印度儲糧熏蒸劑替代研發對我們的啟示

摘要：在印度，重點研究乙酸烯丙酯、甲酸乙酯和硫酰氟等化合物以及富含二氧化碳的氣體作為儲糧熏蒸劑甲基溴和磷化氫的替代品。在25℃下測試24h中，對乙酸烯丙酯和甲酸乙酯最耐受的昆蟲是赤擬谷盜（劑量各是150g/m3和140g/m3，所有生命階段的害蟲100%死亡），對硫酰氟最耐受的是米象（40g/m3）。谷斑皮蠹幼蟲對硫酰氟高度敏感（在劑量5g/m3下達到100%死亡）。對最耐受的儲糧昆蟲實驗室和實倉試驗后，分別確定乙酸烯丙酯可用于農場（＜1噸儲糧）的谷物熏蒸，劑量為200g/m3，持續72h；甲酸乙酯劑量為214g/m3，持續72h；硫酰氟處理25°C的袋裝小麥劑量為40g/m3，持續24h。在富含二氧化碳的氣調中進行的實倉試驗表明，它有可能用于長期袋裝儲存的香米和非香米昆蟲控制，對大米質量的影響小。從研發經驗看出，硫酰氟熏蒸劑、氣調、低溫儲糧和專家系統是重要的儲糧技術研發方向。

關鍵詞：磷化氫 甲基溴 熏蒸劑替代 硫酰氟 智能機械通風

引 言

印度近年糧食產量超過2.96億噸，倉儲害蟲引起稻谷損失約4%～6%，熏蒸作業對防治儲糧害蟲起重要作用。2009年之前印度每年使用約470噸甲基溴和670噸磷化鋁片劑來防治包括糧食在內的各種儲藏物的害蟲。甲基溴是一種廣譜熏蒸劑，優點是對目標害蟲的作用快速，僅暴露24～48 h。但由于其消耗臭氧層，根據1992年蒙特利爾議定書，發達國家生產和進口甲基溴在2005年停止，發展中國家從2015年起限制使用。印度在2009年，除了糧食檢疫和裝運前處理外，甲基溴被禁止使用；磷化氫熏蒸劑具有成本低、使用方便、殘留少、對處理后的商品無影響等優點，缺點是實倉中儲糧害蟲對磷化氫產生抗性。目前使用的熏蒸劑在環境或生物方面受到壓力，需要尋找替代的熏蒸劑以繼續保護儲糧和食品商品。許多國家對羰基硫化物、乙二腈、甲酸乙酯、甲基膦、臭氧、硫酰氟和植物來源的化合物作為替代熏蒸劑作了深入研究。在印度，主要研究了甲酸乙酯、乙酸烯丙酯、硫酰氟和富含二氧化碳的空氣來防治儲糧害蟲[1]。

一、替代熏蒸劑

（一）甲酸乙酯

甲酸乙酯是低沸點的液體熏蒸劑，以較低含量（0.05～1 mg/kg）天然存在于某些食材和加工食品中。甲酸乙酯對害蟲有快速殺死作用，并且分解成乙醇和甲酸天然產物，是公認的安全熏蒸劑，在澳大利亞、南非等國家用于干果的單一包裝熏蒸。Vapormate是一種在液態CO2中含有16.7%甲酸乙酯的配方，在澳大利亞被用于食品加工設施（劑量420 g/m3，處理6 h）和儲存谷物（420 g/m3，處理24 h）中的昆蟲控制。CO2有降低甲酸乙酯的可燃性風險和協同殺蟲效應的雙重作用。印度中央食品技術研究所（CFTRI）對甲酸乙酯實驗室和現場試驗表明，在72 h暴露期，用于處理谷物、豆類、香料、干果和堅果的有效劑量范圍為300～400 g/m3。Rajenran（2009）在27 °C下對160噸小麥堆試驗表明，214 g/m3的劑量熏蒸72 h。甲酸乙酯曾經用作谷物的熏蒸劑，現在僅限于干果和谷物加工產品的熏蒸，大多數國家的注冊已失效。在現代化的氣調技術中，這種化合物可能會在干燥氣候下作為谷物熏蒸劑再次出現。澳大利亞申請了這方面的注冊，該化合物仍用于藤本的干果。

