成巖作用控制下低滲透砂巖潤(rùn)濕性演化過(guò)程及機(jī)制
——以渤海灣盆地東營(yíng)凹陷為例

王 鑫，曾濺輝，賈昆昆，王偉慶，李 博，安 叢，趙 文

［1. 中國(guó)石油大學(xué)（北京） 地球科學(xué)學(xué)院，北京 102249；2. 油氣資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102249；3. 中國(guó)石化 勝利油田分公司 勘探開發(fā)研究院，山東 東營(yíng) 257029； 4. 中國(guó)石油 勘探開發(fā)研究院， 北京 100083］

作為一種非常規(guī)油氣資源，低滲透砂巖油氣已成為中國(guó)油氣勘探的重要領(lǐng)域，在許多含油氣盆地發(fā)現(xiàn)了大規(guī)模具工業(yè)價(jià)值的油田［1-4］。巨大的資源潛力推動(dòng)學(xué)者們?cè)诘蜐B透砂巖儲(chǔ)層的沉積環(huán)境［5-6］、成巖作用［7-8］、孔隙結(jié)構(gòu)［9-10］和儲(chǔ)層評(píng)價(jià)［11-12］等方面進(jìn)行深入研究。然而，這些成果僅孤立地探討了低滲透砂巖儲(chǔ)層的儲(chǔ)集空間，忽略了巖石、地層水和原油之間的相互作用及其對(duì)低滲透砂巖成儲(chǔ)的重要意義。潤(rùn)濕現(xiàn)象是指多相流體中固體表面被某一種流體相所覆蓋的優(yōu)先選擇性，普遍存在于低滲透砂巖油氣成藏和開發(fā)的過(guò)程中［13-16］。尤其在成巖演化過(guò)程中常常伴隨著地層流體性質(zhì)、巖石礦物種類及含量的變化［17-21］，這些變化對(duì)潤(rùn)濕性的演變具有重要的影響［22-24］，進(jìn)一步?jīng)Q定了低滲透砂巖油氣微觀流動(dòng)機(jī)理和宏觀運(yùn)移規(guī)律［16］。此外，目前針對(duì)巖石潤(rùn)濕性的表征手段主要停留在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)常溫常壓條件下的宏觀接觸角測(cè)量［13，16］。然而，低滲透砂巖礦物成分、孔隙類型和孔隙流體性質(zhì)復(fù)雜多樣［3，7，10-11，17-18］，孔隙界面與流體之間存在著復(fù)雜的潤(rùn)濕現(xiàn)象［25］。常溫常壓條件下的實(shí)驗(yàn)測(cè)試難以準(zhǔn)確表征孔隙表面潤(rùn)濕特性，從而制約了對(duì)巖石整體潤(rùn)濕性的精細(xì)解釋［25-26］。本文針對(duì)成巖作用控制下低滲透砂巖儲(chǔ)層潤(rùn)濕性演化機(jī)制，以渤海灣盆地東營(yíng)凹陷古近系沙河街組四段上亞段灘壩砂巖為研究對(duì)象，基于大量的基礎(chǔ)地質(zhì)資料分析和鑄體薄片觀察，明確灘壩砂巖成巖作用特征及演化序列，并對(duì)不同成巖階段的主要孔隙類型及成因進(jìn)行詳細(xì)說(shuō)明。同時(shí)，進(jìn)一步開展高溫高壓固-油-水接觸角實(shí)驗(yàn)和基于核磁共振技術(shù)的高溫高壓Amott 法潤(rùn)濕性實(shí)驗(yàn)，探討成巖作用控制下孔隙的潤(rùn)濕性和砂巖整體潤(rùn)濕性之間的內(nèi)在聯(lián)系，最終建立成巖作用控制下儲(chǔ)層潤(rùn)濕性演化模式，以期對(duì)低滲透砂巖油的勘探和開發(fā)提供有效的指導(dǎo)。

