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β衰變型自給能堆芯中子探測器靈敏度數學模型

2023-09-13 07:43:10于稼駟
核安全 2023年4期

于稼駟

(中華人民共和國生態環境部,北京 100006)

自給能探測器廣泛用于連續監測大型核動力堆堆芯中子注量率水平及其分布;這種小型、全固化的探測器,耐輻照、易安裝、壽命長,是一種較理想的堆芯中子注量率探測元件。

自給能中子探測器發射體吸收中子后,誘發β衰變,形成輸出電流。我們把這類自給能中子探測器稱為β衰變型中子探測器,主要包括銠、釩自給能探測器。

探測器靈敏度是自給能探測器的核心參數。國內外很多文獻[1-5]探討、分析、研究了銠、釩自給能探測器靈敏度的計算方法或數學模型。

要系統地刻度探測器的靈敏度是困難的,特別對銠探測器,不但要刻度熱中子靈敏度,而且要刻度探測器靈敏度隨堆芯中子譜超熱參數的變化。因此,建立一個考慮了超熱共振中子影響的探測器靈敏度數學模型是很有必要的。本文將介紹這樣一個數學模型——銠探測器數學模型,并對未經燃耗的銠和釩探測器在輕水堆系統中的靈敏度作了計算,結果與實驗值符合較好。釩探測器數學模型與銠探測器數學模型的熱中子部分相同。

靈敏度是本論文的核心概念,為了便于論述,現定義兩個術語:(1)探測器靈敏度,即整個探測器單位中子注量率輸出電流;(2)探測器單位長發射體靈敏度,是與單位長(1 cm,下同)發射體相對應的那部分探測器靈敏度的簡稱。如果探測器靈敏度為I,探測器發射體長度為L,那么探測器單位長發射體靈敏度為I/L。

1 銠探測器靈敏度數學模型

銠探測器放在穩定典型熱堆中子場中,在平衡狀態下,發射體單位時間放出的β粒子數等于其俘獲的中子數。發射體放出的β粒子在穿越發射體過程中損失能量,以一定的概率逃脫發射體,我們把逃脫到發射體表面的β粒子能量分布稱為逃脫譜。逃脫發射體的β粒子,只有穿越絕緣區空間電荷電勢峰才能對探測器靈敏度有貢獻。因此,我們分以下四部分逐步分析,最后建立數學模型。

1.1 發射體中子俘獲率

103Rh 的中子吸收截面在熱中子區近似附合1/v律,在超熱區中子能量為1.26 ev 處有一個峰值截面高達近4500 靶的強共振峰,且僅有這一個強共振峰,如圖1 所示[6]。

圖1 103Rh 中子吸收截面隨中子能量的變化Fig.1 Variation of neutron absorption cross section of103Rh with neutron energy

1.1.1 無限細銠絲中子俘獲率

把一根無限細的銠絲,放入充分慢化的典型熱堆中子場,單位長銠絲的中子俘獲率可用以下公式計算。

(1)精準理論公式:

(2)簡化近似公式:

文獻[7]和文獻[8]發展了一個公式(1)的簡化近似公式[7,8]:

式(3)中,nv0為Westcott 中子注量率,其中n為總中子密度,v0=2200 米/秒;σ0為103Rh 熱中子(2200 m/s)微觀吸收截面;g、s為103Rh 的Westcott因子;N極細為單位長銠絲103Rh的核數;n(v)為速度為v的中子的密度;σ(v)為103Rh 速度為v的中子的微觀吸收截面;v為中子速度;r為中子譜超熱指數,簡稱超熱指數,是中子譜超熱中子比例的量度,可以用鎘比法進行測量。σ有效為103Rh 有效吸收截面,其物理內涵見式(3)。

(3)替代公式:

其中,T為中子溫度;T0= 20℃(293.15 K);為中子譜超熱參數(以下簡稱超熱參數);s0=s(20℃),其他同上。

本文附錄一通過數據詳細分析、論證了用式(4)替代式(3)的合理性、可行性。附錄一分析表明,用式(4)替代式(3)計算103Rh 的有效截面,引起的誤差是很小的,相對誤差小于1%。該替代公式為本文數學模型的建立創造了條件、奠定了基礎。

把式(4)代入式(2),可得:

如果把上述極細銠絲放入一個純的熱中子譜中,如反射層中,此時r= 0,那么,單位長銠絲的熱中子俘獲率為A極細1。因此,A極細1代表了熱中子的貢獻;A極細2代表了超熱中子的貢獻。由于:(1)103Rh 的中子吸收截面在超熱區中子能量為1.26 eV 處有一個峰值截面高達4500 靶的強共振峰;(2)典型熱堆的中子注量率在超熱慢化區的能譜分布符合1/E 律;(3)圖1 表明,在超熱區,103Rh 的中子吸收截面在共振區以外的區域都很低;因此,A極細2主要代表超熱共振中子的貢獻。

1.1.2 探測器發射體的中子俘獲率

由于銠自給能探測器發射體不是無限細的,計算單位長銠發射體的中子俘獲率時需要進行中子注量率降低和中子自屏蔽修正。計算單位長銠發射體的中子俘獲率的修正公式如下:

其中,N1為單位長發射體103Rh 的核數;f1為發射體熱中子自屏因子;F1為發射體熱中子注量率降低因子;f2為發射體超熱共振中子自屏因子;F2為發射體超熱共振中子注量率降低因子,其他同上。

1.2 探測器單位長發射體靈敏度計算簡化公式及探測器靈敏度刻度結果

1.2.1 探測器單位長發射體靈敏度計算簡化公式

在平衡狀態下,發射體單位時間放出的β粒子數等于其俘獲的中子數。但β粒子只有逃脫發射體,并穿越絕緣區空間電荷電勢峰才能對探測器靈敏度有貢獻。那么探測器與單位長發射體、單位中子注量率相對應的輸出電流,即探測器單位長發射體靈敏度,可用下式表示:

其中,e為電子電量;K熱β有效為熱中子誘發的β粒子逃脫發射體并穿越絕緣區空間電荷電勢峰的概率;K超振β有效為超熱中子,主要是共振中子誘發的β粒子逃脫發射體并穿越絕緣區空間電荷電勢峰的概率;re為發射體半徑;N為單位體積發射體103Rh 的核子數;等同于式(6)中的N1,其他同上。

發射體熱中子自屏因子f1和熱中子注量率降低因子F1引自文獻[9];超熱共振中子自屏因子f2引自文獻[10][9,10]。

文獻[9]中的中子注量率降低因子適用于多能中子系統,當然也適用于103Rh 共振峰區間的中子。由于發射體對103Rh 的大多數共振中子(尤其是共振峰半寬度內的中子)可以近似看成黑體,滿足了文獻[9]中x(Σare)值遠大于1 的條件,即文獻[9]中的式(6)可簡化成式(7)。這樣大多數共振中子的中子注量率降低因子與發射體的宏觀吸收截面無關,而只與發射體的半徑和共振中子在探測器周圍介質中的擴散長度及遷移平均自由程有關。因此,我們用1.26 eV 中子的中子注量率降低因子近似代替共振峰區間中子的中子注量率降低因子的平均值,引起的誤差是不大的。

式(8)表明,探測器單位長發射體靈敏度將隨著超熱參數的變化線性變化。

1.2.2 探測器靈敏度刻度結果

文獻[11]、[12]介紹了銠探測器靈敏度隨超熱參數變化的刻度結果,如圖2、圖3 所示:

圖2 銠探測器靈敏度隨超熱參數的變化Fig.2 Variation of sensitivity of Rh detector with epithermal parameters

圖3 銠探測器靈敏度隨超熱參數的變化Fig.3 Variation of sensitivity of Rh detector with epithermal parameters

圖2 來自參考文獻[11]。探測器發射體直徑為0.5 mm、長度為30 mm。探測器靈敏度可用下式表示:

由式(9)可算得,超熱參數從0 增加到0.1,該探測器的靈敏度增加36%。

圖3 來自參考文獻[12]。探測器發射體直徑為1 mm、長度為20 mm。探測器靈敏度可用下式表示:

式(10)中的誤差為最小二乘法的標準誤差。從此式可算得,超熱參數從0 增加到0.1,該探測器的靈敏度增加54%。

圖2 和圖3 中,為了簡化靈敏度單位的表達式,用nv 表示單位中子注量率[n·(cm2sec.)-1],下同。

在推導公式(8)的過程中,筆者做了許多推理性假定,如超熱中子對中子俘獲率的貢獻主要是來自共振中子的貢獻,以及用共振中子的自屏因子、中子注量率降低因子代表超熱區的自屏、中子注量率降低效應等。公式(8)表明,銠探測器單位長發射體靈敏度是隨超熱參數線性變化的。銠探測器靈敏度刻度結果也表明,其靈敏度是隨著超熱參數線性變化的。因此可以說,式(8)描述的物理現象與實驗結果是一致的。

1.3 β粒子逃脫譜

現在我們討論β粒子穿越發射體過程中的能量損失和β粒子逃脫譜(βparticle escape energy spectrum)。

熱中子(2200 m/s)在103Rh 里的平均自由程約為0.1 cm,我們可假定熱中子在發射體內均勻吸收,從而β粒子也均勻產生,且各向同性發射。能量為1.26 eV 的共振中子在103Rh 里的平均自由程約為0.003 cm。我們可假定共振中子只在發射體表面吸收,從而β粒子只在發射體表面均勻產生,且各向同性發射。我們還假定β粒子在發射體里的穿越徑跡為直線。

1.3.1 熱逃脫譜

銠發射體吸收熱中子后放出的β粒子逃離發射體表面時的能量分布叫熱逃脫譜。換句話說,熱逃脫譜是指這些β粒子穿越發射體,到達發射體表面,但還沒有離開表面時的能量分布。從文獻[1]知,熱逃脫譜可用下式表示:

其中,l為徑跡長度;;L為發射體長度;re為發射體半徑;E(k)、K(k)分別為第一類、第二類完全的橢圓積分。

1.3.2 超熱共振逃脫譜

銠發射體吸收超熱共振中子后放出的β粒子逃脫到發射體表面時的能量分布叫超熱共振逃脫譜。換句話說,超熱共振逃脫譜是指這些β粒子穿越發射體,到達發射體表面,但還沒有離開表面時的能量分布。吸收超熱共振中子后放出的β粒子半數不穿經發射體直接逃脫,即不損失能量直接貢獻給逃脫譜。用文獻[1]分析熱逃脫譜類似的方法分析超熱共振逃脫譜,超熱共振逃脫譜可用下式表示:

其中,N2[R(E') -R(E)]為柱體表面均勻、各向同性源徑跡長度概率函數,以下用N2(l)表示;其他符號同上。

在附錄二中,用文獻[13]中推導N1(l)相似的方法推導出了N2(l):

1.4 穿越電勢峰概率

由于探測器絕緣體內雜質及晶格缺陷的存在,在堆芯強輻射場,絕緣體將捕獲一些電子,形成絕緣體空間電荷。在通常工作狀態下,絕緣體內空間電荷電勢分布[1,14]如下:

其中,ρ0為絕緣體捕獲的電子的電荷密度;ε為陶瓷絕緣體介電常數;k=re/ri;ri為絕緣體外半徑;re為發射體半徑;r為絕緣體內任一點到發射體軸線的距離。

絕緣體空間電荷電勢峰面半徑為:

逃脫發射體的β粒子,只有穿越空間電荷電勢峰才對靈敏度有貢獻,否則將在空間電荷電場作用下漂移回到發射體。假定:逃脫到發射體表面的β粒子從發射體表面各向同性發射,在絕緣體里穿越徑跡為直線。設一個到達發射體表面能量為E 的β粒子在絕緣體中的射程為R(E),以發射體表面任一點為球心,以R(E)為半徑做一個半球,半球的底面與發射體表面相切。我們近似地把該半球的球表面在電勢峰面以外部分與整個半球的球表面面積之比,作為該β粒子穿越空間電荷電勢峰概率。在發射體表面能量為E 的β粒子穿越電勢峰概率用P(E)表示:

1.5 數學模型

由式(6)和式(7)可知,探測器單位中子注量率、單位長發射體中子俘獲率為:

如上所述,其中A1為熱中子俘獲率,A2主要代表超熱共振中子俘獲率。

發射體每俘獲一個熱中子在發射體表面出現一個能量為的β粒子的概率為C1(E);發射體每吸收一個超熱共振中子在發射體表面出現一個能量為E的β粒子的概率為C2(E),那么,對于單位中子注量率,在單位時間內,單位長發射體表面出現能量為E 的β粒子數為:

發射體表面β粒子逃脫譜中能量為E的β粒子穿越絕緣體空間電荷電勢峰概率為P(E),那么探測器單位長發射體靈敏度為:

其中,e為電子電量;E0為穿越(r0-re)厚絕緣體所需β粒子能量。

式(20)還可以用下式表示:

2 銠探測器輕水堆單位長發射體靈敏度計算結果

2.1 銠探測器單位長發射體熱中子靈敏度,見表1、圖4

表1 ≈s(20℃)分析

表1 ≈s(20℃)分析

注:表中,第一列、第二列、第三列、第六列的數據引自參考文獻[8]的表1。

1 2 3 4 5 6 7 8 T /℃gS2S2× T0/TK1S4S4× T0/TK2 201.0237.1827.1821.0007.2557.2551.000 1001.0418.0587.14170.99448.1897.25781.000 2001.0669.0137.0930.98779.2817.30461.006 3001.0939.8557.0470.981210.3577.41891.022 4201.12810.7536.9910.973511.7247.62301.050

表1 銠探測器單位長發射體熱中子靈敏度a 值Table 1 Thermal neutron sensitivity a value of unit length emitter of Rh detector單位:10-21 A·(nv·cm)-1

圖4 銠探測器單位長發射體熱中子靈敏度隨發射體半徑(re)及絕緣體厚度(ri-re)的變化Fig.4 Variation of thermal neutron sensitivity per unit length emitter of Rh detector with emitter radius(re)and insulator thickness(ri-re)

2.2 銠探測器單位長發射體超熱共振b 值(見表2、圖5)

表2 有效截面σ有效4、σ有效2 計算結果比較(r =0.03)Table 2 Comparison of calculation results of effective cross sections σeffective-4 and σeffective-2

表2 銠探測器單位長發射體超熱共振b 值Table 2 Epi-thermal resonance b value per unit length emitter of Rh detector單位:10-21 A·(nv·cm)-1

圖5 銠探測器單位長發射體超熱共振 b 值隨發射體半徑(re)及絕緣體厚度(ri-re)的變化Fig.5 Variation of epi-thermal resonance b value per unit length emitter of Rh detector with emitter radius(re)and insulator thickness(ri-re)

3 釩探測器輕水堆靈敏度數學模型及計算結果

釩探測器靈敏度數學模型與銠探測器靈敏度數學模型的熱中子部分相同。釩探測器與單位長發射體、單位中子注量率對應的輸出電流,即探測器單位長發射體靈敏度,可用下式表示:

式(23)中,為釩探測器發射體熱中子自屏因子,F為釩探測器發射體熱中子中子注量率降低因子,其他同上。

3.1 釩探測器單位長發射體熱中子靈敏度,見表3、圖6

表3 釩探測器單位長發射體熱中子靈敏度Table 3 Thermal neutron sensitivity of unit length emitter of V detector單位:10-21 A·(nv·cm)-1

圖6 釩探測器單位長發射體熱中子靈敏度隨發射體半徑(re)及絕緣體厚度(ri-re)的變化Fig.6 Variation of thermal neutron sensitivity per unit length emitter of V detector with emitter radius(re) and insulator thickness(ri-re)

4 計算結果數據分析

4.1 銠探測器單位長發射體熱中子靈敏度a 值

靈敏度計算模型中,假定熱中子在發射體內均勻吸收,β粒子在發射體內均勻、各向同性發射。發射體體積與發射體半徑re的平方成正比,因此,發射體單位長度內103Rh 的核子數也與其半徑re的平方成正比。從圖4 可以看出,re<0.3 mm 時,銠探測器單位長發射體靈敏度與re近似成正比;re>0.3 mm 時,re越大,靈敏度增長越緩慢,這是因為re越大,熱中子的自屏效應、中子注量率降低效應越強,且β粒子逃脫發射體越困難,即K熱β有效越小。

4.2 銠探測器單位長發射體超熱共振b 值

在靈敏度計算模型中,筆者假定超熱共振中子在發射體表面均勻吸收;β粒子在發射體表面均勻、各向同性發射。發射體表面積與re成正比。從圖5 可以看出,銠探測器單位長度超熱共振b 值與re近似成正比。超熱共振中子在發射體表面吸收,β粒子在發射體表面發射,因此有一半β粒子直接逃脫發射體,這可能是超熱共振b 值與re近似成正比的合理解釋。