（二）乙酸烯丙酯

乙酸烯丙酯（Allyl acetate）是有刺鼻氣味的無色液體，在食品和飲料工業中用作調味劑，濃度為1～5 ppm，也用于合成各種化學品。乙酸烯丙酯不溶于水，蒸氣壓低，高度易燃（表1）。攝入、吸入和接觸對人體有毒，沒有報告表明該化合物具有致癌性。

對儲糧害蟲的混齡飼養的生物測定中，觀察到赤擬谷盜對乙酸烯丙酯最耐受，谷蠹高度敏感，它們分別在150 g/m3和50g/ m3的劑量下所有發育階段的昆蟲100%致死（Rajendran和Muralidharan 2005）。在深入測試中，在10%和20%的CO2添加時，乙酸烯丙酯的熏蒸劑毒性增強。在小規模小麥熏蒸中，僅用200 g/m3劑量的乙酸烯丙酯在72 h的暴露下就可有效防治儲糧害蟲（表2）。

作為液體熏蒸劑，乙酸烯丙酯特別適用于少量儲存的糧食和其他商品（小于1噸）消毒。磷化氫蒸氣壓高，30 ℃時為31930 mmHg，從農民的傳統儲糧結構可泄漏，在這種情況下，具有低蒸氣壓（21 mmHg）的乙酸烯丙酯，更適合在農場使用。乙酸烯丙酯加CO2的混合氣體可對大量谷物熏蒸處理。

（三）硫酰氟

硫酰氟是無色無味的氣體，在鋼瓶中以99.8%純度的液體存在，它不會導致動物癌癥和其他健康問題，也是環保的。該熏蒸劑可在常壓和真空下使用，不腐蝕電子設備，不污染商品。在美國，商品名為Vikane的硫酰氟50多年來一直用作熏蒸建筑結構和家具，以控制干木白蟻和危害木材的害蟲。美國環保署（EPA）2005年批準在儲存的谷物、干果和堅果以及食品儲存設施中使用硫酰氟（商品名ProFume）防治害蟲。EPA對食品中的硫酰氟殘留物有容許限度，如小麥中40ppm的氟化物和0.1ppm的硫酰氟。中國自1983年一直在生產硫酰氟，商品名Xunmiejin[2]。

硫酰氟的蒸氣壓（25°C時為13442 mmHg）幾乎是甲基溴（1824 mmHg）的七倍，它比甲基溴更能滲透到商品中。所有昆蟲的卵期都耐受硫酰氟。Bell等（2006）報道，可通過增加暴露時間和處理溫度克服卵的耐受性。印度CFTRI對硫酰氟毒殺試驗表明，該熏蒸劑對谷斑皮蠹幼蟲非常敏感，而鋸齒谷盜和米象的卵則高度耐受[3]。在糧堆處理中，劑量40 g/m3和暴露24 h對于最耐受昆蟲在所有生命階段100%死亡是必要的（表2）。美國和歐洲均研究了硫酰氟對侵染面粉廠、干果和堅果的儲藏害蟲的毒性。昆蟲的卵階段是用這種熏蒸劑防治最艱難的階段，急需尋找解決策略。

（四）CO2氣調

CO2在空氣中達到35%時對谷物儲藏昆蟲有毒。Krishnamurthy等（1993）開發了現場產生CO2的方法，基于石灰石和稀鹽酸的反應，用于密閉倉容量小于1噸的倉庫。在孟買的印度食品公司儲存中心對剛碾磨的大米堆（126噸和147噸）和裝滿2200噸小麥的混凝土筒倉，進行了大規模的CO2熏蒸試驗，在CO2 處理后，稻谷中常駐所有生命階段的赤擬谷盜、鋸齒谷盜、粉斑螟和米虱完全死亡，稻谷和小麥的顏色、氣味無變化。Rajendran等（2002）展示了袋裝印度香米（30 噸堆）在富含CO2的氣體下儲存3個月，完全控制了蟲害，對大米質量無不良影響。