1 地質(zhì)概況

東營(yíng)凹陷位于渤海灣盆地東南部，是中國(guó)油氣資源豐度最大、勘探程度最高的地區(qū)之一［1，27-31］。斷層的活動(dòng)對(duì)地勢(shì)形成有一定影響，形成具有“北斷南超、北陡南緩”特征的新生代箕狀斷陷-坳陷湖盆［6，29-32］。構(gòu)造單元的多樣性和復(fù)雜性導(dǎo)致沙河街組四段上亞段發(fā)育多種類型的沉積體系（圖1a）［1，5，33］。凹陷邊緣的北部斷裂帶和南部構(gòu)造帶緊鄰周緣古隆起或凸起，陸源碎屑供給充足，發(fā)育眾多的近岸水下扇砂礫巖體和三角洲砂體［1，5，12］。凹陷內(nèi)部的地勢(shì)較為平緩，碎屑物質(zhì)經(jīng)長(zhǎng)距離搬運(yùn)，在利津洼陷、小營(yíng)-純化構(gòu)造帶、博興洼陷、陳官莊-王家崗斷裂帶及周緣卸載沉積，形成大面積的灘壩砂體［1，5］。沉積中心為中央背斜帶和牛莊洼陷，主要發(fā)育湖相沉積［1，32］。基于勝利油田所收集到的資料分析表明，利津洼陷、小營(yíng)-純化構(gòu)造帶和博興洼陷發(fā)育的灘壩砂體是研究區(qū)主要的低滲透砂巖儲(chǔ)層（圖1b）。儲(chǔ)層孔隙度為1.6 % ～ 33.7 %，平均值為14.1 %，其中孔隙度小于18.0 %的樣品占比76.6 %；滲透率主要分布在0.01×10-3～ 11.00×10-3μm2，樣品占比98.5 %。油藏類型主要為構(gòu)造巖性和巖性油藏，預(yù)測(cè)儲(chǔ)量1 713.31×104t。其中，沙河街組四段上亞段灘壩砂體埋深由南向北不斷增加，利津洼陷中部地塹區(qū)和博興洼陷廣青-平南斷裂帶南部埋深大于3 500 m，是典型的深層低滲透油藏。

圖1 渤海灣盆地東營(yíng)凹陷西段古近系沙河街組四段上亞段低滲透砂巖油藏地質(zhì)背景（據(jù)勝利油田資料修改）Fig.1 Geological setting of low-permeability sandstone reservoirs in the upper submember of the 4th member of the Paleogene Shahejie Formation， western Dongying Sag， Bohai Bay Basin （modified after data from the Shengli Oilfield）

2 樣品與方法

2.1 實(shí)驗(yàn)樣品

基于收集到的薄片鑒定、粒度和分選性資料，選取成分和結(jié)構(gòu)類似的砂巖樣品共32 塊進(jìn)行X 射線衍射（XRD）實(shí)驗(yàn)。隨后，根據(jù)伊/蒙（I/S）混層比和鏡下觀察到的成巖作用特征，結(jié)合中國(guó)石油天然氣行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《碎屑巖成巖階段劃分》（SY/T 5477—2003），挑選出不同成巖階段砂巖樣品共5塊（表1），并分別進(jìn)行不同成巖階段整體潤(rùn)濕性表征。同時(shí)，收集石英、長(zhǎng)石、方解石和白云石4塊單礦物樣本進(jìn)行表面潤(rùn)濕性表征。

表1 東營(yíng)凹陷古近系沙河街組四段上亞段5塊砂巖樣品巖石成分、巖石結(jié)構(gòu)及其成巖階段劃分Table 1 Composition， structures， and diagenetic stages of the five sandstone samples from the upper submemer of the 4th member of the Paleogene Shahejie Formation， Dongying Sag

2.2 潤(rùn)濕性測(cè)試方法

基于東營(yíng)凹陷沙河街組四段上亞段溫壓演化史［8，17，34］，設(shè)定實(shí)驗(yàn)測(cè)試中的溫壓條件（表1），以恢復(fù)不同成巖階段的砂巖潤(rùn)濕性。砂巖樣品整體潤(rùn)濕性采用基于核磁共振技術(shù)的高溫高壓Amott 法潤(rùn)濕性實(shí)驗(yàn)進(jìn)行表征（圖2a），單礦物表面潤(rùn)濕性采用高溫高壓固-油-水接觸角實(shí)驗(yàn)進(jìn)行表征（圖2b）。所有實(shí)驗(yàn)在中國(guó)石油大學(xué)（北京）油氣資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成。

圖2 巖石潤(rùn)濕性測(cè)試方法示意圖Fig.2 Schematic diagrams of rock wettability tests

基于核磁共振技術(shù)的高溫高壓Amott 法潤(rùn)濕性實(shí)驗(yàn)所用設(shè)備和具體實(shí)驗(yàn)步驟如圖2a 所示。首先，制備樣品并建立束縛水飽和度。根據(jù)實(shí)驗(yàn)要求，在鉆井巖心中鉆取直徑為25 mm 的柱塞樣品，并用索氏提取法進(jìn)行洗油處理［35-36］。洗油后柱塞樣品飽和MnCl2水溶液（礦化度為72 g/L），隨后用25號(hào)變壓器油驅(qū)替MnCl2水溶液以建立束縛水（圖2a步驟 ①），并測(cè)量束縛水狀態(tài)下巖樣中油的核磁共振T2譜曲線（圖2a步驟 ②）。

