基于新型Nd∶Gd0.1Y0.9AlO3晶體的540 nm 倍頻綠光激光器

陳邱笛，鄭為比，張沛雄*，李 真，陳振強

（1. 廣東省晶體與激光技術工程研究中心，廣東 廣州 510632；2. 廣東省光纖傳感與通信重點實驗室，廣東 廣州 510632；3. 暨南大學 光電工程系，廣東 廣州 510632）

1 引 言

激光二極管（LD）泵浦的固態激光器可以通過腔內二次諧波（SHG）倍頻的方式將紅外波段激光轉換為可見光波段激光[1-3]。以這種方式生產的固態綠色激光源高效且緊湊，這使其廣泛應用于各個領域，在過去一段時間內得到了快速發展[4-5]。1 080 nm 左右的激光在地球探測、醫療和科學研究等領域具有重要意義[6-8]。通過進一步SHG 倍頻，可以獲得540 nm 左右的綠色激光，在血液檢測和醫療美容等方面具有重要應用[9-10]。

眾所周知，由Nd 離子摻雜的激光晶體可以發射波長為~1.06 μm 基頻激光，通過SHG 倍頻即可獲得波長為~532 nm 的綠色激光。在這一過程中，LiB3O5（LBO）作為一種常見的倍頻晶體，可以在強激光的作用下利用其二次非線性效應將長波長激光的頻率加倍，并輸出短波長激光[11-13]。LBO可以有效地將Nd 離子激光系統的頻率提高一倍或三倍，還可以應用于光學參數啁啾放大、高功率和短脈沖激光輸出等領域[14-17]。因此，LBO 是實現綠色激光輸出的重要倍頻晶體。在已有的研究中，Li 等使用高脈沖能量電光調QMOPA 激光系統，利用Nd∶YAG 激光器進行倍頻，在532 nm 處獲得脈沖能量為13.2 mJ、脈寬為6.4 ns 的激光脈沖[18]。Meier 等 通 過Nd∶YAG 激 光 器 的 倍 頻 實 現了134 W 高 功 率532 nm 連 續 激 光 輸 出[19]。Guo 等報道了一種基于Nd∶YVO4晶體、在確保激光器在532 nm 處單縱模（SLM）工作的條件下，最大化倍頻激光器的輸出功率的方法[20]。然而，不難發現，由于通常使用商用Nd∶YAG 或Nd∶YVO4晶體作為基頻激光器的增益介質，倍頻綠色激光器的波長 由 于Nd∶YAG 和Nd∶YVO4在1 064 nm 的 輸 出波 長 而 被 限 制 在532 nm[21-22]。然 而，532 nm 處 的激光位于Nd3+離子約為530 nm 的吸收峰附近，這嚴重影響激光輸出效率，因而大大限制了其應用范圍[23-24]。因此，開發新的激光晶體對于實現波長約540 nm 的綠色激光具有重要意義。

Nd∶Gd0.1Y0.9AlO3（Nd∶GYAP）是一種新型激光晶體，其特性與YAP 晶體相似[25-26]。這種晶體可以用提拉法（Czochralski（Cz）method）生長，具有優良的物理和化學特性。GYAP 晶體具有500~600 cm-1范圍內的低聲子能量，因此可以減少多光子去激發過程，并提高量子發光效率[27-29]。同時，GYAP 晶體實現了Y3+離子和Gd3+離子的共同摻雜，這可以有效地提高晶體分離系數和晶體生長質量，因為摻雜的Gd3+離子（0.093 8 nm）和激活離子Nd3+離子（0.099 5 nm）的半徑相似[30]，從而導致發射截面減小和熒光壽命增加[31-34]。由于這些原因，Nd∶GYAP 晶體是理想的1 μm 波段激光材料。在先前的研究中，已經利用Nd∶GYAP 晶體實現了在~1 μm 波段超過8 W 的連續波（CW）激光輸出[35]。通過在激光腔中插入可飽和吸收體，本課題組也已經成功搭建了調Q激光器[36-37]。在這些研究中，Nd∶GYAP 晶體顯示了其優異的激光性能。值得注意的是，這些研究中Nd∶GYAP 晶體的 發 射 光 譜 位 于1 080 nm 附 近[25,35-37]。因 此，在1 080 nm 處的基頻激光器的SHG 倍頻激光器的發射波長將位于大約540 nm 處，從而可以有效地避免Nd3+離子自吸收的影響。

