膠東馬家窯金礦床流體包裹體及S同位素特征研究

魯楠，周明磊，沈立軍，王勇軍，劉雪，趙智華

摘要：馬家窯金礦位于膠東棲蓬福金成礦帶盤馬金礦田東部，本文針對該礦床主要成礦階段典型礦石開展了流體包裹體及S同位素分析測試。研究表明，礦石中流體包裹體以純液包裹體與富液體包裹體為主，局部發(fā)育富氣體包裹體和H2OCO2三相包裹體，可見少量含子礦物富液體包裹體。包裹體均一溫度集中于220～280℃，石英流體包裹體鹽度（w（NaCl））集中于4.60%～8.60%，白云石流體包裹體鹽度（w（NaCl））集中于5.14%～5.33%，流體密度集中于0.80～1.02g/cm3，估算成礦壓力為200～285MPa，成礦深度約6.8～9.7km。礦石中黃鐵礦δ34S值總體為5.3‰～15.9‰。成礦流體為中溫、低密度、低鹽度流體，具殼幔混合來源特征，礦床屬中溫中成熱液礦床。

關鍵詞：流體包裹體；S同位素；成礦條件；馬家窯金礦；膠東

中圖分類號：P618.51文獻標識碼：Adoi：10.12128/j.issn.16726979.2023.05.002

引文格式：魯楠，周明磊，沈立軍，等.膠東馬家窯金礦床流體包裹體及S同位素特征研究［J］.山東國土資源，2023，39（5）：916.LU Nan， ZHOU Minglei， SHEN Lijun， et al. Study on Fluid Inclusions and Characteristics of S Isotope in Majiayao Gold Deposit in Jiaodong Peninsula［J］.Shandong Land and Resources，2023，39（5）：916.

0引言

膠東地區(qū)是我國最大的金礦集區(qū)，不足全國大陸0.2%的面積探明了全國近三分之一的金礦資源儲量［13］，作為國內(nèi)最重要的黃金基地，一直是國內(nèi)外地質(zhì)學者研究的熱點地區(qū)［48］。馬家窯金礦為棲（霞）蓬（萊）福（山）成礦帶內(nèi)重要金礦床之一，前人針對流體特征、礦床成因等開展了大量研究工作。程敏清和王存昌［9］研究了礦床石英、黃鐵礦礦物標型特征與金礦賦存關系。李兆龍［10］通過石英流體包裹體及CO、Pb同位素特征分析認為該礦床具下地殼和上地幔2個物質(zhì)來源，變質(zhì)和巖漿熱液雙重成礦作用。王炳成等［11］通過流體包裹體及HO同位素分析認為該礦床為巖漿熱液礦床。王佳良［12］對該礦床成礦流體來源、物質(zhì)來源、成礦物化條件進行了進一步研究認為該礦床為中溫熱液礦床。馮凱等［13］通過熱液磷釔礦原位LAICPMS UPb測試確定其成礦年齡為（120.0±1.2）Ma。以往研究工作集中礦床基本地質(zhì)特征、主成礦階段流體特征研究，缺乏礦床成礦各階段流體特征的綜合研究，本文針對礦床4個成礦階段典型礦物開展流體包裹體及S穩(wěn)定同位素研究，以期揭示成礦流體性質(zhì)及物質(zhì)來源，探討礦床成因。

1地質(zhì)背景

馬家窯金礦位于膠東棲（霞）蓬（萊）福（山）金成礦帶盤馬金礦田東部，構造位置屬華北板塊膠遼隆起區(qū)之膠北隆起。

1.1礦區(qū)地質(zhì)特征

區(qū)內(nèi)出露地層主要為新太古代變質(zhì)地層及第四系（圖1）。新太古代膠東巖群，主要零星出露苗家?guī)r組，呈小規(guī)模的條形或不規(guī)則的橢圓形包體產(chǎn)出于棲霞片麻巖套中，寬度從幾十厘米到數(shù)幾千米不等，巖性為斜長角閃片麻巖、斜長角閃巖類和黑云變粒巖［1415］。

