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CeO2-WO3 催化劑表面酸性和氧化還原性能在脫硝反應中的研究

2023-06-27 07:29:00康海彥莫杜娟張學軍張夢茹高洪潤毛艷麗李海洋宋忠賢
燃料化學學報 2023年6期
關鍵詞:物種催化劑

康海彥 ,莫杜娟 ,張學軍,* ,張夢茹 ,高洪潤 ,毛艷麗 ,李海洋 ,宋忠賢,*

(1. 河南城建學院 市政與環境學院, 河南 平頂山 467036;2. 沈陽化工大學 環境科學與安全工程學院, 遼寧 沈陽 110142)

NOx是空氣污染治理的重點對象之一,NOx參與酸雨和光化學煙霧的形成,對人體健康產生嚴重損害。目前,選擇性催化還原技術是消除和控制NOx的主流技術。商用催化劑V2O5-WO3(MoO3)/TiO2具有較高的催化效率,但其溫度窗口窄,并且具有高毒性、高SO2氧化率的特性。因此,研究環境友好且高效的催化劑是當前的趨勢[1-5]。

Ce 因具有良好的儲氧能力得到廣泛的研究,被認為是V2O5基催化劑良好的替代品[3,5-12]。純CeO2催化劑的脫硝效率較低,催化劑脫硝活性的影響因素與其物理特性、表面酸性和氧化還原性能等有關。WO3常被用于改善催化劑表面酸度[1]。Zhang 等[13]用共沉淀法制備了1%V2O5-x%WO3/TiO2-ZrO2,發現WO3可提高催化劑孔結構的熱穩定性,促進NH3的活化,利于進行脫硝反應。李振壯等[14]的研究表明鎢摻雜可抑制CeO2的結晶,細化其晶粒,提高脫硝性能。李麗等[15]研究報道WO3(MoO3)對V2O5具有助催化作用,可提高催化劑的表面酸性,有利于催化反應的進行。馬赫遙[16]發現,WO3摻雜可增強催化劑的表面酸性和氧化還原,從而拓寬催化劑的反應溫度窗口。Chen 等[17]采用共沉淀法制備了鈰-氧化鎢催化劑,Ce 與W 之間的強相互作用可提高其催化性能。Wang 等[18]研究發現引入W 形成FeWO4能夠形成高活性氨物種,促進W 與Fe 之間的電子轉移,有利于NO2的形成,提高其低溫催化性能。綜上,適量WO3的摻雜對于鈰基、鐵基、釩基催化劑的物理結構以及表面酸度有明顯的改善效果。

催化劑較好的表面酸性和氧化還原性與其焙燒溫度密切相關。Li 等[19]研究了煅燒溫度對CeO2-ZrO2-WO3催化劑的影響,發現600 ℃煅燒有助于催化劑形成較大的比表面積,可促進其催化活性。王棟等[20]考察了煅燒溫度對r-Fe2O3催化劑物理性質和脫硝性能的影響,發現400 ℃煅燒時可促進催化劑的孔隙結構,提升其晶格氧的數量,從而提升其催化性能。陳邱諄等[21]證明,煅燒溫度為500 ℃時,鈰改性赤泥催化劑脫硝性能最佳。張信莉等[22]用共沉淀法制備Mn 改性r-Fe2O3催化劑,焙燒溫度為350 ℃時該催化劑具備優越的脫硝性能。可知催化劑的焙燒溫度能夠影響其催化活性。改變CeO2-WO3催化劑的焙燒溫度,催化劑的微觀結構、化學價態以及反應途徑將隨之改變,其反應機制仍需進一步探究。因此,本研究采用XRD、 Raman、 BET、 XPS、 H2-TPR 和 DRIFTS等表征手段對CeW 催化劑理化性質進行分析,以得出焙燒溫度與催化劑的表面酸性和氧化還原性能之間的內在聯系,為脫硝催化劑奠定理論基礎。

1 實驗部分

1.1 催化劑的制備

催化劑的制備過程如下:四組燒杯分別取30 mL乙醇和1 g P123,再加入一定量硝酸鈰和偏鎢酸銨,CeO2和WO3質量比為9∶1,室溫下持續攪拌直至固體溶解,溶解后將樣品轉移至相應培養皿中。然后放入烘箱內,60 ℃烘烤72 h。接著取出四組樣品放置馬弗爐中分別設置溫度450、500、550 和600 ℃,升溫速率設置為1 ℃/min。最后將樣品取出記為CW-450、CW-500、CW-550、CW-600,之后將樣品研磨并過篩取40-60 目樣品進行活性測試。