其次，測(cè)量砂巖樣品對(duì)水的潤(rùn)濕指數(shù)。在高溫高壓釜中裝滿MnCl2水溶液，巖樣進(jìn)行48h成巖溫壓環(huán)境下的自吸水排油實(shí)驗(yàn)（圖2a步驟 ③），并測(cè)量自吸水排油后巖樣中油的T2譜曲線（圖2a 步驟 ④）。隨后砂巖樣品放入灌滿MnCl2水溶液的離心罐，在離心機(jī)中進(jìn)行水驅(qū)替油實(shí)驗(yàn)（時(shí)間為4 h，離心力為重力的1 800 倍，圖2a 步驟 ⑤），并測(cè)量水驅(qū)替油后巖樣中油的T2譜曲線（圖2a 步驟 ⑥）。由式（1）計(jì)算砂巖樣品的水潤(rùn)濕指數(shù)［26］：

式中：Ww為水潤(rùn)濕指數(shù)；ΔSo1為束縛水狀態(tài)下與自吸水排油結(jié)束后核磁共振T2譜之間的區(qū)域面積；ΔSo2為自吸水排油結(jié)束后與水驅(qū)替油結(jié)束后核磁共振T2譜之間的區(qū)域面積。

然后，測(cè)量砂巖樣品對(duì)油的潤(rùn)濕指數(shù)。在高溫高壓釜中裝滿25 號(hào)變壓器油，巖樣進(jìn)行48 h 成巖溫壓環(huán)境下的自吸油排水實(shí)驗(yàn)（圖2a步驟 ⑦），并測(cè)量自吸油排水后巖樣中油的T2譜曲線（圖2a 步驟 ⑧）。隨后砂巖樣品放入灌滿25號(hào)變壓器油的離心罐，在離心機(jī)中進(jìn)行油驅(qū)替水實(shí)驗(yàn)（時(shí)間為4 h，離心力為重力的1 800倍，圖2a 步驟 ⑨），并測(cè)量油驅(qū)替水后巖樣中油的T2譜曲線（圖2a 步驟 ⑩）。由式（2）計(jì)算砂巖樣品的油潤(rùn)濕指數(shù)［26］：

式中：Wo為油潤(rùn)濕指數(shù)；ΔSo3為水驅(qū)替油結(jié)束后與自吸油排水結(jié)束后核磁共振T2譜之間的區(qū)域面積；ΔSo4為自吸油排水結(jié)束后與油驅(qū)替水結(jié)束后核磁共振T2譜之間的區(qū)域面積。

最后，計(jì)算砂巖樣品的綜合潤(rùn)濕指數(shù)［26］：

式中：Iw-o為綜合潤(rùn)濕指數(shù)。

高溫高壓固-油-水接觸角實(shí)驗(yàn)所用樣品和設(shè)備如圖2b 所示。洗油處理后的樣品磨制成15 mm×15 mm×2 mm 的薄片，并用粒徑0.25 μm 的氧化鋁粉末進(jìn)行拋光，以排除表面粗糙度對(duì)潤(rùn)濕性測(cè)量結(jié)果的影響。拋光完成之后，用超聲波進(jìn)行巖心清洗。隨后將樣品放置在100 ℃的溫度下烘干72 h 以上。將樣品取出放置在測(cè)量室內(nèi)，調(diào)節(jié)測(cè)量的溫度和壓力，并在飽和鹽水的樣品下表面滴一滴直徑10 μL 的油滴，將其靜置3 h 后記錄潤(rùn)濕角的大小，以表征單礦物樣品和砂巖樣品的表面潤(rùn)濕性。

