基于混合靈敏氣體正比計數器的中子周圍劑量當量率儀探頭優化設計

肖　楓，龔軍軍，夏文明,*，范子野，楊健峰，唐鐵軍

基于混合靈敏氣體正比計數器的中子周圍劑量當量率儀探頭優化設計

肖楓1,2，龔軍軍1，夏文明1,*，范子野2，楊健峰2，唐鐵軍1,2

（1. 海軍工程大學，湖北 武漢 430030；2. 中國人民解放軍92730部隊，海南 三亞 572011）

采用混合靈敏氣體正比計數器可實現中子周圍劑量當量率儀的輕便化設計，同時也是日益昂貴的3He正比計數器的一種有效替代。本工作采用丙烷、氮氣為混合靈敏氣體，聚乙烯作為慢化層的設計方案，并通過MCNP程序模擬計算直徑為100 mm的球形正比計數器能量響應性能。結果表明：通過調整丙烷、氮氣的比例為3:1，設置聚乙烯慢化層厚度為10 mm，可使探頭在熱中子～20 MeV范圍內的能量響應性能滿足“2因子區間”要求，可實現對基于混合靈敏氣體正比計數器的中子周圍劑量當量率儀探頭的性能優化。根據設計方案制作探測器樣機，在252Cf源標準輻射場中實現了對中子周圍劑量當量的有效測量。

中子周圍劑量當量；混合靈敏氣體正比計數器；能量響應

由于中子與物質發生作用的類型、截面與中子能量密切相關，另一方面，不同能量的單位注量中子的周圍劑量當量貢獻差別可能達百倍，因此，基于等劑量當量法[1]氣體探測器的中子周圍劑量當量測量面臨諸多挑戰：

（1）儀器能量響應曲線與ICRP 74[2]推薦的中子注量-劑量當量轉換系數曲線一致性不足，盡管多年來人們通過設計慢化體、優化探頭結構、調整靈敏介質成分、改進數據處理等方法試圖改善這一結果，但仍存在較大的提升空間；

（2）長時間以來作為慢化型中子探測器主要原材料的3He氣體日益稀缺，為了控制制造成本，亟須尋找一種替代方法；

（3）含慢化體的中子探測器往往較為笨重，體積較大，不利于攜帶前出至任務區域進行作業，測量儀器的便攜性成為一項重要的性能指標。

以N、C、H元素為主的混合靈敏氣體正比計數器可作為中子探測的一種技術手段，但在低能區發生核反應的N與3He在反應截面上有著數千倍的差距，所帶來的靈敏度問題限制了這類探測器的發展，這個問題在組織等效正比計數器上也有體現。近幾年來，各國都在尋找用于替代3He或10BF3氣體的探測器靈敏介質，以N、C、H元素為主的混合靈敏氣體正比計數器有著體積小、重量輕、成本低等特點，在便攜式中子周圍劑量當量率儀的運用中有其獨特的優勢，因此越來越吸引人們的注意。

2016年，法國E.Bougamont等人[3]率先提出了在球形正比計數器中用純氮氣作為靈敏氣體，利用中子與氮氣在低能區發生的14N(n,p)14C反應和在高能區（大于1.7 MeV）發生的14N(n,a)11B反應產生帶電粒子和電信號。2017年，日本Tomoya Nunomiya等人[4]設計的便攜式中子劑量率儀利用0.1 MPa氮氣和0.4 MPa甲烷作為填充氣體，是少數將N、C、H元素為主的混合靈敏氣體正比計數器作為中子劑量測量手段的實際運用之一。Tomoya Nunomiya的設計沒有對探頭追求嚴格的能量響應特性，在10 eV～400 keV的范圍內存在響應不足，因此需要在數據處理過程中采用譜權重G函數法修正劑量當量。考慮到儀器主要用于核電廠和加速器設施周圍中子輻射環境的測量，幾乎所有低于1 MeV的中子都是由于大于1 MeV中子與周圍環境中的低原子序數物質作用慢化而來，因此在G函數中用800 keV～1.6 MeV的響應來修正了10 eV～400 keV的響應。這樣帶來的問題是在某些特殊中子輻射場，特別是400 keV以下的單能中子場中將造成較大偏差。