CO2處理對糧食殺蟲需要10天以上的時間。發達國家已通過將處理溫度提高到30～40℃或在20～25巴的高壓下施加CO2來克服這一缺點。Noomhorm 等[4]采用4、6和8個巴的高壓CO2處理大米中各個生命階段的玉米象，與空氣壓CO2（1個巴）比較，害蟲的死亡率從148h分別減少到29 h、9 h和4.8 h，其中成蟲階段最敏感。高壓CO2（約25巴）能對商品快速殺蟲，幾個小時或更短，但是壓力室施工和運行高成本限制了其廣泛使用。

（五）其他化合物

1.羰基硫化物。工業氣體羰基硫化物，其熏蒸特性在澳大利亞被細致研究并獲得專利（MoEn 1993），并以商品名Cosmic注冊為谷物熏蒸劑。與甲基溴或磷化氫相比，羰基硫化物有中等毒性。它可以在6 h至7 d的時間內達到滿意的防蟲效果，不影響處理過的小麥質量和發芽率。而中國的調查表明，羰基硫化物可能會導致處理過的商品產生異味并影響發芽，懷疑硫化氫作為羰基硫化物中的雜質是造成處理過的小麥污染的原因。

2.乙二腈。乙二腈或氰的沸點是-21.20 ℃，是一種無色氣體，氣味類似杏仁。其TLV為10 ppm。澳大利亞聯邦科學及工業研究組織（CSIRO）已為該熏蒸劑申請了專利，以商品名Sterigas注冊。它在防治蛀木蟲、白蟻和儲糧害蟲方面有潛在的應用價值。在CFTRI的實驗室測試中，注意到谷斑皮蠹幼蟲和米象的發育階段對乙二腈高度耐受，它們需要32.8 g/m3和48 h的劑量才能達到100%死亡。

3. 植物產品。用作熏蒸劑的植物精油及其成分對哺乳動物毒性低、降解速度快和當地可獲得，比傳統熏蒸劑可能有優勢。在蒸氣相中對昆蟲有毒性的活性成分可分為單萜類化合物、氰醇和氰酸鹽、硫化合物（二甲基二硫化物、二乙基三硫化物、二正丙基二硫化物、烯丙基二硫化物、二烯丙基三硫化物、烯丙基硫代亞磺酸鹽）、生物堿（Z-細辛腦）和其他（水楊酸甲酯、苯衍生物、乙酸冰片酯、萜品油烯）。這些活性成分大多數是植物分泌的次生代謝物，對害蟲起化學防御作用。植物來源的熏蒸劑缺乏理想熏蒸劑最重要的特性，即蒸氣壓足夠高以擴散和滲透到商品中進而殺死害蟲。植物熏蒸劑可能不影響種子發芽，只能小規模應用或倉儲空間處理。它們需要一些載體（例如CO2）以均勻分布和滲透到商品中，可作為常規熏蒸劑的佐劑。

總之，上述替代熏蒸劑可進行有效的谷物熏蒸，但是它們有一些局限性。乙酸烯丙酯蒸氣壓低，僅適用小規模熏蒸。甲酸乙酯最好需要載氣以在糧堆內部有效分布。印度不生產硫酰氟，昆蟲卵對該熏蒸劑的耐受性較好。使用富含CO2的氣體對于長期儲糧是經濟的，對于日常除蟲則不劃算。