本工作首次在新型Nd∶GYAP晶體上實現了540 nm倍頻綠光激光器。以Nd∶GYAP 晶體為增益介質，LBO 為倍頻晶體，建立了一種線性腔內倍頻激光器，成功地實現了65 mW 的綠光輸出。主峰在1 079 nm 的 激 光 被 成 功 地 倍 頻 到539.4 nm。與Nd∶GYAP 激光晶體的吸收光譜和發射光譜相比，可以發現該波長的輸出激光成功避開了Nd∶GYAP 晶體在528 nm 處的吸收峰。除此之外，本工作還研究了基頻激光和倍頻激光的偏振特性。如表1 所示，與傳統532 nm 倍頻激光器相比，本工作中的Nd∶GYAP 晶體倍頻產生的綠色激光盡管輸出功率較低，但卻擁有少見的540 nm 輸出波長和更低的激光閾值。更低的閾值可能正是由于540 nm 的發射峰避免了Nd3+離子的自吸收使得吸收效率得到提升。這一結果表明，新型Nd∶GYAP 晶體可以有效地實現約540 nm 的綠色倍頻激光輸出。這也為避免Nd3+離子的自吸收提供了有效的途徑，從而擴大綠色激光器的應用范圍。

表1 Nd∶GYAP 與其他倍頻綠光特性對比Tab.1 Comparison of Nd∶GYAP with other SHG green laser characteristics

2 實 驗

2.1 Nd∶GYAP 光譜特性測試

Nd∶GYAP 是通過提拉法（Cz）生長并按Pnma空間群定向后沿b軸切割的。晶體的吸收光譜和熒光光譜分別通過UV-VIS-NIR 光譜儀（Perkin El?mer，Lambda 900）和分光光度計（Edinburgh Instru?ments，FLS920）測量。同時，本工作對其發射與吸收截面進行了計算。

2.2 激光實驗裝置

將Nd∶GYAP 晶體沿b軸加工成4 mm×4 mm×5 mm 的尺寸，以產生約1 μm 的基頻激光，圖1插圖為激光樣品照片。為了實現綠色激光輸出，設計了一個直腔來實現~1 μm 激光器的倍頻操作，如圖1 所示。該裝置的泵浦源是一種連續波（CW）工作的光纖耦合激光二極管（LD），發射波長為808 nm，纖心直徑為400 μm，數值孔徑（NA）為0.22。泵浦光束通過1∶1 耦合透鏡系統聚焦在Nd∶GYAP 晶體的端面，以激發晶體發射~1 μm 的基頻激光。輸入鏡M1曲率半徑為200 mm，在808 nm 處高透（R<0.2%），在1 080 nm 處高反（R>99.8%）。位于腔內的平面鏡M2 在1 080 nm 處高透（T>99.5%）以使基頻光通過，在540 nm 處具有高反涂層（R>99.5%），使綠光集中輸出，從而提高輸出綠色激光器的效率。輸出耦合鏡（OC）M3 具有200 mm 的曲率半徑，并且在1 080 nm處高反（R>99.5%），其與M1一起對基頻光形成振蕩。M3 同時對540 nm 具有高透過率，這有效地實現了540 nm 綠色激光輸出。選擇沿θ=90°、Φ=0°切割的LBO 晶體作為倍頻晶體，其尺寸為3 mm×3 mm×20 mm。LBO 晶體的兩個端面均涂覆1 030~1 230 nm 和530~620 nm 波 段的防反射膜。Nd∶GYAP和LBO均包裹在銦箔中，并放置在水冷銅塊中，冷卻水溫度為18 ℃。整個裝置放置得盡可能緊湊，整個腔長約為50 mm。

圖1 基于Nd∶GYAP 的腔內倍頻綠光激光器裝置圖。插圖：Nd∶GYAP 激光樣品照片。Fig.1 Device diagram of intracavity frequency doubling green laser based on Nd∶GYAP. Insert：photo of Nd∶GYAP.