本工作對基于混合靈敏氣體球形正比計數器的中子周圍劑量當量率儀器探頭進行研究，利用MCNP蒙特卡羅程序模擬計算探頭的能量響應性能，分別從靈敏介質的材料、配比、尺寸等參數進行分析對比，尋找最佳方案，力求在探頭一端達到良好的能量響應性能，從而減少后期的數據處理工作。

1　靈敏氣體選擇

本工作在球形正比計數器的結構基礎上，結合國內外學者的有關研究，選擇氮氣和丙烷的混合氣體作為靈敏介質。該方案主要利用N與入射中子在低能區發生的14N(n, p)14C反應，即核反應法；H與入射中子在中高能區發生的彈性散射，即核反沖法。選擇丙烷的原因主要有兩點：（1）作為烷烴氣體具有相對穩定的化學性質，（2）相比于甲烷，同等氣壓下丙烷中H元素的原子密度更高，可達到更高的探測器靈敏度。而丁烷及更大分子的烷烴氣體沸點較高，其中丁烷的沸點已達到-0.5 ℃，在低溫環境下容易液化。而丙烷的沸點低至-42.1 ℃，可滿足絕大多數使用環境。

為了充分利用14N(n,p)14C反應對中子探測的貢獻，設置一定厚度的聚乙烯慢化層，將部分中能中子的能量降低，從而提高對中能中子的能量響應。

2　劑量測量原理

在本工作的設計中，主要利用低能區發生的14N(n,p)14C反應和中高能區發生的H(n,n′)p反應對中子進行探測，兩者均產生質子并使氣體介質發生電離。對于熱中子而言，存在著截面為0.332 barn的H(n,γ)D反應，但相比N與熱中子的反應截面依然低了1個數量級，且產生的γ射線在腔室內沉積的能量極為有限，可以忽略不計，腔室內氣體絕大部分電離由質子產生。

對于基于混合靈敏氣體正比計數器的中子周圍劑量當量率儀而言，其測量原理利用了等劑量當量法，即測量儀器的能量響應特性滿足ICRP標準曲線的中子劑量測量方法。作為一類正比計數器，在記錄脈沖個數的同時也記錄脈沖幅度信息，對于單個入射粒子，通過建立沉積能量、克服電離能而產生的離子對個數、雪崩放大后收集到的離子對個數、外電路中產生的脈沖幅度的對應關系，將一定時間內入射粒子的沉積能轉換為測量儀器在該時間內所有脈沖幅度的疊加值。經過對探頭材料和結構的調整設計，當不同能量中子在氣體腔室內的沉積能量曲線與ICRP標準曲線相一致時，劑量當量可由式（1）知：

其中：——脈沖幅度譜分析器的道數；

()——到+D道內的脈沖計數；

D——分析器的道寬；

——標定系數。

3　模擬計算方法

設計過程中采用MCNP蒙特卡羅程序進行建模和計算，通過調整各材料的成分、配比和尺寸等參數，使探測器的響應曲線盡可能同ICRP推薦的中子注量-劑量當量轉換曲線趨于一致。探頭模型為內徑100 mm的不銹鋼球殼，厚度為3 mm，球殼外包裹一定厚度的聚乙烯慢化層，球內充入壓力為0.4 MPa的丙烷、氮氣混合氣體，如圖1所示。輻射源為均勻分布的圓形面源，該面垂直于圓心與探頭球心的連線。同時，選用F6卡對球內混合氣體區域的沉積能量進行統計，沉積能量[5]由式（2）所示：