二、思考與展望

（一）替代化學熏蒸劑的氣調（MA）技術

為避免依賴有毒化學品作為大宗商品防治害蟲方法，各國多年來一直在開發氣調系統，以提供適用于儲糧昆蟲控制的高CO2或低氧（O2）微環境。應用的氣調可以是低氧（0.5%氧氣和99.5%氮氣）或高濃度CO2氣體（40～80% CO2、空氣）或燃燒器氣體（0.5%氧氣、13～21%CO2、氮氣）。這三者氣調之間的選擇取決于當地氣體的可用性、倉儲結構的適用和可承受性能。低O2微環境已成為儲藏物害蟲防治的重要課題。從鋼瓶或現場從空氣分離氮氣，已被研究用于博物館熏蒸，但對于大規模運營來說并不經濟。使用丙烷燃燒產生氣體已被證明在不同國家是一個經濟方案，適用于美國的葡萄干和土耳其的干無花果和幾個國家的谷物。氣調儲糧提供有機的糧食，并且不含農藥殘留。我國氣調（氮氣和CO2）儲糧倉容超過0.46億噸。Carvalho等[5]對裝有40噸葡萄牙大米的筒倉，在筒倉糧堆底部、中部、頂部及糧表面分別放置裝有感染害蟲的16克大米的籠子，每種感染的大米包括1周齡玉米象成蟲，或玉米象或米象的卵，每種感染重復4次，然后充入含有90%～95%CO2和0.7%～2.1%O2的空氣，筒倉在29.6℃保持26天，再34.1℃保持10天，在氣調儲藏后害蟲成蟲和卵的死亡率是100%，下一代害蟲沒有發生。Conyers和Bell[6]試驗指出，對燃燒氣體或氮氣，阻止種群生長的氧氣濃度在25℃對鋸齒谷盜、谷象和米象是4%，對銹赤扁谷盜和赤擬谷盜是3%，在20℃對這五類害蟲均是3%；當CO2濃度是10%或20%，O2濃度5%，在20℃足以消除谷象的發生，但是在在25℃還有谷象發生。在20%CO2+5%O2在20℃減少95%的銹赤扁谷盜，在25℃減少58%的銹赤扁谷盜。

（二）磷化氫

磷化氫是大多數發達和發展中國家在甲基溴淘汰后唯一可用的儲存物熏蒸劑。它是高效熏蒸劑，用于散裝谷物和其他商品的滅蟲。在密封不良的倉儲外殼中，在高溫下短暫暴露的情況下，已經濫用磷化氫來控制儲藏昆蟲，許多國家發生了害蟲抗性品系。FAO在1973年調查耐藥性，在82個抽樣國家中33個國家檢測到耐藥性。2000年以來，人們對長期暴露到磷化氫對人類健康的后果感到擔憂，美國、澳大利亞、英國等國家注冊當局提出了數據請求和進一步限制。于是通過改進磷化氫熏蒸技術進行倉儲害蟲防治，并嚴格倉房密封性來對抗害蟲耐藥性。再循環J系統用于運輸中熏蒸，美國筒倉的閉環熏蒸 （CLF）系統已成功使用多年，在良好密封的情況下可快速分配氣體。

在二氧化碳或氮氣中使用磷化氫鋼瓶氣體，連續或自動加藥的技術大大降低了糧庫管理員暴露在氣體中的風險，并可以保證在整個熏蒸期間的有效氣體濃度，為倉房密封性差的情況提供解決方案。由澳大利亞CSIRO的儲糧研究實驗室開發的此類系統之一，并獲得了Siroflo系統的專利，其工作原理是在散裝谷物中進行完全和連續的空氣置換，將含有2%磷化氫的CO2鋼瓶氣體通到循環風機供應的氣流中。

氣瓶磷化氫制劑的注冊有難度，由于市場規模小，對生產商或分銷商缺乏激勵措施，且歐盟和英國的注冊機構將它視為一種新的活性成分，這與美國的注冊機構和環境保護署不同。沈兆鵬[7]根據我國當前的具體情況，指出仍然要繼續使用磷化氫熏蒸來防治儲糧害蟲。