3 儲(chǔ)層成巖作用與孔隙發(fā)育特征

3.1 成巖作用特征

基于東營(yíng)凹陷沙河街組四段上亞段灘壩砂的薄片觀察，儲(chǔ)層經(jīng)歷的成巖作用主要包括壓實(shí)作用、膠結(jié)作用、溶蝕作用和交代作用（圖3）。東營(yíng)凹陷沙河街組四段上亞段灘壩砂埋藏深度范圍跨度較大，為1 400～4 400 m（圖1b）。不同深度的顆粒重排關(guān)系、顆粒間接觸關(guān)系和塑性礦物的變形存在明顯差異。隨著埋深的增加，顆粒之間接觸關(guān)系表現(xiàn)為由點(diǎn)接觸（圖3a）到線接觸（圖3a，b），再到凹凸接觸（圖3b，c），最后出現(xiàn)縫合接觸（圖3c）的過(guò)程。同時(shí)，在深埋且雜基含量較高的條件下發(fā)育碎屑顆粒長(zhǎng)軸近于平行定向排列，塑性礦物發(fā)生彎曲變形（圖3d）。膠結(jié)作用是灘壩砂巖儲(chǔ)層中最為重要的成巖作用類型，主要觀察到硅質(zhì)膠結(jié)和碳酸鹽膠結(jié)。硅質(zhì)膠結(jié)主要以石英加大的形式出現(xiàn)，加大邊較小，膠結(jié)強(qiáng)度較弱（圖3e—h）。碳酸鹽膠結(jié)在灘壩砂體中極為發(fā)育（圖3f—h），常呈嵌晶膠結(jié)和孔隙充填膠結(jié)發(fā)育，晶體直徑大小20 ～ 200 μm，主要包括方解石膠結(jié)、白云石膠結(jié)、鐵方解石膠結(jié)和鐵白云石膠結(jié)。方解石和白云石膠結(jié)物可作為含鐵碳酸鹽核心的形式存在，反映鐵、鎂離子的聚集結(jié)晶形成鐵方解石和鐵白云石的過(guò)程（圖3g，h）。此外，鐵方解石和鐵白云石常常沿邊緣對(duì)石英顆粒進(jìn)行交代（圖3f—h），表明含鐵碳酸鹽礦物的生成晚于方解石膠結(jié)、白云石膠結(jié)和石英膠結(jié)。溶蝕作用主要包括碎屑顆粒的溶蝕和膠結(jié)物的溶蝕兩種類型（圖3i—l）。碎屑顆粒以長(zhǎng)石沿解理溶蝕為主（圖3i），其次為石英沿顆粒邊緣溶蝕。膠結(jié)物主要以碳酸鹽溶蝕為主（圖3j），常形成港灣狀邊緣（圖3k），而石英加大邊的溶蝕作用較弱，常具有溶蝕后邊緣凹凸不同的特征（圖3k，l）。此外，酸性礦物溶蝕現(xiàn)象和堿性礦物溶蝕現(xiàn)象常常同時(shí)出現(xiàn)，表明成巖過(guò)程中存在多期不同性質(zhì)的流體對(duì)砂巖儲(chǔ)層進(jìn)行改造。

圖3 東營(yíng)凹陷古近系沙河街組四段上亞段灘壩砂巖典型成巖作用及其鏡下特征Fig.3 Typical diagenesis and microscopic characteristics of beach bar sandstones in the upper submember of the 4th member of the Paleogene Shahejie Formation， Dongying Sag

3.2 成巖演化序列

基于礦物之間的交代切割關(guān)系、自生礦物生長(zhǎng)次序、黏土礦物組合和古溫度等標(biāo)志，參照前人的研究成果［8，17-19，34］，對(duì)東營(yíng)凹陷沙河街組四段上亞段灘壩砂成巖階段和演化序列進(jìn)行了詳細(xì)的劃分（圖4）。

圖4 東營(yíng)凹陷古近系沙河街組四段上亞段灘壩砂巖沉積埋藏史（據(jù)勝利油田資料修改）和成巖演化序列Fig.4 Sedimentary burial history （modified after data from the Shengli Oilfield） and diagenetic evolutionary sequence of beach bar sandstones in the upper submember of the 4th member of the Paleogene Shahejie Formation， Dongying Sag