構造以斷裂為主，主要分為NE、NW向兩組。其中左旋壓扭性NE向馬家窯上莊頭斷裂為礦區(qū)主要導礦構造，傾向NW，其伴生的一系列次級NW向斷裂構造是主要賦礦構造。

區(qū)內(nèi)巖漿巖主要為新太古代TTG片麻巖套及蛇紋石化變輝橄巖、中粗粒變（輝石）角閃巖和變輝長巖（斜長角閃巖），為金礦的主要圍巖。區(qū)內(nèi)中生代巖脈發(fā)育，巖性包括細粒角閃閃長巖脈、細晶巖脈、煌斑巖脈和輝綠巖株（脈）、石英脈等。

1.2礦床地質(zhì)特征

1.2.1礦化帶及礦體特征

礦區(qū)內(nèi)主要圈定2條礦化帶，嚴格受斷裂控制，主要呈透鏡狀產(chǎn)出，由黃鐵礦化石英脈和發(fā)育于其兩側的絹英巖化帶構成。

Ⅰ號礦化帶地表出露較好，長約1100m，平均厚度1.4m，最大厚度2.8m。平均產(chǎn)狀60°∠50°，局部傾角變緩為約30°，礦化帶與圍巖片麻理有明顯斜切關系（圖2）。礦脈形態(tài)、產(chǎn)狀嚴格受NW向斷裂控制，沿走向、傾向膨脹收縮、分枝復合較為明顯，旁側羽支單脈發(fā)育。礦化帶內(nèi)普見明顯礦化。帶內(nèi)圈定5個工業(yè)礦體，主要賦存于含黃鐵礦石英脈或絹英巖化帶，各礦體長78～367m，平均厚0.54～0.79m，控制最大斜深325m，平均品位（2.88～18.96）×106。其中，Ⅰ號主礦體，由若干間隔小于10m、較連續(xù)的大小不等的扁豆體小礦體群構成。礦體具有向南東側伏的趨勢。在斷裂傾角較緩處及由緩向陡的轉彎處，礦體變厚，而斷層傾角變大則礦體變薄，顯示壓扭性構造控礦特征。

Ⅱ號礦化帶由3個不連續(xù)的單脈構成，長約800m，單脈長度約60～300m，厚度約0.1～0.5m。形態(tài)以透鏡狀、扁豆狀為主，北部單一脈產(chǎn)狀為60°∠50°，南部兩單脈產(chǎn)狀為30°∠30°～38°。

1.2.2礦石特征

礦石結構構造：區(qū)內(nèi)金礦石均為原生礦石，礦石結構主要包括自形—半自形粒狀結構、填隙結構、包含結構、壓碎結構、乳滴狀結構、溶蝕結構等，礦石構造以塊狀、脈狀、網(wǎng)脈狀、浸染狀、斑雜狀、蜂窩狀構造等為主。

礦石礦物成分：金為礦石中主要有用組分，伴生銀、銅、鉛、鋅、硫。礦石中金屬礦物主要為銀金礦、黃鐵礦、黃銅礦、方鉛礦、閃鋅礦，局部含少量輝鉬礦、黑鎢礦、白鎢礦、電氣石；非金屬礦物主要為石英，含少量絹云母、方解石、菱鐵礦、綠泥石及石榴子石。金的賦存狀態(tài)有包體金，晶隙金，裂隙金。

1.2.3成礦階段

通過野外地質(zhì)觀察及室內(nèi)顯微觀察礦物共生組合及穿插關系，將礦床成礦作用劃分為4個階段：①黃鐵礦絹英巖（石英）階段：主要由黃鐵礦和乳白色石英組成，其次有少量鎂菱鐵礦、白鎢礦和黑鎢礦。石英顆粒細小，呈他形圓粒狀與絹云母共生；黃鐵礦自形，顆粒較粗大，并發(fā)育壓碎結構。②石英黃鐵礦（菱鐵礦）階段：主要組成礦物為含銀自然金、銀金礦、細粒黃鐵礦和石英，以充填作用為主。石英呈灰白色，黃鐵礦自形細粒發(fā)育，有少量菱鐵礦生成，伴隨少量銀金礦沉淀。③金石英多金屬硫化物階段：黃鐵礦、黃銅礦、方鉛礦、閃鋅礦、菱鐵礦、鐵白云石等生成。石英呈灰—灰白色，顆粒相對較粗，銀金礦大量沉淀，為主要成礦階段。④石英碳酸鹽巖階段：隨熱液溫度降低，方解石發(fā)生沉淀，代表著礦化作用的結束。其中Ⅰ階段礦化較弱，Ⅱ、Ⅲ階段為金的主要成礦階段，二者疊加部位常導致金的局部富集，形成富礦體。