（三）惰性粉塵

草木灰、稻殼灰、高嶺土、石灰及粘土材料等惰性粉塵，傳統上在發展中國家用于谷物保鮮。它們充當干燥劑，從昆蟲體內吸收水分，也有摩擦作用。二氧化硅氣凝膠會吸收昆蟲外骨骼的蠟質層，作用緩慢，需要20天以上時間導致昆蟲死亡。它比傳統的殺蟲劑相對安全，缺點是會影響糧食的容重、流動性及加工性能，如小麥制粉耗電量增加，并且含有結晶二氧化硅的粉塵可能會導致硅肺病和其他呼吸道疾病。惰性粉塵在高相對濕度下防治儲糧害蟲效果通常較差，顆粒大小對其有效性也很重要。惰性粉塵有五種類型：（1）非二氧化硅粉塵包括石灰石、石灰；（2）灰燼、粘土、沙子；（3）硅藻土是海洋或淡水來源的硅藻化石，由無定形水合二氧化硅組成；（4）合成硅酸鹽和沉淀二氧化硅；（5）由干燥硅酸鈉水溶液獲得的二氧化硅氣凝膠。前兩類型傳統上在發展中國家使用，通常是超過5%（重量計）的較高用量。商業配方中的硅藻土以0.1% w/w用量使用，而更細粒度的二氧化硅氣凝膠以較低的用量使用。包含無定形水合二氧化硅的Dryacide含水漿液對織物害蟲處理非常有效。含有80～90%二氧化硅的商業粉塵配方如Perma-Gaurd（美國）、Dryacide（澳大利亞）、Insectigone（加拿大）和Aerosil R974（德國）[8]。硅藻土在美國注冊用作食品添加劑。有良好殺蟲效果的硅藻土，規格是純凈的非結晶硅，顆粒直徑＜10μm，pH值＜8.5，僅含少量的陶土，結晶硅低于1%。

（四）輻照與冷等離子體技術

人們自1950年開始就研究電離輻射防治儲糧昆蟲，大多集中在鈷60、銫137或陰極能量小于10伏特的加速電子發出的伽馬輻射殺菌潛力上。該處理會導致谷物害蟲死亡和不育，這些效果在所有溫度下都會發生。國際上已允許對食品使用輻照，總劑量平均不超過10kGy，許多國家允許使用輻照對谷物滅蟲。輻照處理保護谷物是一項技術性很強的工作，優點是沒有化學殘留，但公眾對輻照食品仍然保持警惕。世界上有四個中試輻照設施，印度尼西亞將該技術商業用于在聚乙烯聚酯共聚物袋中防治大米中的米象。Meh等[9]調查了電暈放電生成的冷等離子體對谷象、谷蠹和赤擬谷盜不同發育階段的影響，對昆蟲種類在三種電壓水平（150V、200V和250V）的冷等離子體中暴露九次（1～25min）。對冷等離子體，成蟲期最為敏感，蛹期最為耐受；谷象最敏感，其次是谷蠹，赤擬谷盜是最耐受。在250V下暴露10 min后可完全殺死谷象成蟲，但卵和幼蟲需要15 min。

（五）昆蟲生長調節劑

昆蟲生長調節劑是指專門干擾昆蟲生化過程如蛻皮，并防止從早期階段達到成蟲階段，用于儲存物害蟲控制。昆蟲蛻皮過程的幾丁質合成抑制劑二苯脲和苯氧威[10]，屬于苯甲酰苯脲類化學品，在實驗室評估了，但未用作谷物保護。丙伏脲（triflumuron）能有效地防治玉米象等蛀蝕性害蟲，對哺乳動物毒性低，在自然環境中可迅速分解。甲氧普林是一種保幼激素類似物，在美國等發達國家注冊用于與谷物混合。保幼激素類似物對糧粒內感染的米象不是很有效，它通過攝入和接觸方式針對昆蟲的早期階段起作用。甲氧保幼激素（methoprene）商品名為Altosid，作為谷物保護劑能有效地控制儲糧害蟲，缺點是對于低齡幼蟲的控制效果差，不能控制蛀蝕性害蟲子一代的發生。甲氧戊二烯被用作谷物保護劑，當與接觸性殺蟲劑如甲基毒死蜱、馬拉硫磷和甲基嘧啶混合使用時，效果更好。