1.2 催化劑的表征

X 射線衍射(XRD)用于獲得樣品表面組成信息,使用BRUKER D8ADVANCE 測試儀,在銅Kα 輻射(λ=0.15418 nm),管電壓40 kV,管電流40 mA,步長為0.05°,3 s 一步,10°-80° 進行掃描。

拉曼光譜(Raman)用以獲取樣品表面結構情況,通過激光拉曼光譜儀測試,采用532 nm 的Si 離子光束,功率為1 mW。

X 射線光電子能譜(XPS)用以獲悉樣品表面元素價態情況,使用ESCALAB250 photoelectron spectrometer (Termo Fisher Scientific,USA)儀,以AlKα 放射源,矯正能值為C 1s,鍵能值 284.8 eV。

N2吸附-脫附用以獲取樣品孔隙結構特征,使用Micrometrics SSA-6000 物理化學吸附儀(Beijing Builder Electronic Technology Company),在液氮溫度-196 ℃對樣品進行測試,預處理N2/He 混合氣,200 ℃處理2 h。

H2程序升溫還原(H2-TPR)用以分析樣品的還原能力,使用化學吸附儀器(Beijing Builder Electronic Technology Company,PCA-1200)進行。實驗預處理需用純氮氣在400 ℃下處理60 min,再冷卻到100 ℃。預處理后通入H2/Ar(30 mL/min),溫度以10 ℃/min 速率升高從100 ℃升至900 ℃,以TCD 為檢測器。

原位漫反射紅外傅里葉變換光譜分析在尼科萊6700 耦合的傅里葉變換紅外(FT-IR)光譜儀中進行。實驗前將大約50 mg 樣品放置坩堝中,在200 ℃下的N2氣體中進行預處理30 min。然后冷卻到實驗所需溫度,記錄下引入的不同反應物的紅外光譜。反應條件如下:600 mg/m3NH3,600 mg/m3NO + 5% O2,與N2平衡氣。該混合氣的總流量為100 mL/min。

催化劑活性測試,取過篩后的樣品0.2 mL 置于脫硝活性測試裝置的反應器內,再通以模擬煙氣。其中,模擬煙氣為:600 mg/m3NO、600 mg/m3NH3、5% O2和N2作平衡氣,GHSV(gas hourly space velocity)為60000 h-1。處理后煙氣使用ECOM·J2KN(NO 和NO2)檢測;再使用氣相色譜儀檢測N2O(Fulinix,9790),檢測過程為氣體經過H3PO4吸收裝置,進入到ECD 檢測器測試N2O 質量濃度。此外每個反應溫度需保持30 min 以減免氣體吸附帶來的影響。

NOx轉化率計算式:

2 結果與討論

2.1 催化性能

CW 催化劑的NH3-SCR 活性測試如圖1(a)所示。催化劑CW-550 表現出優異的活性,在200 ℃溫度下NOx轉化率達到90%,CW-450、CW-500 和CW-600 在200 ℃時脫硝效率只有60%左右。在225-450 ℃的NOx轉化率保持100%,CW-550 具有較寬的溫度窗口。圖1(b)顯示了催化劑CW 的NO2生成量,在150-450 ℃,CW-550 催化劑的生成量明顯高于CW-450、CW-500 和CW-600,而NO2的產生意味著催化劑表面能夠以快速SCR 的反應進行,能提高脫硝反應的速率,因此,CW-550展現出優越的低溫脫硝性能。圖1(c)中CW-550催化劑具有良好的N2選擇性,其N2O 的生成量明顯低于CW-450、CW-500 和CW-600 催化劑。與CW-550 相比,CW-600 催化劑的N2選擇性較差并且產生了大量的N2O。可見,CW 催化劑在550 ℃的焙燒溫度下能夠獲得良好的脫硝效率和N2選擇性。

2.2 XRD 分析

采用X 射線衍射(XRD) 對CW 催化劑的微觀結構進行了研究。如圖1(d)所示,CW 催化劑顯示CeO2立方螢石結構的特征峰。沒有WO3衍射峰出現,表明WO3在CeO2表面上分散良好[9,10]。在28°處的CeO2特征峰,CW-550 的衍射峰最低,說明WO3抑制了CeO2晶體粒子的生長,降低了CeO2的結晶度,這是W 引入到CeO2晶體中造成的[10,23]。在添加相同量W 的條件下,CW-550 粒徑較小,表明在550 ℃的焙燒溫度下W 引入到CeO2晶體中,W 與Ce 的相互作用增強,抑制CeO2晶體粒子的生長,從而提升其催化性能。因此,CW-550展現出較為優越的催化性能。