其中：in——入射粒子動能；

在本工作的場景中，可以通過中子在腔室內的沉積能量來模擬探測器顯示劑量值隨入射中子能量變化的曲線。

圖1　MCNP中的探頭模型剖面圖

Fig.1　The cutaway of the probe model in MCNP

4　計算結果分析

首先對純丙烷或純氮氣進行模擬，中子在氣體腔室內的能量沉積情況體現出兩種材料對不同能量中子的敏感性。通過設置一定厚度的聚乙烯慢化層進行對比，可觀察到慢化層對腔室內反應的影響，如圖2所示。

圖2　丙烷、氮氣對不同能量中子的能量沉積

（1）純氮氣與中子的反應：對于慢中子而言，14N(n,p)14C反應為能量沉積的主要方式，反應產生能量為584 keV的質子和42 keV的14C，N對于熱中子的反應截面約為2 barn，隨著入射中子能量增加，反應截面下降。當入射中子能量達到數百keV級別時，中子與N核以散射為主要的能量沉積方式，且隨入射中子能量增加而增加。

（2）純丙烷氣體與中子的反應：C與1 MeV以下的中子幾乎不發生核反應。H與慢中子反應較弱[6]，只與熱中子具有最大截面0.332 barn，反應產生的γ射線沉積能量低，對劑量當量貢獻小。當中子能量在數百keV以上時，H的彈性散射占據主要地位。在彈性散射動能、動量雙守恒條件下，由于原子質量更接近1，比N的彈性散射沉積能量高出約一個數量級，實際設計方案中原子密度的差異將使兩者差別更大，因此作為對快中子的主要探測手段。

（3）慢化層對氮氣與中子反應的影響：在熱中子能區附近，慢化層吸收一部分中子，使在氣體腔室內沉積的能量略微下降。對于中能中子，聚乙烯對中子的慢化作用使得與N的反應截面增大，明顯提高了中子能量的沉積，因此實現了對中能中子的有效探測。對1 MeV以上的快中子，慢化層影響較小。

（4）慢化層對丙烷氣體與中子反應的影響：丙烷氣體與慢中子的反應十分微弱，聚乙烯慢化層中H原子密度高，與慢中子反應后的產生的γ射線等進入氣體腔室，在其中沉積能量，并占據主要地位。盡管如此，相比N與熱中子反應，沉積的能量低了1～2個數量級。當中子能量在MeV以上時，在聚乙烯慢化層較薄的情況下，對氣體腔室內以彈性散射方式沉積的能量影響較小。

通過調整丙烷與氮氣的配比，觀察到沉積能量曲線變化如圖3所示。可以看出，當氮氣比例增加時，計數器對慢中子的響應提高，對快中子的響應降低。相反，當丙烷比例增加時，對慢中子的響應降低，對快中子的響應提高。

圖4為不同慢化層厚度下的氣體腔室沉積能量曲線，這里的氣體比例為1:1。隨著聚乙烯慢化層厚度增加，對響應曲線的影響主要為：

圖3　不同材料配比下的沉積能量曲線

圖4　不同厚度慢化層下的沉積能量曲線

（1）熱中子響應略微降低，主要由聚乙烯慢化層對中子的吸收引起；

（2）對10 keV以下的中子響應曲線明顯抬高，這是因為處在該能量區間的中子得到一定程度的慢化，與N的反應截面增大，當設置10 mm厚的聚乙烯時，提高約一個數量級；

（3）對快中子的響應略微降低，當中子能量大于10 MeV時，10 mm厚的聚乙烯慢化和吸收作用太弱，所帶來的影響幾乎忽略不計。

5　能量響應優化

用沉積能量的方式模擬探測器能量響應曲線，實質上是模擬了探測器測量值隨入射中子能量變化規律曲線，與真值之間僅相差一個標定系數。因此，對能量響應性能的優化，本質上是追求能量響應曲線與理想曲線形狀相同。為了衡量曲線在形狀上的一致性，往往需要將不同能量中子的劑量當量貢獻值進行歸一化處理，使其變為一個無量綱數，再與同樣歸一化處理過的ICRP 74推薦的曲線進行比較。通常的做法是將某一能量點的中子劑量當量貢獻值設為1，再以各個能量點的劑量當量貢獻值與理想值的偏差作為衡量標準，由式（3）所示：