2流體包裹體特征

2.1樣品采集測試

本次針對馬家窯金礦采集黃鐵礦化絹英巖（階段1）、黃鐵礦化石英脈（階段2）、含白云石黃鐵礦化絹英巖（階段2）、含白云石黃鐵礦化石英脈（階段3）、黃鐵礦化白云石（階段4）等樣品開展了石英及白云石流體包裹體顯微測溫，共開展流體包裹體測試7件，獲取測試數(shù)據(jù)126個（圖3）。

選取具代表性的樣品磨制包裹體片，進行詳細巖相學觀察，在此基礎上開展測溫工作。包裹體顯微測溫在核工業(yè)北京地質(zhì)研究院分析測試研究中心進行，使用儀器為LINKAM THMS600型冷熱臺，測定溫度范圍為196～600℃，測量誤差范圍為±0.5℃，儀器運行條件：室內(nèi)溫度約25°，濕度約45%，檢測方法和依據(jù)按照EJ/T11051999（礦物流體包裹體溫度的測定）執(zhí)行。

2.2巖相學特征

研究區(qū)內(nèi)原生流體包裹體按相態(tài)將其分為單相包裹體（Ⅰ）、氣液兩相包裹體（Ⅱ）及三相包裹體（Ⅲ），各成礦階段均有分布。以呈透明無色的純液包裹體（Ⅰa）與呈無色—灰色的富液體包裹體（Ⅱa）為主，局部較為發(fā)育呈灰色—深灰色的富氣體包裹體（Ⅱb）、呈無色—灰色的H2OCO2三相包裹體（Ⅲa）與呈深灰色的氣體包裹體（Ⅰb），局部視域可見少量呈無色—灰色的含子礦物富液體包裹體（Ⅲb）。

單相包裹體（Ⅰ）：顏色呈無色或灰色，可分為純液相包裹體（Ⅰa）和純氣相包裹體（Ⅰb），以純液相包裹體（Ⅰa）為主，占比超80%，大小一般為6～12μm，隨機分布，呈渾圓形。

氣液兩相包裹體（Ⅱ）：分為富液體包裹體（Ⅱa）和富氣體包裹體（Ⅱb）2種類型，以富液體包裹體（Ⅱa）為主，主要為渾圓形、橢圓形、長條形或不規(guī)則多邊形，大小一般為3～15μm，集中于5～10μm，氣液比為10%～25%，以15%～20%為主，偶見氣液比≥50%的富氣包裹體。

三相包裹體（Ⅲ）：主要為H2OCO2三相包裹體（Ⅲa）和含子礦物富液體包裹體（Ⅲb），以渾圓形、長條形和不規(guī)則形為主，大小一般為4～15μm，集中在6～12μm。

2.3流體包裹體溫度及鹽度

針對各成礦階段富液體包裹體（Ⅱa）、H2OCO2三相包裹體（Ⅲa）、含子礦物富液體包裹體（Ⅲb）進行了包裹體測溫，并進行了鹽度估算。

2.3.1溫度

石英流體包裹體均一溫度在106～360℃（表1，圖4），主要集中于220～280℃。其中1階段富液體包裹體（Ⅱa）均一溫度在181～267℃，主要集中于220～240℃；H2OCO2三相包裹體（Ⅲa）均一溫度在177～356℃，主要集中于250～280℃；含子礦物富液體包裹體（Ⅲb）均一溫度在157～268℃，多子礦物未化。2階段富液體包裹體（Ⅱa）均一溫度在106～279℃，主要集中于220～240℃；H2OCO2三相包裹體（Ⅲa）均一溫度在106～281℃，主要集中于120～140℃及220～240℃兩段；H2OCO2三相包裹體（Ⅲa）均一溫度在224～279℃，主要集中于250～270℃。3階段富液體包裹體（Ⅱa）均一溫度在225～268℃，主要集中于240～260℃；H2OCO2三相包裹體（Ⅲa）均一溫度在231～267℃。4階段富液體包裹體（Ⅱa）均一溫度在212～240℃，H2OCO2三相包裹體（Ⅲa）均一溫度在249～276℃。

