我國人為源大氣污染物排放清單研究進展

黃浩瑜, 高艷珊, *, 王 強

(1. 北京林業大學 環境科學與工程學院 水體污染源控制技術北京市重點實驗室, 北京 100083; 2. 北京林業大學 環境科學與工程學院 污染水體源控制與生態修復技術北京市 高等學校工程研究中心, 北京 100083)

0 引 言

21世紀以來,隨著經濟的發展以及城市化進程的加快,珠江三角洲、長江三角洲、京津冀地區等區域大氣污染日益嚴重[1],成為中國城市面臨的主要環境問題。惡劣的大氣環境還會危害人類身心健康[2-3]。近年來,各地深入推進大氣污染治理,大氣環境質量得到了明顯改善。然而,“十四五”規劃進一步提出了到2025年,全國地級及以上城市空氣質量優良天數比率要提高到87.5%。由于大氣污染的多樣性和復雜性,大氣污染防控工作面臨很大挑戰。大氣污染物排放清單不僅能夠提供大氣污染物排放源的基本信息,助力大氣污染防治決策的制定,還能為空氣質量模式模擬提供基礎數據[4-5],但是排放清單的準確性也會極大程度上影響大氣污染決策的有效性及模型建模的準確性。因此一份準確的大氣污染物排放清單在大氣污染防控工作中至關重要。

自1970年美國頒布《空氣清潔法案》以來,先后建立了污染源分類編碼[6]、污染源排放因子庫[7]、空氣質量模擬平臺[8]等一系列標準化體系。同期,歐洲環境署也頒布了一系列排放清單編制技術手冊、排放因子數據庫[9],以期管控歐洲各國間的大氣污染物傳輸[10-11]。我國有關大氣污染物排放清單的研究開展較晚,從20世紀90年代開始,相關學者從排放清單編制方法學、排放清單校驗評估等方面開展了一系列的研究,在我國建立了不同尺度的排放清單編制體系。本文主要從排放清單編制方法學、區域和城市尺度排放清單編制以及排放清單校驗評估三個方面系統論述了我國大氣污染物排放清單的研究進展,并針對我國排放清單編制存在的問題提出建議與展望。

1 清單方法學研究進展

1.1 排放清單編制方法

大氣污染物排放清單編制方法按照數據來源可以分為“自上而下”與“自下而上”法[12]?！白陨隙隆狈ㄊ峭ㄟ^有關部門發布的統計數據進行清單編制;“自下而上”法則是根據實地測試、調研等方式獲取本地化的排放因子與更加精細的污染源活動水平數據來估算大氣污染物排放量。

早期編制的大氣污染物排放清單,大都使用“自上而下”法,基于統計年鑒和國外的排放因子編制我國尺度的排放清單。如王文興等[13]使用歐洲排放因子結合我國燃料消費量、燃料含硫率和化肥施用量等數據,對我國SO2、NOx以及NH3排放量進行了估算。孫慶瑞等[14]使用統計年鑒等資料計算了我國1950—1953年以來的氨排放量,并進行實地采樣,測算出我國氨的時空分布特征。采用這種方法編制的大氣污染物排放清單雖然能夠在一定程度上反映我國大氣污染物排放的特點,但由于不同地區的排放因子差異巨大,所以得到的排放清單并不完全符合實際排放情況。

隨著對排放清單研究的不斷深入,國內排放清單的編制方法由最初基于國家統計年鑒等數據的“自上而下”法轉變為更加精準的“自下而上”法。近二十年來,研究者對工業源、移動源等源類進行了大量的調研與測試[15-19],構建了本地化的排放因子數據庫,提高了排放清單的準確性。為了規范排放清單的編制方法,生態環境部于2014年先后頒布了包括《大氣細顆粒物一次源排放清單編制技術指南(試行)》在內的共8個技術指南[20-27],技術指南中提供了較為詳細的源分類方法、排放因子以及末端處理技術的處理效率,并于2015年在北京、上海、廣州等14個城市開展大氣污染物排放清單編制試點工作。此外,也在排放清單的編制方法上進行了革新,使用逐步線性回歸、蒙特卡洛模擬[28]、庫茨涅茲曲線[29]等數學方法建立了一系列的模型,降低了編制排放清單的數據要求與工作量。Cheng等[30]以邯鄲市為研究區域構建了一種逐步回歸模型,用該模型估算唐山市PM10排放量,并與唐山市縣級排放清單進行對比與誤差分析(圖1),結果表明使用回歸模型計算的各個區縣污染物排放誤差均控制在100%之內,取得了較好的效果;并在后續的研究中建立了線性優化模型,進一步提高逐步回歸模型的準確性[31];在此基礎上,Zhou等[32]討論了SO2、NOx、CO以及VOCs的回歸模型,在邯鄲市范圍內進行全面的污染源信息調查進行排放清單計算,之后使用統計分析方法篩選出可以代表該污染源的變量,將工業源與非工業源分別進行建模,得到不同污染物的線性回歸模型。但這種模型只能應用于能源、產業結構類似的區域范圍,所以并未得到廣泛應用。