其中：i——儀器周圍劑量當量率的指示值；

t——約定真值。

的絕對值越小，說明越接近理想曲線。對于基于等劑量當量法的中子周圍劑量當量率儀，應盡可能保證響應曲線在各個能量點處的偏差值處在“2因子區間”之內。這個區間是指理想真值乘2、除2的范圍內，是長時期以來在本技術領域內形成的一個約定俗成的參考標準，即偏差最好在-50%～100%以內，這是目前等劑量當量探測技術水平的表征。2019年發布的國家推薦標準GB/T 14318—2019[7]中對能量響應性能的要求在熱中子到50 keV能量范圍內放寬至-80%～70%，對10 MeV到20 MeV的能量范圍內放寬至-80%～100%。

圖5給出了以2 MeV的能量響應為劑量貢獻值1，不同氣體配比在不同慢化層厚度下所計算出的偏差值的曲線。可以看出，當丙烷、氮氣比例為3:1、慢化層厚度為10 mm時，能量響應曲線在熱中子到20 MeV的范圍內滿足“2因子區間”要求，且各個能量點的偏差相對較低。

圖5　不同氣體配比及慢化層厚度下的偏差值對比

根據GB/T 14318—2019中3.1.32條款對相對響應的描述

其中：——輻射測量裝置的響應值；

r——參考響應值，越接近于1則說明能量響應性能越好。

按照丙烷、氮氣比例為3:1、慢化層厚度為10 mm的方案計算得到參考響應的曲線如圖6所示，對于1 eV以下和2 MeV以上的中子，探測器表現出一定程度過響應，特別是在10 MeV附近將比真值高出89.9%；對于1 eV～2 MeV范圍內的中子，探測器將出現欠響應，其中1 keV附近最為嚴重，將低于真值46.9%。對于該結果而言，考慮到普遍存在于整個能量區間的響應偏差在中子探測器設計中是可預見的，在滿足“2因子區間”要求的情況下，該探測器可視為具有中子等劑量當量特性，具備對中子周圍劑量當量測量的能力。

圖6　相對響應曲線

本工作同時計算了該設計方案下，對252Cf、252Cf（D2O慢化）、241Am-Be等典型的參考中子輻射源及陳軍等在文獻［8］中測得的某核動力設施周圍中子輻射場的響應情況，并與國標給出的轉換系數做對比，如表1所示。因為經D2O慢化的252Cf源慢中子份額大，而241Am-Be源1 MeV以上的快中子份額大，結合圖7可見，兩者都集中在探測器過響應的能量區間內，導致計算結果高于標準值。相反，252Cf源主要發射0.1～2 MeV的中子，陳軍給出的輻射環境能譜廣泛分布在0.2 eV～6 MeV的能量區間內，因此計算結果會比標準值更低。總體來看，在該設計方案下的探測器對典型的中子輻射場計算的偏差值可控制在50%以內，具備了中子周圍劑量當量測量的條件。