東營(yíng)凹陷沙河街組四段上亞段灘壩砂體埋藏作用開始，壓實(shí)作用隨即發(fā)生。早期成巖階段壓實(shí)作用較為強(qiáng)烈，隨著埋深的不斷增加，巖-水相互作用逐漸主導(dǎo)了砂巖的成巖演化過(guò)程［8，34］。早成巖A 期主要發(fā)生早期堿性礦物的沉淀。該階段由于沉積時(shí)期為咸水沉積環(huán)境［37］，原始孔隙水堿性陽(yáng)離子濃度較高，隨后孔隙水逐漸濃縮，發(fā)生較強(qiáng)的方解石和白云石膠結(jié)。早成巖B期主要發(fā)生早期堿性礦物的溶解和早期酸性礦物的沉淀。該階段隨著地層埋深的增加，地層溫度達(dá)到66.7 ℃［8，34］，處于有利于烴源巖生成有機(jī)酸的溫度范圍［38］。該階段有機(jī)酸注入砂巖儲(chǔ)層，地層流體pH值分布在5.37 ～ 5.88 范圍內(nèi)，成巖環(huán)境為酸性環(huán)境［17］。主要發(fā)生早成巖A期膠結(jié)的方解石和白云石的溶蝕和長(zhǎng)石顆粒溶解轉(zhuǎn)化為高嶺石和石英，并伴隨著酸性條件下蒙脫石的伊利石化。中成巖A1期主要發(fā)生早期酸性礦物的溶解和晚期堿性礦物的沉淀。該階段地層出現(xiàn)短期的抬升，地層溫度降低，烴源巖生烴作用停止，無(wú)法為砂巖儲(chǔ)層持續(xù)供應(yīng)有機(jī)酸。同時(shí)，砂體本身與鄰近的泥巖發(fā)生離子交互作用［39］，泥巖中的Ca2+，Mg2+，F(xiàn)e2+和H離子不斷地向砂巖中擴(kuò)散，形成強(qiáng)堿性成巖環(huán)境。主要發(fā)生鐵白云石和鐵方解石的膠結(jié)、蒙脫石的綠泥石化，并伴隨方解石和白云石的膠結(jié)，以及石英的溶蝕。中成巖A2期主要發(fā)生晚期堿性礦物的溶解和晚期酸性礦物的沉淀。隨著地層的再次沉降，地層溫度達(dá)到112 ℃［8，34］。烴源巖再次生烴，為儲(chǔ)層帶來(lái)大量的有機(jī)酸。前期酸性環(huán)境由有機(jī)酸控制，地層流體pH 值分布在5.64 ～ 6.08范圍內(nèi)［17］，主要發(fā)生長(zhǎng)石的溶蝕生成石英和高嶺石，蒙脫石的伊利石化和碳酸鹽礦物的溶蝕。當(dāng)?shù)貙訙囟冗_(dá)到120 ℃，有機(jī)質(zhì)脫羧分解［38］，酸性環(huán)境主要由碳酸控制。長(zhǎng)石的溶蝕生成石英和高嶺石，蒙脫石的伊利石化和碳酸鹽礦物的溶蝕均減弱，同時(shí)高嶺石開始變得不穩(wěn)定，發(fā)生高嶺石的伊利石化［39］。中成巖B 期，砂體成巖環(huán)境變?yōu)閴A性封閉環(huán)境，水-巖相互作用極弱，主要發(fā)生鐵質(zhì)膠結(jié)，形成黃鐵礦。

3.3 不同成巖階段孔隙類型及發(fā)育特征

東營(yíng)凹陷沙四上純下灘壩砂巖孔隙類型主要為原生孔隙、次生孔隙和裂縫（圖5）。原生孔隙指的是巖石礦物顆粒與顆粒之間，經(jīng)過(guò)壓實(shí)作用后，顆粒之間殘留的儲(chǔ)集空間［18］，主要為壓實(shí)殘余孔。壓實(shí)殘余孔形態(tài)多為三角形或多邊形，也存在如長(zhǎng)條形等其他不規(guī)則形態(tài)，孔隙分布非均質(zhì)性較強(qiáng)，且連通性較差，主要發(fā)育在早成巖A期。次生孔隙主要是由于酸性或堿性流體溶蝕礦物而形成的儲(chǔ)集空間［18］。次生孔隙進(jìn)一步又可以分為長(zhǎng)石溶蝕粒內(nèi)孔、碳酸鹽溶蝕粒間孔和石英邊緣溶蝕孔。烴源巖在生烴過(guò)程中產(chǎn)生大量的有機(jī)酸為長(zhǎng)石和碳酸鹽礦物的溶蝕作用提供了物質(zhì)條件［38］，形成長(zhǎng)石溶蝕粒內(nèi)孔和碳酸鹽溶蝕粒間孔。碳酸鹽溶蝕粒間孔形態(tài)多樣，受限于顆粒間的空間幾何形態(tài)，孔徑范圍為5 ～ 95 μm，孔隙較大，連通性較好；而長(zhǎng)石溶蝕粒內(nèi)孔常常沿節(jié)理發(fā)育，形態(tài)多為長(zhǎng)條狀或蜂窩狀，孔徑范圍為1 ～ 10 μm，孔隙相對(duì)較小，連通性較差。長(zhǎng)石溶蝕粒內(nèi)孔和碳酸鹽溶蝕粒間孔主要發(fā)育在早成巖B期和中成巖A2期的酸性環(huán)境中。石英顆粒的溶蝕常常發(fā)生在堿性成巖環(huán)境中，其主要機(jī)理是地層流體對(duì)石英的水解作用［40］，導(dǎo)致石英邊緣溶蝕孔的形成。石英邊緣溶蝕孔的形態(tài)較為復(fù)雜，孔隙表面凹凸不平，且孔徑極小，連通性較差，主要發(fā)育在中成巖A1期的堿性環(huán)境中。中成巖B 期灘壩砂埋藏較深，成巖環(huán)境為堿性封閉環(huán)境，成巖作用緩慢，儲(chǔ)集空間以裂縫為主。