2.3 N2 吸附-脫附分析

CW 催化劑的N2吸附-脫附等溫線如圖2(a)所示。圖中催化劑都呈現出典型的Ⅳ型等溫線,且都有H1 型滯后回線[24]。CW 催化劑滯回環閉合點(p/p0)遵循的順序:CW-550 (0.47) < CW-500 (0.58) <CW-600 (0.59) < CW-450 (0.6)。顯然CW-550 催化劑的滯回環的閉合點小于其他催化劑,表明CW-550 催化劑具有更為豐富的介孔結構。當焙燒溫度達到450 ℃或者600 ℃時,閉合點的位置向右移動,說明在相同的W 添加量下,焙燒溫度較低或者較高會破壞CW 催化劑表面微孔形成[25]。可知,550 ℃焙燒的CW 催化劑具有更為豐富的微孔結構,可促進SCR 反應。圖2(b)是CW 催化劑的孔徑分布。CW 催化劑的孔徑為19-25 nm 時,CW-550 催化劑的孔徑分布明顯高于其他催化劑,說明催化劑CW-550 具有較多的介孔,即550 ℃焙燒溫度下CW 催化劑能獲得豐富的孔結構。田俊奇[26]發現,孔隙結構的增強是有利于脫硝反應時氣體的吸附以及傳熱、傳質,導致其催化性能提升。因此,CW-550 發達的孔隙結構以及較大的比表面積有助于其脫硝活性的提升。

圖2 (a) CW 催化劑N2 吸附-脫附等溫線,(b) 孔徑分布,(c) 拉曼光譜譜圖,(d) H2-TPR 譜圖Figure 2 (a) Catalyst CW of N2 adsorption-desorption isotherms, (b) pore size distribution, (c) Raman spectra, (d) H2-TPR

2.4 拉曼光譜分析

圖2(c)為CW 催化劑的拉曼光譜譜圖。468 nm處出現立方螢石CeO2的衍射峰,屬于鈰離子周圍的氧原子對稱呼吸模式中的F2g模式[27]。CW 催化劑在468 nm 處衍射峰的強度有明顯差異,且CW-550 催化劑衍射峰強度明顯低于CW-450、CW-500和CW-600 催化劑,這意味著CW-550 催化劑的CeO2的晶粒尺寸和結晶度減少[23],在圖2(c)中未發現WO3的衍射峰,表明CW 催化劑中的W 物種分散性較好,與XRD 結果一致。另外,隨著催化劑焙燒溫度的升高,衍射峰向著較低波數移動,這表明,W 物種進入到氧化鈰晶體中[10,28]。600 nm 處弱峰是氧化鈰上O2-空位引起的缺陷[29,30]。CW-550 催化劑在600 nm 處的峰強度明顯,表明CW-550 催化劑的氧空位含量明顯高于CW-450、CW-500 和CW-600。在Zhang 等[5]的研究中,氧空位可加速NH3-SCR 反應中的酸循環和氧化還原循環,增加NH3和NO 的吸附以及促進活化,進而提高催化劑脫硝性能??芍簾郎囟?50 ℃促進了CW 催化劑的氧空位數量增加,從而提高其脫硝性能。

2.5 H2-TPR 分析

為了測試CW 催化劑的氧化還原性,通過H2-TPR 進行了研究。CW 催化劑H2-TPR 譜圖(圖2(d))中出現了兩個還原峰,其還原溫度分別在550-600、700-800 ℃處。550-600 ℃的還原峰屬于W6+和表面的Ce4+的共同還原。700-800 ℃的還原峰歸屬于W4+和體相CeO2共同還原[31,32]。羅貴瑩[27]發現,2Ce4++ W4+=2Ce3++ W6+的協同相互作用有助于脫硝反應。在Ma 等[32]的研究中,CeW催化劑的表面氧化鈰還原峰強度減弱,還原溫度升高,表明WOx降低了氧化鈰表面的活性氧,提高其氧化還原起始溫度。不同溫度焙燒的CW 催化劑的還原性產生明顯差異,CW-550 催化劑的還原峰溫度明顯低于其他CW 催化劑。上述現象表明,CW-550 催化劑上的CeOx與WOx物種之間存在較強的相互作用[17],改善了CW 催化劑的Ce4+、W6+的還原行為[31]。因此,550 ℃焙燒的CW 催化劑具有良好的還原性能,提高催化劑的脫硝性能。