白云石流體包裹體主要發(fā)育于階段4，以富液體包裹體（Ⅱa）為主，均一溫度在215～287℃，主要集中于240～280℃。

Ⅱ型和Ⅲ型原生流體包裹體常同時存在于同一個石英顆粒中，氣液比10%～25%，氣相的體積變化大，包裹體的巖相學觀察包裹體主要呈群狀或帶狀分布，未發(fā)現(xiàn)卡脖子或拉伸等現(xiàn)象，表明其捕獲時成礦流體處于一種不均勻的熱液體系狀態(tài)，可能發(fā)生了流體不混溶［16］。在流體不混溶過程中，捕獲的包裹體均一溫度及壓力相近，可以代表捕獲溫度和壓力［17］。成礦流體的溫度大致代表了成礦溫度，即為220～280℃。

2.3.2鹽度

本次測試流體包裹體以NaClH2O（CO2）體系為主，采用Hall及Bondar等提出的計算式［1820］進行鹽度估算。

石英流體包裹體鹽度（w（NaCl））在1.57%～32.39%之間（表1，圖5），主要集中于4.60%～8.60%范圍。其中富液體包裹體（Ⅱa）鹽度在1.57%～12.39%之間，主要集中于4.40%～8.60%范圍；H2OCO2三相包裹體（Ⅲa）鹽度在2.82%～12.39%之間，主要集中于4.60%～7.60%范圍；含子礦物富液體包裹體（Ⅲb）僅獲取一個鹽度數(shù)據(jù)，其他子礦物未融化，數(shù)值為32.39%。白云石流體包裹體觀測以富液體包裹體（Ⅱa）為主，鹽度在5.14%～5.33%之間。階段1除部分含子礦物包裹體鹽度較高外，其他與階段2、階段3流體包裹體鹽度相對集中，階段4白云石內(nèi)流體包裹體鹽度相對較低。

3S同位素特征

3.1樣品采集測試

本次針對馬家窯金礦采集含白云石黃鐵礦化石英脈、黃鐵礦化石英脈、黃鐵礦化絹英巖、含白云石黃鐵礦化絹英巖、黃鐵礦化白云石等樣品開展了S同位素分析，共完成S同位素測試7件。

硫同位素組成分析采用Delta Ⅴ Plus氣體同位素質(zhì)譜分析硫同位素組成，在核工業(yè)北京地質(zhì)研究院分析測試中心完成。測量結果以CDT為標準，記為δ34SVCDT。分析精度優(yōu)于±0.2‰。硫化物參考標準為GBW04414、GBW04415硫化銀標準，其δ34S分別是（0.07±0.13）‰和（22.15±0.14）‰。當測定δ33SVCDT時，分析精度優(yōu)于±0.2‰。硫化物參考標準為GBW04414、GBW04415硫化銀標準，其δ33S分別是（0.02±0.11）‰和（11.36±0.14）‰。

3.2S同位素特征

本次共測試不同巖礦石內(nèi)黃鐵礦S同位素組成7件，δ34S值總體變化為5.3‰～15.9‰，平均值為8.1‰（表2）。其中階段1黃鐵礦化絹英巖內(nèi)黃鐵礦同位素組成為5.7‰～8.1‰，階段2含白云石黃鐵礦化絹英巖內(nèi)黃鐵礦同位素組成為5.3‰，階段2黃鐵礦化石英脈內(nèi)黃鐵礦同位素組成為7.0‰，階段3含白云石黃鐵礦化石英脈內(nèi)黃鐵礦同位素組成為15.9‰，階段4黃鐵礦化白云石內(nèi)黃鐵礦同位素組成為7.9‰。隨流體演化，前期階段1、階段2黃鐵礦同位素組成較穩(wěn)定，在階段3黃鐵礦同位素組成發(fā)生較大變化，發(fā)生顯著增高，至階段4又恢復原同位素水平。