圖5 東營(yíng)凹陷古近系沙河街組四段上亞段灘壩砂巖不同成巖階段孔隙類型及鏡下特征Fig. 5 Pore types and microscopic characteristics of beach bar sandstones in the upper submember of the 4th member of the Paleogene Shahejie Formation in the Dongying Sag in different diagenetic stages

4 儲(chǔ)層潤(rùn)濕性發(fā)育特征及演化

4.1 成巖作用控制下不同類型孔隙潤(rùn)濕性

從界面化學(xué)的角度分析，礦物的晶體結(jié)構(gòu)與流體之間的微觀力學(xué)性質(zhì)對(duì)其表面的潤(rùn)濕性起到了關(guān)鍵的作用［41-42］。石英是由4 個(gè)Si—O 鍵組成的四面體共價(jià)化合物［43-44］，表面Si 原子具有正電性，常結(jié)合水中的OH-離子生成Si—O—H 結(jié)構(gòu)，而表面氧原子具有負(fù)電性，能夠結(jié)合水中的H+生成Si—O—H 結(jié)構(gòu)。因此，石英表面常與地層水結(jié)合形成親水的羥基基團(tuán)，導(dǎo)致石英呈現(xiàn)出親水的潤(rùn)濕屬性［43，45］。此外，長(zhǎng)石的基本結(jié)構(gòu)單元為Si—O 或Al—O 四面體，同樣具有與水結(jié)合形成親水基團(tuán)的特性，屬于親水礦物［45-47］。隨著成巖作用的演化，地層溫度不斷升高，水能夠電離出更多的H+和OH-離子。由于成巖體系中H+和OH-離子的物質(zhì)的量濃度增加，礦物表面能夠形成更多親水的羥基基團(tuán)，表現(xiàn)出越來(lái)越強(qiáng)的親水性（圖6a，b）。方解石和白云石為離子化合物，其晶體表面半徑較小的陽(yáng)離子水化作用較強(qiáng)。陰離子在晶體表面大量富集，顯示負(fù)電性［48-49］。原油分子的極性受含氮、氧等極性官能團(tuán)所控制［50］。極性官能團(tuán)中氮原子和氧原子作為電子受體與晶體表面能夠提供孤電子對(duì)的陰離子結(jié)合［49，51］，導(dǎo)致方解石和白云石呈現(xiàn)出親油的潤(rùn)濕屬性。在成巖演化的過(guò)程中，水化作用隨著地層溫度的升高不斷增強(qiáng)，晶體表面陰離子更加富集，最終導(dǎo)致晶體表面與原油中極性物質(zhì)之間形成較強(qiáng)的相互作用力，表現(xiàn)出越來(lái)越強(qiáng)的親油性（圖6c，d）。孔隙表面的潤(rùn)濕特性常常由構(gòu)成孔隙的礦物組分表面性質(zhì)所決定［25］。因此，隨著成巖演化的進(jìn)行，壓實(shí)殘余孔、石英邊緣溶蝕孔和長(zhǎng)石溶蝕粒內(nèi)孔的親水性不斷增強(qiáng)，而碳酸鹽溶蝕粒間孔的表面與原油接觸后整體表現(xiàn)為趨向親油的潤(rùn)濕特性，方解石溶蝕粒間孔由中性變?yōu)橛H油性，白云石溶蝕粒間孔由親水性變?yōu)橹行浴?/p>

圖6 不同成巖階段單礦物在油-水系統(tǒng)中的接觸角Fig. 6 Contact angles of individual minerals in the oil-water system at different diagenetic stages