2.6 XPS 分析

采用X 射線光電子能譜對CW 催化劑上各元素的價態進行了分析。在W 4f的譜圖(圖S1)中CW 催化劑出現了兩個明顯的峰,分別屬于W 4f5/2(33-35 eV)、W 4f7/2(35-38 eV)的特征峰,其歸屬為W6+[33]。表明W 物種以六價的形式存在于CW催化劑上。CW 催化劑焙燒溫度的改變使得W 4f的結合能產生了明顯的變化。與CW-450、CW-500 和CW-600 相比,CW-550 催化劑W 4f的峰位置向較低結合能偏移,表明W 原子的電子密度增加[31],且CeO2與WO3之間有較強的相互作用[10]。這是由于CeW 催化劑中存在W6+陽離子周圍有著價電子的轉移而產生的[27]。CeO2與WO3有著氧化還原電子對,能夠促進形成氧化還原循環,進而加大了Ce 和W 之間的強相互作用[27,34]。結合其相應的脫硝效果來講,改變溫度能夠改變Ce 和W 之間相互作用。因此,焙燒溫度的改變Ce 原子和W 原子的化學狀態都受到了影響。

Ce 3d光譜譜圖如圖S2 所示。由于自旋軌道Ce 3d圖中顯示了八個峰[35]。其中,ν'(880-887 eV)和u' (900-905 eV)為Ce3+;ν、ν''、ν'''和u、u''、u'''為Ce4+[12,36]。CW 催化劑的Ce3+/(Ce3++ Ce4+)占比匯總于表1。CW-450 的Ce3+占比20.64%,CW-500為21.42%,CW-550 為23.94%,CW-600 為23.08%。CW-550 催化劑Ce3+含量最高,Ce 通過Ce3+和Ce4+間氧化還原能夠進行儲氧與釋氧[37],生成Ce3+能夠增加氧空位造成電荷不平衡、產生空位、生成不飽和鍵,進而促進表面化學吸附氧或弱吸附氧量的增多[37]。因此,CW-550 具有最佳的脫硝性能。

表1 表面原子比Table 1 Surface atom concentration (%)

O 1s的XPS 光譜譜圖如圖S3 所示。CW 催化劑出現兩個峰。分別為Oβ(526.5-528 eV)和Oα(528-532.5 eV) 的特征峰。Oβ歸屬為金屬氧化物的晶格氧,Oα歸屬為化學吸附的表面氧物種[27]。表面吸附氧由于反應活性高,在氧化反應中比表面晶格氧更活躍。表1 中CW 催化劑的Oα/(Oα+Oβ)的比值順序遵循:CW-550 < CW-450 < CW-600 <CW-500。CW-550 具有良好的脫硝活性,其Oα/(Oα+Oβ)比值只有16.81%,明顯低于CW-450、CW-500和CW-600 催化劑。Zhang 等[38]的研究表明,氧化鈰的表面可以形成超氧化物和過氧化物,當氧化鈰表面被分散的三氧化鎢覆蓋,氧化鈰上活性氧物種的吸附可能受到抑制。在Ma 等[32]的研究表明,在CeW 催化劑上覆蓋的WOx物種減少表面活性氧量,而高度分散的WOx物種可以增加反應物的吸附和反應活性位點數量。Wang 等[39]發現,W@Ce-P 催化劑中晶格氧可提高催化劑氧化還原性和表面酸性。訾朝輝[40]證明晶格氧能夠促進脫硝反應中的氧循環和NH3的活化,促進脫硝反應的進行因而具有較好脫硝活性。所以,CW-550 催化劑表面由于WO3的覆蓋減少了表面吸附氧量,其晶格氧可提高CW-550 催化劑的氧化還原性和表面酸性,促進了催化劑的脫硝性能,這可能是CW-550 催化劑具有優異活性因素。