4討論

4.1成礦物理化條件

4.1.1成礦流體密度

成礦流體密度與包裹體溫度計密度密切相關，采用實驗取得的測溫數(shù)據(jù)和計算得到的鹽度數(shù)據(jù)利用相關密度方程可計算獲得流體密度。本研究計算對象包括氣液兩相包裹體（Ⅱa型）及含（富）CO2三相包裹體（Ⅲa型）。

氣液兩相包裹體（Ⅱa型）中流體的密度受包裹體均一溫度以及鹽度影響決定，可以根據(jù)實驗獲得的包裹體均一溫度和鹽度數(shù)據(jù)來估算流體密度。通過在飽和水蒸氣NaClH2O溶液密度圖上投點（圖6），可得到氣液兩相溶液包裹體的密度集中于0.85～1.02g/cm3。

含CO2三相包裹體（Ⅲa型）中流體密度計算依據(jù)劉斌和沈昆［21］提出的密度公式：ρ＝φCO2×ρCO2+（1-φCO2）×ρH2O。經(jīng)計算，含CO2三相包裹體密度為：0.80～0.97g/cm3，平均為0.91g/cm3（表1），多數(shù)小于氣液兩相溶液包裹體密度。

同時，區(qū)內(nèi)氣液兩相包裹體（Ⅱa型）及含（富）CO2三相包裹體（Ⅲa型）多屬低鹽度溶液（≤25%NaCleqv）包裹體，利用包裹體溫度密度關系方程［14］進行了密度計算，計算所得流體密度為0.82～0.99g/cm3，與前述計算基本一致。

總體而言，馬家窯礦床流體包裹體密度變化范圍集中于0.80～1.02g/cm3，屬于相對低密度流體。

4.1.2成礦壓力和深度的估算

成礦流體的溫度和壓力是影響流體遷移及運載能力的重要參數(shù)，是流體包裹體研究中重要的熱力學指標。前人通過大量研究總結了流體包裹體地質(zhì)壓力計，采用包裹體測溫數(shù)據(jù)進行近似估算，為成礦條件分析提供參考。

本次研究采用FLINCOR計算機程序對H2OCO2三相包裹體進行了壓力估算，以推斷成礦壓力，計算數(shù)據(jù)主要依據(jù)包裹體部分均一溫度和完全均一溫度等實驗數(shù)據(jù)，計算表明，石英中H2OCO2三相包裹體的捕獲壓力為200～285MPa。

根據(jù)Sheperd等［17］提出的成礦深度與壓力換算公式：P=ρgH，ρ選取數(shù)值為3g/cm3。計算得到成礦深度，結果為6.8～9.7km。

總體溫壓計算結果表明，馬家窯金礦床是成礦壓力屬中低壓力，成礦深度屬中淺深度。

綜合流體包裹體測試研究結果，礦床成礦溫度集中于220～280℃，成礦流體鹽度（w（NaCl））在4.60%～8.60%區(qū)間，流體密度集中在0.80～1.02g/cm3。成礦流體屬于低鹽度、低密度、富H2O、富CO2流體，為中低溫、中淺成金礦床。

4.2S物質(zhì)來源及流體來源

前人將天然成礦熱液的硫同位素組成大致分為4類［2124］：①δ34S∑S≈0，硫源以地幔硫為主；②δ34S∑S≈20‰，硫來源于大洋水和海水蒸發(fā)巖；③δ34S∑S=5‰～15‰，介于前兩種之間，硫來源相對復雜，可能是地幔與地殼混合來源，也可能來自于圍巖或其他更老的礦床；④δ34S∑S為較大負值，礦床硫來源則是開放沉積條件下的有機（細菌）還原成因硫。