表1　對典型參考中子輻射場的響應

6　樣機測量試驗

按照本文設計方案，制作了基于混合靈敏氣體球形正比計數器的探測器樣機，實物如圖7所示。樣機具有以下基本參數：

（1）基本結構：“中心陽極絲+球形陰極外殼+殼外慢化層”結構

（2）填充氣體：丙烷、氮氣（3:1）

（3）氣體壓力：0.4 MPa

圖7 樣機實物展示

（4）主要材質：304不銹鋼、聚乙烯

（5）重量：0.75 kg

（6）外形尺寸：最大長度200 mm、球體直徑120 mm

（7）數據接口：SHV

中子周圍劑量當量的計算過程主要由探測器采集中子脈沖波形信號、數字化脈沖甄別算法濾除g信號、生成中子脈沖幅度譜、計算中子周圍劑量當量四步組成。試驗采用了美國Quaesta公司生產的NPM3100E型中子脈沖監測器對正比計數器輸出脈沖進行記錄，該設備集成了高壓、前置放大器、主放大器、模數轉換器等電子學器件，并可通過內置程序調節高壓和甄別閾，在PC端顯示脈沖波形，輸出1 024道脈沖幅度譜，統計計數率等。

本工作在中國船舶集團719研究所Am-Be中子源劑量校準室對樣機進行標定，實驗場景如圖8所示。對Am-Be源進行測量所得的脈沖幅度譜如圖9所示，根據脈沖幅度譜計算單位時間內脈沖幅度的疊加值，經過多點測量后利用最小二乘法可計算出轉換系數C。

利用樣機對252Cf中子標準源輻射場進行測量，取距離源1.5 m、2 m、2.5 m三個位置作為測量點，得到測量數據如表2所示。樣機對252Cf源輻射環境的欠響應是由設計方案決定的，表現出了樣機固有的能量響應特性。

圖8 719研究所Am-Be中子源試驗場景

圖9 Am-Be源脈沖幅度譜

表2 252Cf源測量試驗數據

7　結論

本工作通過調整丙烷、氮氣的比例為3:1，聚乙烯慢化層厚度為10 mm，選取對2 MeV中子的能量響應值為劑量貢獻值1，可使探測器能量響應曲線在熱中子～20 MeV的能量區間內與ICRP 74推薦的中子注量-周圍劑量當量轉換系數曲線保持較好的一致性，對幾種典型中子輻射場的周圍劑量當量計算值均符合國標要求。根據設計方案制作探測器樣機，利用Am-Be源對樣機進行標定，并在252Cf源標準輻射場中實現了對中子周圍劑量當量的有效測量。在下一步工作中，可利用樣機對多種輻射環境進行測量，檢驗各項性能指標，并與現有商用中子周圍劑量當量率儀進行對比。

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Optimization of Neutron Ambient Dose-Equivalent Meter Based on the Mixed Sensitive Gas Proportional Counter

XIAO Feng1,2，GONG Junjun1，XIA Wenming1,*，FAN Ziye2，YANG Jianfeng2，TANG Tiejun1,2

（1. Naval University of Engineering，Wuhan of Hubei Prov.430030，China；2. Unit 92730 of PLA，Sanya of Hainan Prov. 572011，China）

The use of mixed sensitive gas proportional counters can achieve a lightweight design of neutron ambient dose-equivalent meters, and is also an alternative to3He proportional counters which is increasingly expensive. In this paper, propane and nitrogen are used as the mixed sensitive gas, and polyethylene is used as the moderator. Under the design scheme, the energy response performance of a spherical proportional counter with a diameter of 100 mm is simulated and calculated by the MCNP program. The results show that by adjusting the ratio of propane and nitrogen to 3:1, and setting the thickness of the moderator to 10 mm, the energy response in the range of thermal neutron ～20 MeV can be restricted in the“2-factor interval”. This enables a performance optimization of the neutron ambient dose-equivalent meters based on the mixed sensitive gas proportional counter. According to the design scheme, a prototype of the detector was made. It can effectively measure the neutron ambient dose-equivalent in the standard radiation field of the252Cf source.

Neutron ambient dose equivalent; Proportional counter of mixed sensitive gas; Energy response

TL48

A

0258-0918（2023）03-0529-08

2020-08-17

肖楓（1993—），男，重慶渝北人，助理工程師，碩士研究生，現從事核輻射探測方面研究

夏文明，E-mail：xiaofeng_67828823@163.com