2.7 原位漫反射紅外分析

2.7.1 NH3 吸附

為了研究CW 催化劑表面反應物的吸附態,進行了原位漫反射紅外分析。首先測定了CW 催化劑在200 ℃下暴露在NH3的原位漫反射紅外光譜,結果如圖3(a)-(d)所示。引入5.0×10-4NH3后CW 催化劑在1668、1595、1426、1259、1185 cm-1附近出現衍射峰。對于CW-450催化劑出現在1320、1339、1669cm-1處的峰歸屬為Br?nsted 酸位點上吸附的物種,1186、1248、1594cm-1處的峰屬于吸附在Lewis 酸位點上NH3物種。CW-500 催化劑出現Br?nsted酸位點上連接的物種(1423、1668 cm-1)和Lewis 酸位點上的NH3物種(1185、1253、1594 cm-1)。CW-550 催化劑上Br?nsted酸位點上連接的物種峰在1416、1668 cm-1處,還有Lewis 酸位點上的NH3物種峰在1185、1259、1595 cm-1處。同樣CW-600 催化劑也出現Br?nsted酸位點上連接的物種峰(1663、1421 cm-1)以及Lewis 酸位點上的NH3物種峰(1569、1253、1205 cm-1)[12,33,40]。CW 催化劑中CW-550 催化劑在1 min 出現了NH3和吸附峰,表明NH3與在CW-550 上的吸附快于其他CW 催化劑。Ce-W 的催化劑上的Br?nsted 酸位主要來自WO3,Lewis 酸位大部分來自二氧化鈰,兩種酸位都促進氨的吸附,提高氨吸附的穩定性,有利于SCR 反應[34,41,42]。因此,在CW 催化劑表面存在的Br?nsted酸位與Lewis 酸位吸附的氨對SCR 有促進作用,但是對于CW-550 催化劑Br?nsted 酸位上的吸附峰(1416 cm-1)強度明顯高于Lewis 酸位上的NH3物種。Ma 等[32]的研究表明,氧化鈰與氧化鎢之間的相互作用增加了Br?nsted 酸度,但是表面氧量降低,實驗中也觀察到了類似現象。由此可知,CW-550 催化劑在Ce 與W 的相互作用下Br?nsted酸得到增強。通過對吸收峰的強度以及峰面積的比較,可以得出CW 催化劑的總酸度順序是CW-450 > CW-550 > CW-600 > CW-500,但Br?nsted 酸度的順序遵循,CW-550 > CW-450 > CW-600 > CW-500。吸附在Br?nsted 酸位上的在脫硝反應中有著重要作用,另外形成更多的Br?nsted 酸位能夠使催化劑的高溫低溫活性均有所提高[10]。因此,CW 催化劑上的Br?nsted 酸對SCR 反應的促進作用大于Lewis 酸,同時也說明550 ℃的焙燒溫度能夠使得CW 催化劑產生更多的Br?nsted酸,使得CW-550 催化劑獲得良好的脫硝活性。

圖3 CW 催化劑在200 ℃下NH3 吸附原位漫反射紅外光譜譜圖Figure 3 In-situ DRIFTS spectra of CW catalyst adsorbed NH3 at 200 ℃

2.7.2 NO + O2 吸附

CW 催化劑吸附NO + O2的原位漫反射紅外圖如圖4(a)-(d)所示。CW-450 催化劑出現雙齒硝酸鹽(1258、1541 cm-1)、橋式硝酸鹽(1601 cm-1)、氣態NO2(1631 cm-1),CW-500 催化劑出現雙齒硝酸鹽(1250、1566 cm-1)、單齒硝酸鹽(1361、1419 cm-1)、橋式硝酸鹽(1600 cm-1)、氣態NO2(1631 cm-1),CW-550 催化劑出現雙齒硝酸鹽(1248、1588 cm-1)、單齒硝酸鹽(1309 cm-1)、橋式硝酸鹽(1605 cm-1)、氣態NO2(1628 cm-1),CW-600 出現雙齒硝酸鹽(1266、1545 cm-1)、單齒硝酸鹽(1322 cm-1)、橋式硝酸鹽(1600 cm-1)、氣態NO2(1628 cm-1)[24,25]。隨著焙燒溫度的升高,CW 催化劑上的雙齒硝酸鹽逐漸減弱,而焙燒溫度升至500 ℃時,CW 催化劑上開始出現單齒硝酸鹽的吸附峰。另外,CW 催化劑中橋式硝酸鹽在CW-550 催化劑的吸附強度高于其他CW 催化劑,同時0 min 出現了雙齒硝酸鹽。雙齒硝酸鹽和橋式硝酸鹽在NH3-SCR 的反應中都具有較高活性[24]。由此可知,焙燒溫度的改變影響了CW 催化劑上形成的硝酸鹽種類。