4.2 不同成巖階段砂巖潤(rùn)濕性

Amott 法是基于自發(fā)滲吸油或水的能力來(lái)描述巖石整體潤(rùn)濕性的表征方法［26］。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中使用MnCl2水溶液屏蔽水的核磁共振信號(hào)。因此獲取的T2譜曲線僅代表油相信號(hào)。早成巖A期的砂巖樣品主要發(fā)育以石英和長(zhǎng)石礦物為表面的壓實(shí)殘余孔，面孔率為3.6 %。該階段地層溫壓條件下，石英和長(zhǎng)石礦物表現(xiàn)為親水的潤(rùn)濕特性（圖6a， b）。因此，砂巖樣品自吸水排油能力極強(qiáng)，表現(xiàn)為強(qiáng)親水性（圖7a）。早成巖B期的砂巖樣品主要發(fā)育以方解石和長(zhǎng)石礦物為表面的溶蝕孔隙，其中方解石溶蝕粒間孔面孔率為2.1 %，長(zhǎng)石溶蝕粒內(nèi)孔面孔率為0.9 %。該階段地層溫壓條件下，方解石礦物表現(xiàn)為油濕的潤(rùn)濕特性（圖6c）。因此，砂巖樣品自吸水排油能力減弱，自吸油排水能力增強(qiáng)，表現(xiàn)為弱親水性（圖7b）。中成巖A1期的砂巖樣品主要發(fā)育以石英礦物為表面的溶蝕孔隙，面孔率為0.6 %。該階段地層溫壓條件下，石英礦物親水性增強(qiáng)（圖6a），導(dǎo)致砂巖樣品自吸水排油能力增強(qiáng)，自吸油排水能力減弱，表現(xiàn)為親水性（圖7c）。中成巖A2期的砂巖樣品主要發(fā)育以含鐵碳酸鹽和長(zhǎng)石礦物為表面的溶蝕孔隙，其中碳酸鹽溶蝕粒間孔面孔率為1.5 %，長(zhǎng)石溶蝕粒內(nèi)孔面孔率為0.7 %。該階段地層溫壓條件下，碳酸鹽礦物親油性增強(qiáng)（圖6c，d），導(dǎo)致砂巖樣品自吸油排水能力增強(qiáng)，自吸水排油能力減弱，表現(xiàn)為中性（圖7d）。中成巖B期的砂巖樣品主要發(fā)育以石英和長(zhǎng)石礦物為表面的裂縫。該階段地層溫壓條件下，石英和長(zhǎng)石礦物表現(xiàn)為極強(qiáng)的親水性（圖6a，b），且裂縫連通性較好，導(dǎo)致砂巖樣品自吸水排油能力增強(qiáng)，自吸油排水能力減弱，表現(xiàn)為親水性（圖7e）。

圖7 東營(yíng)凹陷古近系沙河街組四段上亞段基于核磁共振技術(shù)的高溫高壓Amott法潤(rùn)濕性實(shí)驗(yàn)中的T2譜Fig. 7 T2 spectra derived from high-temperature and high-pressure Amott wettability tests using NMR equipment for samples from the upper submemer of the 4th member of the Paleogene Shahejie Formation， Dongying Sag