圖1 回歸模型計算排放量與唐山市縣級排放清單對比結果[30]Fig. 1 The comparison between the emission calculated by regression model and the Tangshan county-level emission inventory[30]

目前,我國排放清單編制方法仍舊以“自下而上”法為主,通過實地調查研究得到的排放因子與活動水平數據越來越精確,但仍舊未建立國家層面的排放因子數據庫,諸多排放因子需要更新,排放清單編制方法也需要進一步完善。

1.2 時空分配

隨著第三代空氣質量模型在我國的推廣與應用,大氣污染物排放清單作為模型重要的輸入數據,污染物的時空分布特征也受到了廣泛關注[33-34]。污染物的時空分配就是將一定時間(一般為一年)內的污染物排放量根據表征數據進行時間(月、日、小時)和空間(一般為一定分辨率的網格)的分配。使用污染源的地理位置進行污染物排放量空間分配是最準確的方式[35],但對于民用源、農業源等面源來說,獲取準確的地理位置信息是十分困難的,所以對于道路移動源、面源等位置信息難以獲取的排放源通常使用人口、GDP等柵格數據進行分配[36]。早期由于缺乏準確的工業源地理信息,空間分配一般使用柵格數據進行分配,如鄭君瑜等[37]使用珠江三角洲2006年的人口分布柵格數據作為空間分配權重因子,構建了珠江三角洲四種常規污染物網格化排放清單,為后續構建空氣質量模擬平臺打下基礎。但僅使用柵格數據對污染物進行粗略的網格分配不能準確的反映污染物的空間分布情況,需要對研究區域開展實地調研,收集準確的工業源地理信息,將其與柵格數據結合進行更加精準的污染物空間分配研究。Huang等[38]使用經緯度坐標對電廠等固定燃燒源進行空間分配,對于其他工業源則使用GDP柵格數據進行分配,構建中國長江三角洲地區人為源大氣污染物網格化排放清單;Zheng等[39]收集了中國近100 000個工業設施的基礎信息,并將其與中國多尺度排放清單模型(MEIC)結合,估算了中國2013年30″×30″(～1 km)的網格化排放清單,分配過程中將電廠、工業燃燒、工藝過程均視為點源,結合面源表征數據將污染物排放量分配至1 km×1 km的網格中,圖2對比了MEIC與高分辨率MEIC(MEIC-HR)中點源、道路移動源與面源的占比,通過此方法極大程度上提高了MEIC清單的精度,降低了對于人口密集地區模型建模的偏差,改善了空氣質量模型的模擬效果。

圖2 MEIC與MEIC-HR中不同排放源類占比[39]Fig. 2 Proportion of different emission sources in MEIC and MEIC-HR[39]

對于時間分配來說,需要使用與污染源時間排放特征相關性較高的表征數據來計算分配系數,對數據的要求較高,如電廠需要使用每月發電量來進行月份分配,工業源則需要使用每月產值來進行分配等[40],精確到周與小時的時間分配則需要更加精細的表征數據。李莉莉等[41]使用氣象因子作為污染物的時間表征數據,根據哈爾濱市13個氣象站的觀測數據確定了揚塵源污染物排放的時間分配系數;Zhu等[42]使用取暖相關參數構建了能源消耗回歸模型,綜合考慮社會經濟情況,計算出民用取暖部門的時間分配因子;Zheng等[43]對珠江三角洲地區的污染源進行了詳細的調查,將部分排放源的污染物排放量分配至月、周以及小時,構建了高分辨率精細化的大氣污染物排放清單,對當地污染防控工作提供可靠的數據支撐。