圖4 CW 催化劑在200 ℃下吸附NO + O2 的原位漫反射紅外光譜譜圖Figure 4 In-situ DRIFTS spectea of CW catalyst adsorbed NO + O2 at 200 ℃

2.7.3 預吸附NH3 引入 NO + O2 反應

測定了預吸附NH3與NO + O2的瞬態反應,結果如圖5(e)-(g)所示。引入NO + O2后CW 催化劑在1 min 硝酸鹽物種開始出現。對于CW-550 來說,出現的橋式硝酸鹽和雙齒硝酸鹽的吸附強度大于其他CW 催化劑,其表明吸附的氨物種與氣態NO 進行了SCR 反應,將表面吸附的氨物種快速消耗,說明CW-550 催化劑的SCR 反應速率快于其他CW 催化劑。因此,550 ℃焙燒的CW催化劑表面形成的物理結構和化學性質有利于NH3的活化以及與氣態NOx進行高效反應。

圖5 預吸附NH3 與NO + O2 反應的原位漫反射紅外光譜譜圖Figure 5 In-situ DRIFTS spectra of reaction between NO + O2 and pre-adsorption NH3 species over

2.7.4 預吸附NO + O2 和NH3 反應

測定了預吸附NO + O2與NH3的瞬態反應,結果如圖6(a)-(d)所示。引入NH3后,CW 催化劑上開始出現NH3物種峰,CW-550 和CW-600 在1 min出現NH3物種峰,CW-500 的硝酸鹽峰依舊存在,而CW-450 只出現硝酸鹽物種峰。CW-550 與CW-600 催化劑表面吸附的硝酸鹽物種與吸附態的NH3物種發生反應,隨著引入時間的延長吸收峰的強度逐漸增加。表明CW-550 與CW-600 催化劑上具有較高的NH3反應活性,但是仍然有相關NOx物種存在(1627、1617 cm-1)。甚至CW-450切斷NO + O2,在引入NH3之后沒有相關NH3物種峰出現,CW-500 也保有NOx物種峰,預吸附在CW 催化劑上的NOx物種可能沒有被活化,或者是通入NH3后,吸附態的NOx與吸附態的NH3的反應路徑被阻斷,導致CW 催化劑上吸附的NOx沒有參與到SCR 反應中,所以在引入NH3后直到30 min 后NOx仍然存在。可知,CW 催化劑上通過Langmuir-Hinshelwood (L-H)途徑進行NH3-SCR反應受到阻礙。因此,CW 催化劑主要是以Eley-Rideal (E-R)途徑進行SCR 反應。

圖6 預吸附NO + O2 和NH3 反應的原位漫反射紅外光譜譜圖Figure 6 In-situ DRIFTS spectra of reaction between NH3 and pre-adsorption NO + O2 species over

經過550 ℃焙燒的CW-550 催化劑活性明顯高于其他焙燒溫度的CW 催化劑。在NH3-SCR 反應過程主要以Eley-Rideal (E-R) 途徑完成。如圖7所示NH3吸附在CW 催化劑表面的酸性位點上,NH3被激活脫氫形成-NH2,脫去的H 原子與相鄰的O 原子形成-OH 基團,氣態NO 與-NH2形成中間體NH2NO,中間體NH2NO 再分解成N2和H2O[5,43]。

圖7 CW 催化劑SCR 反應途徑示意圖Figure 7 SCR reaction pathway of CW catalyst

3 結 論

通過改變焙燒溫度制備出了系列CeO2-WO3催化劑,在活性測試結果中CW-550 具有較高的脫硝活性和良好的N2選擇性。

在XRD、BET、Raman、H2-THR、XPS 結果中,顯示CW-550 催化劑具有較為豐富的孔隙結構、氧空位、較好的還原性,但是其表面吸附氧量因氧化鈰表面被分散的氧化鎢覆蓋不足,而表面富集的晶格氧提高了催化劑的還原性和增加了表面酸性,從而使得CW-550 催化劑具有較好脫硝活性。

CW 催化劑具有較強的Br?nsted 酸度,促進了SCR 反應。CW 催化劑能夠通過Eley-Rideal (E-R)途徑進行NH3-SCR 反應,但是通過Langmuir-Hinshelwood (L-H)途徑進行SCR 反應受到阻礙。當改變催化劑的焙燒溫度時,Ce 與W 的相互作用改變致使催化劑表面的酸度、還原性能產生差異,因此,影響脫硝效率。

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