3 結果與討論

3.1 Nd∶GYAP 光譜特性

與YAP 晶體一樣，GYAP 晶體由于其各向異性的晶體結構，其光譜特性由于不同的軸向而區別很大。a切和c切晶體具有更大的發射截面和更小的熒光壽命，因此它們具有更高的存儲能量，適合進行脈沖激光操作[41]。b切晶體具有更高的增益，因此更適合于連續激光操作。因此，為了獲得更高效的綠色激光器，本研究選擇了b切Nd∶GYAP 晶體。圖2（a）展示了300~1 000 nm 范圍內的b切Nd∶GYAP 晶體的吸收截面，其位于804 nm處的峰值可以與商用808 nm 激光二極管（LD）匹配良好。這一峰位是由于Nd3+離子從基態躍遷到4F5/2+4I9/2能級，在804nm處，b切Nd∶GYAP 晶體具有8.07×10-21cm2的大吸收截面。同時我們也注意到，在中心波長為528 nm 也存在一個吸收峰，與常見的532 nm 倍頻激光波長相重合。使用波長為808 nm 的光泵浦測量了1 050~1 200 nm范圍內的熒光光譜，并計算了發射截面，如圖2（b）所 示。該 發 射 與4F3/2到4I11/2能 級 的 躍 遷 有關，其峰值位于1 086 nm，最大發射截面為3.03×10-20cm2。由于引入了Gd3+離子，b切Nd∶GYAP 晶體發射峰具有極寬的半高寬，為44.63 nm。值得注意的是，倍頻操作后的發射波長可以避開528 nm 的吸收峰，從而可以有效地避免Nd3+離子自吸收的影響。

圖2b切Nd∶GYAP 晶體光譜特性。 （a）吸收截面；（b）發射截面。Fig.2 Spectral characteristics of theb-cut Nd∶GYAP crystal. （a）Absorption cross section. （b）Emission cross section.

3.2 Nd∶GYAP 晶體～1 μm 波段激光器

本工作首先研究了Nd∶GYAP 晶體的~1 μm激光特性。在圖2 所示的裝置中，在沒有置入LBO 晶體的情況下，M3 被具有曲率半徑同樣為200 mm 但在1 080 nm 處透射率為95%的輸出耦合鏡代替，從而實現了約1 080 nm 激光輸出。

如圖3（a）所示，b切Nd∶GYAP 晶體作為增益介質時，激光輸出功率和吸收泵浦功率之間幾乎呈線性關系。盡管為了與后續的綠色激光器保持一致而使用了一個長腔，Nd∶GYAP 晶體的激光輸出仍然表現出31.5%的良好斜率效率和0.427 W的低閾值。當吸收泵浦功率為4.36 W 時，最大輸出功率達到1.197 W。之后，由于晶體的熱效應，當泵浦功率繼續增加時，輸出功率不再顯著變化。這證明Nd∶GYAP 晶體具有優異的激光性能，適用于~1 μm 波段的激光材料，為后續倍頻操作提供了重要基礎。

圖3 Nd∶GYAP 激光器1 μm 波段激光特性。 （a）輸出功率；（b）激光光譜。Fig.3 1 μm-band laser characteristics of Nd∶GYAP. （a）Output power. （b）Laser spectrum.

如圖3（b）所示，本工作利用光譜分析儀（YOK?OGAWA，AQ6374）測量了Nd∶GYAP 在~1 μm 處的激光光譜。連續激光器的激光光譜具有以1 079 nm為中心的發射峰，并且在1 072 nm 處也存在峰值。這與Nd∶GYAP 晶體的熒光發射光譜一致。1 079 nm 處的主峰將在倍頻操作中發揮作用，因此在添加LBO晶體后，可以實現~540 nm的綠色激光輸出。