4.3 釩探測器單位長發射體熱中子靈敏度

釩的中子吸收截面較好地符合1/v規律,且比銠的吸收截面小得多,因此其發射體的熱中子的自屏效應、中子注量率降低效應與銠相比要弱。再者,釩的密度低,約是銠的密度的50%,因此,β粒子從釩發射體中逃脫相對容易,即K熱β有效相對較大。從圖6 可以看出,釩探測器單位長發射體熱中子靈敏度與re近似成正比,并沒有像銠探測器那樣——re越大,靈敏度增長越緩慢的現象,這應該是合理的。

5 探測器單位長發射體靈敏度計算結果與實驗結果的比較及誤差分析

表4 給出了計算結果與實驗結果的比較,刻度數據(即實驗值)引自參考文獻[1]、[11]、[12]。刻度探測器發射體長度在表中給出,而計算中都取2 cm(指徑跡長度概率函數中,發射體長度L=2 cm)。第4、5 號探測器絕緣體為氧化鎂(MgO),其他為三氧化二鋁(Al2O3),而計算中僅考慮了Al2O3。[1,11,12]

表4 探測器單位長發射體靈敏度計算結果與實驗結果的比較Table 4 Comparison between calculated results and experimental results of unit length emitter sensitivity of detector單位:10-21 A·(nv·cm)-1

表4 中給出的計算數據與刻度數據都是探測器的單位長發射體靈敏度數據。文獻[1]中表4 直接給出了銠、釩探測器單位長發射體靈敏度的刻度結果,這里直接引用。文獻 [11]、[12] 給出的是銠探測器靈敏度刻度結果,即整個探測器的靈敏度(見本文1.2.2節)的刻度結果。表4 中已經換算成探測器單位長發射體靈敏度的刻度結果,即銠探測器單位長發射體熱中子靈敏度a 值的刻度結果,以及銠探測器單位長發射體共振b 值的刻度結果。

從表4 可以看出,結果較滿意,說明該模型是可取的。計算結果比實驗結果小是合理的,因計算中沒考慮γ 射線誘發的瞬發β粒子對靈敏度的貢獻,這些瞬發β粒子所致靈敏度約占總靈敏度的5%~10%[13]。

產生誤差的原因是多方面的:計算銠絲在典型熱堆中子場中的中子俘獲率的公式是一個近似公式;計算值基于輕水堆、中子溫度20℃,而刻度值有的基于重水堆,中子溫度未知;許多“因子”的取值有一定誤差;建立數學模型過程中做了許多假定;計算中允許的計算誤差;實驗值也有一定的測量誤差;再加上計算中沒考慮γ 射線誘發的瞬發β粒子對靈敏度的貢獻等。

表4 中,發射體直徑為0.5 mm 的探測器的共振b 值,其理論計算值以輕水堆為背景,刻度值以重水堆為背景。本文式(8)表明,共振b 值=eK超振β有效f2F2πr2eNσ0s0。該短式中,只有f2F2因子組合和堆型有關,其他因子或參數都與堆型無關。因此,若理論計算值以重水堆為背景,本文式(8)中的f2F2因子組合,約是以輕水堆為背景的f2F2因子組合的1.044 倍。據此可推算出,若理論計算值以重水堆為背景,誤差約為+45%。

6 聯想

G. Knill 先生于1968 年發表的論文[11]描述了發射體直徑為0.5 mm 的銠探測器靈敏度隨超熱參數線性變化的規律(圖2),但論文并沒有對這一“線性規律”給出解釋。雖然論文中在解讀這一曲線時說:“Also from this graph a value of 3.46 can be deduced for,which describe the departure of 0.5 mm diameter Rhodium from a 1/v characteristic。”筆者認為,這一段話的物理內涵不清晰,至今也未見其他論文對這一“典型線性變化”規律給出合理解釋。

