.13%）gt;agricultural non-point source pollution （18.71%）gt;seasonal factors （16.67%）gt;domestic sewage discharge （15.56%）gt;urban non-point source pollution （15.26%）gt;natural sources （10.67%）. The primary contributing indicators of industrial point source pollution were F- （48.70%）， TN （45.42%）， and CODCr （36.52%）. The primary contributing indicators of agricultural non-point source pollution were NH3-N （65.99%）， TN （25.92%）， and TP （22.70%）. Organic pollution-related parameters such as CODMn， CODCr， BOD5， and petroleum were the main loading indicators for domestic sewage and urban non-point source pollution. The primary contributing indicator for natural sources was As， with a contribution rate exceeding 60%， but the average concentration was low and the overall impact of natural sources was relatively small. This study provides a new method and approach for tracing pollution sources in watershed water pollution prevention and control.

Key words：water environment; watershed pollution; positive matrix factorization （PMF） model; redundancy analysis; source identification; Minjiang river