3.3 倍頻綠光激光器特性

當LBO晶體置于激光腔中時，本工作首次在Nd∶GYAP 上通過倍頻操作成功地獲得了約540 nm 的綠色激光輸出。如圖4（a）所示，通過實驗可以獲得綠色激光器的輸出功率與Nd∶GYAP 晶體的吸收泵浦功率之間的關系，也幾乎呈線性增加。當吸收泵浦功率僅為0.046 W 時，可以獲得輸出功率為0.002 W 的綠光激光器。這種極低的閾值低于之前的1 μm激光器。這可能是由于M3在1 080 nm的高反射率，導致1 080 nm 的激光被完全限制在激光腔內，從而提高了激光腔內1 080 nm 激光的效率。與吸收泵浦功率相比，本研究獲得的綠光輸出具有2.02%的斜率效率。當泵浦功率達到3.083 W 時，可以獲得65 mW 的最大綠光輸出。之后，由于晶體的熱效應，輸出功率開始降低。這也是Nd∶GYAP激光晶體首次通過倍頻操作實現綠色激光輸出。

圖4 綠光激光特性。 （a）輸出功率；（b）激光光譜。Fig.4 Green laser characteristics. （a）Output power. （b）Laser spectrum.

采用同樣的光譜分析儀（YOKOGAWA，AQ6374）測量倍頻后的綠色激光發射光譜，如圖4（b）所示。綠光的發射峰位于539.4 nm 處，將其乘以2后可以發現，與Nd∶GYAP 晶體的1 079 nm 激光發射峰非常一致。該發射峰的半高寬為0.379 nm。由于基頻光中的1 072 nm 波長成分較弱，在倍頻操作中被LBO 晶體損耗后未能實現倍頻輸出。與傳統532 nm 激光器相比，Nd∶GYAP 晶體獲得的倍頻激光器可以在約540 nm 處實現更長波長的綠色激光輸出。該波長還避免了Nd∶GYAP 晶體在528 nm 處的吸收峰，從而避免了Nd 離子的自吸收效應。

3.4 1 080 nm 激光器和540 nm 激光器的偏振特性

通過在整個裝置的末端放置格蘭-泰勒棱鏡，可以分別研究1 080 nm 激光器和倍頻540 nm 激光器的偏振特性。格蘭泰勒棱鏡是一種由天然方解石晶體制成的雙折射偏光器件，當光入射時可以對偏振方向進行分解。旋轉棱鏡，每10°記錄一次功率值，具有最大功率的角度對應于其偏振方向。圖5（a）、（b）分別顯示了在2.239 W 泵浦功率下功率歸一化后1 080 nm 激光器和540 nm 激光器的偏振特性。可以發現，基頻激光器和SHG 激光器都是線性偏振的，偏振方向分別為45°和90°。眾所周知，在Ⅰ型相位匹配中存在o+o→e的變化。然而，在這項研究中，由于基頻激光具有45°偏振，當通過LBO 時，由于晶體的光學旋轉，偏振方向會發生偏轉。此時，具有不同偏振方向的基頻激光器在振蕩過程中被組合，影響了倍頻激光器的偏振方向。

圖5 激光偏振特性。 （a）基頻1 080 nm 激光的偏振；（b）倍頻540 nm 激光器的偏振。Fig.5 Polarization characteristics. （a）Polarization of the 1 080 nm laser. （b）Polarization of the 540 nm laser.

4 結 論

本工作首次在新型Nd∶GYAP 晶體上實現了～540 nm 倍頻綠光激光器。在本研究中，使用LBO 晶體實現腔內倍頻操作，并成功獲得了中心波長為539.4 nm 的綠色激光器。激光閾值為0.046 W，最大輸出為65 mW。該激光器還具有90°偏振特性。通過對光譜和基頻激光的分析，可以發現~540 nm 激光來自Nd∶GYAP 晶體在1 079 nm 的激光輸出，這可以避免Nd3+離子在528 nm 的吸收峰。這一結果表明，新型Nd∶GYAP 晶體可以有效地實現約540 nm 的綠色倍頻激光輸出。盡管當前輸出功率仍然很低，但是這為解決Nd3+離子自吸收問題提供了新的思路。同時，這一新波長也完全可以勝任傳統532 nm 綠色激光在顯示、醫療等多領域的應用。

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