當銠探測器的幾何尺寸及周圍慢化劑確定后,本文式(7)、式(8)中,除外,其他參數都是常數,因此,銠探測器輸出電流將隨著線性變化。

因此也可以說,本文建立的理論,對這一“線性變化”規律給出了科學、合理的解釋。

7 結論

(1)本文介紹的模型不僅能計算銠探測器熱中子靈敏度,還能分析計算超熱共振中子對銠探測器靈敏度的貢獻。

(2)本文表4 給出了計算結果與實驗結果的比較,結果令人比較滿意,說明本文模型是科學、可行的。

(3)本文計算逃脫到發射體表面的β粒子穿越絕緣體空間電荷電勢峰概率的方法及技術路線與Warren 模型不同[1]。本文的技術路線更直觀、更好地反映了物理本征,計算結果應該更準確。

8 結語

本文計算以輕水堆為對象、設定中子溫度為20℃,設定103Rh 的g= 1.023,s0=s(20℃) =7.255,設定Al2O3的密度為3.2 g·cm-3,103Rh 的共振峰值截面按4500 靶考慮,其他數據取常規數據。

感謝清華大學林翠琴教授、陳教授在推導柱體表面均勻、各向同性面源徑跡長度概率函數中給予的指導幫助,感謝北京大學程檀生、陳鶴琴教授的支持幫助,感謝于嵐的支持幫助。

附錄一 103Rh 有效中子吸收截面替代公式及其可行性、合理性分析

把一個無限細的銠絲放在充分慢化的典型熱堆中子場中,根據參考文獻[7]、[8],銠核素的有效吸收截面可用下式近似表示。

其中,r為超熱指數,g、s為銠的westcott 因子。

上述公式(1),可改寫為:

經過對參考文獻[8]表1 中的103Rh 核素數據進行分析發現,公式(2)中的可以用表1 中的s(T0)即s(20℃)替代,即≈s(20℃),詳見表1。這樣公式(2)可以用下式近似:

其中,T為中子溫度;T0= 20℃(293.1 K);為超熱參數;s(20℃)為中子溫度20℃對應的銠的s值,即數學模型中的s0,其他同上。

用式(1)和式(3)分別計算103Rh 在不同中子溫度下的熱中子σ有效,結果見表2。

Table 1Analysis abouts≈s(20℃)

表2 中:σ有效4(1)表示用式(1)計算的σ有效4;σ有效4(3)表示用式(3)計算的σ有效4。同樣σ有效2(1)表示用式 (1)計算的σ有效2;σ有效2(3)表示用式(3)計算的σ有效2。

計算σ有效4、σ有效2時,輸入數據如下:σ2200(Rh) = 150.19 靶;r=0.03;T0= 20℃(293.15 K)。

由表2 可知,在中子溫度<400℃時,用式(3)替代式(1)計算103Rh 的有效截面,引起的誤差是很小的,大都小于1%。這表明,在中子溫度<400℃時,用式(3)替代式(1)計算103Rh 有效截面是可以接受的。

由文獻[8]可知,典型熱中子堆,T/Tm<1.07(Tm為慢化劑溫度)。由此可以推斷出,游泳池式研究堆的中子溫度都小于100℃,而核電廠動力堆的中子溫度小于400℃。因此從應用環境來講,上述替代應用也是可行的。

附錄二 柱體表面均勻、各向同性源徑跡長度概率函數N2(l)

用文獻[11]推導N1(l)相似的方法推導N2(l)。設一個半徑為re、長度為L的柱體V,L>>re,如下圖所示。在V 的表面均勻分布各向同性放射源。單位時間、單位面積放出的射線數為C,射線在V 內直線穿透。因有一半射線不穿經V,單位時間內,穿越V 的射線數(徑跡數)為:。這里s為柱體的表面積,s= 2πre(re+L)。設將V 向-Ω→方向移動l距離得V'。V 在V'內的表面積為Sc。再將V 向-Ω→方向移動dl,s的改變量為dl。dsc內向Ω→方向發射的射線在V 內的徑跡長度為l~(l+dl)。dsc面積元內單位時間發射的射線數為Cdsc=。

發射體(長度L,半徑re)

這些射線中向Ω→方向單位立體角內發射的射線數為dl,而向Ω→方向單元立體角dΩ內發射的射線數為。從柱體V 表面單位時間發射出的射線穿經柱體V,在V 內徑跡長度在l~(l+dl)的徑跡總數為,單位時間穿越柱體V 的射線總數(總徑跡數)為sc,那么,柱體表面均勻、各向同性源徑跡長度概率函數為:

附錄二中式(1)可變換成正文中式(12)。

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