（六）生物防治

人們傾向于用非化學方法防治儲糧害蟲，生物防治法已被重新審查為儲糧害蟲綜合防治的一部分。在某些情況，無殘留但具有物種特異性的生物防治將發揮積極作用。可能通過捕食者、寄生蜂或病原體表現為防控的作用。倉庫海盜蝽（Xylocoris ftavipes黃色花蝽）和多食性捕食性蝽（Lyctocoris campestris田野花蝽）是攻擊未成熟期儲糧害蟲的重要天敵。寄生蜂是細小的膜翅目昆蟲，能夠寄生儲糧害蟲的卵或幼蟲。重要的寄生蜂有粉斑螟上的麥蛾繭蜂、地中海粉螟上的廣赤眼蜂、銹赤扁谷盜上的膜翅目葉蜂及谷蠹上的金小蜂。成年黃蜂大小為1～2毫米，可過篩去除。王麗娜等[11]根據麥蛾繭蜂可防治螟蛾科害蟲，針對麥蛾繭蜂長途運輸和遠距離投放防蟲的難點問題，發明了粉斑螟幼蟲塊狀飼料進行粉斑螟培養，以粉斑螟幼蟲作為蜂卵的天然溫床，擴繁麥蛾繭蜂，進而防治糧食螟蛾科害蟲。美國環境保護署在1995年豁免了儲存產品中捕食者和寄生蟲的耐受性。蘇云金芽孢桿菌配方用于處理倉房中糧堆表面，防治散裝谷物中的粉斑螟（Ephestia cautella）和印度谷螟（Plodia interpunctella），其缺點是昆蟲對該殺蟲劑產生抗藥性，甲蟲類是很耐受的。在某些場景下使用生物防治劑防治特定害蟲。初步研究表明，多殺菌素（Spinosad）可作為防治儲糧害蟲的殺蟲劑，它對哺乳動物的毒性低，對環境穩定[12]。

（七）機械通風與專家系統

機械通風屬于強制通風，不同于散裝谷物糧堆的自然對流通風。調控谷物儲糧生態系統中溫度的目的是抑制和防治昆蟲種群。為適應世界各地不同的氣候條件和儲存情況，儲糧通風技術程序是零散開發的。在機械通風的多個目標中，最重要的目標是冷卻谷物糧堆以控制昆蟲感染。經驗法則是，來自溫暖氣候的主要倉儲害蟲最佳發育溫度是25～35℃，將谷物糧堆冷卻到20℃以下，昆蟲的發育則顯著減慢，在10℃時會被阻止。

機械通風技術自1950年在溫帶氣候下冷卻谷物，以控制美國玉米種植地區糧倉中的水分遷移和霉菌發育。到1965年，在地中海和亞熱帶氣候地區使用機械通風，利用這些地區冬季涼爽來冷卻谷物。在1970 年，以色列和澳大利亞都研究了使用冷藏空氣或谷冷機通風來冷卻散裝谷物糧堆，該技術的成功被高能耗成本所抵消。幾個熱帶國家已采用谷冷機通風，美國正在重新評估谷冷機通風高價值散裝商品，因為替代控制儲糧害蟲的選項技術并不多。機械通風技術正在被廣泛應用，并有巨大潛力融入非化學法來保護儲糧。通風技術不適合冷卻袋裝糧食，在一些發展中國家的糧食儲存情況無法使用它。在國內，課題組2007～2018年期間測定了中國大宗糧食種類的平衡水分數據，并編寫成智能化通風軟件，在全國8個糧庫示范，智能降溫通風節約能耗55%以上，同時在軟件中插入了糧堆各層空氣特性參數如相對濕度、含濕量、濕球溫度及露點溫度，可對儲糧安全預警，獲得了中國糧油學會科技二等獎[13]。

儲糧生態系統是一個復雜的生態位，它涉及多個變量如溫度、水分活度、害蟲發展和擴散、生物活性和農藥降解。詳細了解儲藏系統中的事件對于預測害蟲爆發和采取適當的控制措施或其他管理行動至關重要。已經開發了稱為專家系統或決策支持系統的計算機程序，以承擔經驗豐富的倉儲專家的角色，在給定條件下針對倉儲問題提供解決方案。它還可以預測儲存期間可能的害蟲爆發。可以將專家系統與記錄糧堆溫度、含水率以及基于聲學檢測散裝糧堆中害蟲信號的遠程傳感器連接起來，進而實現自動化控制措施。

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基金項目：2013年公益性（糧食）行業專項結余經費，儲糧蟲霉綜合防治新技術開發及應用示范課題（JY2102）。

作者簡介：李興軍（1971—），研究員，博士，研究方向糧食生化與食品工程。