4.3 成巖作用控制下儲(chǔ)層潤(rùn)濕性演化模式

基于東營(yíng)凹陷沙河街組四段上亞段灘壩砂不同成巖階段主要孔隙演化次序，結(jié)合不同類型孔隙在不同成巖階段的潤(rùn)濕特性，總結(jié)出成巖作用控制下低滲透砂巖儲(chǔ)層的潤(rùn)濕性演化模式（圖8）。早成巖A 期成巖作用以壓實(shí)作用為主，主要發(fā)育壓實(shí)殘余孔。孔隙表面主要由石英和長(zhǎng)石顆粒構(gòu)成。該成巖環(huán)境下，石英和長(zhǎng)石顆粒表面為親水的潤(rùn)濕特性，導(dǎo)致砂巖儲(chǔ)層整體也表現(xiàn)出強(qiáng)親水性。早成巖B 期儲(chǔ)層內(nèi)部注入大量外來(lái)酸性流體，長(zhǎng)石、方解石和白云石發(fā)生強(qiáng)烈的溶蝕作用，發(fā)育大量碳酸鹽溶蝕粒間孔和長(zhǎng)石溶蝕粒內(nèi)孔。該階段石英和長(zhǎng)石的潤(rùn)濕性與早期成巖A階段相似，而碳酸鹽礦物的潤(rùn)濕角大幅度增加，方解石由中性潤(rùn)濕變?yōu)橛蜐?rùn)濕。砂巖儲(chǔ)層水潤(rùn)濕指數(shù)略有減小，而油潤(rùn)濕指數(shù)大幅度增加，整體表現(xiàn)為弱親水性。中成巖A1期地層抬升，烴源巖的供酸停止，且粘土礦物轉(zhuǎn)化導(dǎo)致砂巖中成巖流體由酸性變?yōu)閴A性。石英在堿性環(huán)境下發(fā)生溶蝕，發(fā)育石英邊緣溶蝕孔，而早成巖B 期發(fā)育的碳酸鹽溶蝕粒間孔被晚期碳酸鹽膠結(jié)。因此，盡管該階段碳酸鹽礦物表面潤(rùn)濕角依然大幅度增加，但碳酸鹽溶蝕粒間孔的損失導(dǎo)致砂巖儲(chǔ)層潤(rùn)濕性主要由石英顆粒表面潤(rùn)濕性所控制。水濕指數(shù)略有增加，油濕指數(shù)大幅度降低，整體表現(xiàn)為親水性。中成巖A2期地層再次埋深，溫度增加，有機(jī)酸大量充注進(jìn)入砂巖儲(chǔ)層中。成巖環(huán)境由堿性環(huán)境變?yōu)樗嵝原h(huán)境，長(zhǎng)石和含鐵碳酸鹽溶蝕作用強(qiáng)烈，發(fā)育大量碳酸鹽溶蝕粒間孔和長(zhǎng)石溶蝕粒內(nèi)孔。砂巖儲(chǔ)層潤(rùn)濕性再次由碳酸鹽礦物表面潤(rùn)濕性所控制，水濕指數(shù)大幅度減小，油濕指數(shù)增大，整體表現(xiàn)為中性潤(rùn)濕。中成巖B 期砂巖儲(chǔ)層演變?yōu)榉忾]的堿性環(huán)境，成巖作用較弱。儲(chǔ)層的儲(chǔ)集空間以內(nèi)部的微裂縫為主，其邊緣主要由石英和長(zhǎng)石等剛性顆粒構(gòu)成。該階段石英和長(zhǎng)石顆粒表面潤(rùn)濕角減小，導(dǎo)致砂巖儲(chǔ)層整體表現(xiàn)為親水性。

因此，不同成巖階段孔隙類型、發(fā)育程度和表面潤(rùn)濕特性共同決定了原油在砂巖儲(chǔ)層中的自發(fā)滲吸行為，從而導(dǎo)致成巖作用對(duì)低滲透砂巖儲(chǔ)層整體潤(rùn)濕性具有明顯的控制作用。然而，在沒(méi)有原油注入的情況下，砂巖潤(rùn)濕性主要表現(xiàn)為水潤(rùn)濕的特性。成巖作用并不能夠?qū)ι皫r進(jìn)行改性，即由親水性變?yōu)橛H油性。

5 結(jié)論

1） 東營(yíng)凹陷沙河街組四段上亞段低滲透砂巖儲(chǔ)層成巖現(xiàn)象復(fù)雜多樣，主要包括壓實(shí)作用、石英次生加大、碳酸鹽礦物膠結(jié)、長(zhǎng)石顆粒內(nèi)溶蝕、石英顆粒邊緣溶蝕和碳酸鹽礦物溶蝕。

2） 不同成巖階段低滲透砂巖儲(chǔ)層主要發(fā)育的孔隙類型存在差異。由早成巖A 期至中成巖B 期，低滲透砂巖儲(chǔ)層發(fā)育的主要孔隙類型依次為壓實(shí)殘余孔、長(zhǎng)石溶蝕粒內(nèi)孔和碳酸鹽溶蝕粒間孔、石英邊緣溶蝕孔、長(zhǎng)石溶蝕粒內(nèi)孔和碳酸鹽溶蝕粒間孔、裂縫。

3） 不同類型孔隙表面的潤(rùn)濕特性由構(gòu)成孔隙的礦物表面性質(zhì)所決定。低滲透砂巖儲(chǔ)層成巖演化的過(guò)程中，壓實(shí)殘余孔、石英邊緣溶蝕孔和長(zhǎng)石溶蝕粒內(nèi)孔的親水性不斷增強(qiáng)，而碳酸鹽粒間溶蝕孔趨向親油的潤(rùn)濕特性，方解石溶蝕粒間孔由中性變?yōu)橛H油性，白云石溶蝕粒間孔由親水性變?yōu)橹行浴?/p>

4） 成巖作用對(duì)低滲透砂巖儲(chǔ)層整體潤(rùn)濕性具有明顯的控制作用。在成巖過(guò)程中低滲透砂巖潤(rùn)濕性主要表現(xiàn)為水潤(rùn)濕的特性，由早成巖A 期至中成巖B 期，依次為強(qiáng)親水性、弱親水性、親水性、中性、親水性。