馬家窯金礦不同礦石中黃鐵礦δ34S值總體為5.3‰～15.9‰，指示了復雜的硫來源，成礦早期流體內(nèi)S同位素較穩(wěn)定，在階段3發(fā)生了大幅的正向變化，階段4再次恢復原S同位素水平，這可能指示了流體演化過程中階段3存在其他物質(zhì)的加入，導致了S同位素的急劇變化。

S同位素組成與賦存主巖——花崗巖（6.1‰～10.1‰）、伴生巖石——煌斑巖（5.3‰～10.8‰）基本一致，而普遍高于膠東巖群（3.0‰～6.8‰）［26］。金礦的硫與中基性脈巖或花崗巖體可能具有成分的繼承關系。前人研究表明，膠東中生代花崗巖具殼幔混源特征［25］，這與S同位素高于地幔S，指示復雜S來源的特征相似，推斷成礦流體亦具殼幔混源特征。

S同位素研究結果與李兆龍等［10］、王佳良［12］對該礦床的CO及Pb同位素研究結果基本一致，與區(qū)域河西金礦、大柳行金礦和黑嵐溝金礦等［2627］也具一定相似性，均顯示成礦流體的地幔與地殼雙重來源特征。

5結論

（1）馬家窯金礦床礦石中流體包裹體以純液包裹體與富液體包裹體為主，局部發(fā)育富氣體包裹體和H2OCO2三相包裹體，可見少量含子礦物富液體包裹體。包裹體均一溫度106～360℃，主要集中于220～280℃，代表了成礦溫度，屬中溫熱液礦床。

（2）礦床石英流體包裹體鹽度（w（NaCl））集中于4.60%～8.60%，白云石流體包裹體鹽度（w（NaCl））集中于5.14%～5.33%，流體密度集中于0.80～1.02g/cm3。反映成礦流體為低鹽度流體，流體演化后期可能存在外部流體加入。

（3）流體包裹體壓力估算表明，H2OCO2三相包裹體的捕獲壓力為200～285MPa，對應估算成礦深度為6.8～9.7km，馬家窯金礦床成礦壓力屬中等壓力，成礦深度屬中成深度。

（4）馬家窯金礦不同礦石中黃鐵礦δ34S值總體為5.3‰～15.9‰，指示其成礦物質(zhì)具殼幔混合來源的特征，主要來源于幔源物質(zhì)，受到了殼源物質(zhì)的混染。

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Study on Fluid Inclusions and Characteristics of?S Isotope in Majiayao Gold Deposit in Jiaodong Peninsula

LU Nan，? ZHOU Minglei， SHEN Lijun， WANG Yongjun， LIU Xue，? ZHAO Zhihua

（Geological Planning and Exploration Institute of Shandong Coalfield， Key Laboratory of Coalfield Geophysics of Chinese Geophysical Society，Shandong Ji'nan? 250104，China）

Abstract：Majiayao gold deposit is located in the east of Panma gold field in QixiaPenglaiFushan gold metallogenic belt in Jiaodong Peninsula. In this paper， fluid inclusion and S isotope of typical ores in main metallogenic stages have been analyzed and tested. It is showed that the fluid inclusions in the ore are mainly pure liquid inclusions and rich liquid inclusions， gas rich inclusions and H2OCO2 threephase inclusions are developed locally， and a small amount of threephase inclusions with daughter minerals can be seen. The homogenization temperature of inclusions is concentrated in 220～280℃. The salinity of quartz fluid inclusions are concentrated in 4.60%～8.60%， but the salinity of dolomite fluid inclusions are concentrated in 5.14%～5.33%. The density of fluid is concentrated at 0.80～1.02g/cm3. The estimated metallogenic pressure is 200～285MPa， corresponding to the depth of 6.8～9.7km. The δ34S value of pyrite in the ore is generally 5.3‰～15.9‰. The oreforming fluid is a medium temperature， low density and low salinity fluid with the characteristics of crustmantle mixed source. Majiayao gold deposit belongs to a medium temperature and medium depth hydrothermal deposit.

Key words：Fluid inclusion; S isotope; minerogenetic condition; Majiayao gold deposit; Jiaodong Peninsula