2 我國排放清單研究進展

2.1 區域尺度

區域尺度排放清單的編制有利于明確地區間污染物傳輸對當地大氣環境的影響。隨著我國國際影響力的不斷增強,逐漸參與到部分國際排放清單的編制工作中。Zhang等[44]基于美國國家航天局的INTEX-B計劃編制了2006年亞洲區域的排放清單,使用動態更新的方法,結合國家統計年鑒,重點計算了中國的大氣污染物排放量。清華大學在MEIC清單基礎上與美國、韓國、日本等多國學者共同建立了亞洲排放清單數據庫MIX-Asia,包括九種常規大氣污染物與部分溫室氣體,能夠導出多種化學機制,對區域大氣污染物模擬等工作具有重要意義。由于國家層面以上的排放清單編制需要收集多國數據,難度較大,因此近幾年的研究主要集中于國家、城市尺度排放清單的編制。

在雙碳的大背景下,也有部分研究將大氣污染物排放清單與碳排放清單進行對比,明確溫室氣體與大氣污染物之間的關系,為我國減污降碳協同增效提供新思路。Zhang等[66]評估了我國鋼鐵行業使用節能措施所帶來的大氣污染物、溫室氣體協同減排的收益,構建了節能供應曲線(ECSC),并將其輸入污染物與溫室氣體的協同減排模型中,研究表明中國鋼鐵行業到2030年節能減排潛力約為5.7 EJ,節能增效措施可以極大的降低大氣污染控制成本。

然而,較大尺度的排放清單編制過程中容易忽略一些較小的污染物排放源,并且各個城市之間的能源與產業結構不盡相同,導致較大尺度的排放清單并不適用于解決單一城市的大氣污染問題。

2.2 城市尺度

近幾年,我國排放清單研究重點從國家、區域尺度逐漸轉變為更加精細的城市尺度,源類劃分也更加全面,逐漸涉及到特定源類、單一污染物以及污染物分組分的城市排放清單。Gong等[67]、張雅瑞等[68]分別建立了鄭州市、渭南市的道路移動源排放清單,并根據道路類型、車流量等數據對污染物排放量進行時空分配,對于缺少車流量數據的道路使用基于調查的車型比例進行分配[69];邵蕊等[70]使用排放因子法建立了青島市人為源NH3排放清單,并使用表征數據對污染物排放量進行空間分配,計算得出青島市北部的NH3排放強度最高;龐可等[71]對工業企業進行實地調研,使用發放調查表的方式獲取企業活動水平數據,利用排放因子法建立了天水市人為源VOCs排放清單,明確道路移動源為天水市VOCs的主要排放源,為大氣環境治理提供數據支撐;Yuan等[72]對噴漆和印刷過程中揮發性有機化合物排放的成分進行了采樣和測量,構建了北京市溶劑使用源VOCs組分清單,發現在生產過程中利用水性涂料代替溶劑型涂料會大大降低OFP的排放。

城市尺度的排放清單可以通過實地調查獲取詳細的活動水平數據,能夠在一定程度上提升排放清單準確性,但目前城市尺度的排放清單研究主要集中在我國東部污染較為嚴重的城市,對西部及其他城市的研究較少。

除區域尺度和城市尺度外,目前排放清單的研究還涉及機場大氣污染物[73]、火電廠大氣污染物[64]以及船舶大氣污染物[74]等分部門、分行業編制的排放清單。

3 排放清單評估方法

3.1 不確定性分析

不確定性分析是評估排放清單的重要方法,主要包括:定性分析和定量分析。排放清單的不確定性來源包括數據來源誤差、計算方法誤差、合并誤差、清單核算誤差以及編制人為錯誤等,活動水平與排放因子作為計算排放清單的基礎數據,其不確定性會極大程度影響排放清單的質量[75]。準確的數據對提升排放清單準確性至關重要,相關研究發現我國不同官方統計數據之間也存在較大差異[76-77],使排放清單不確定性進一步增加。

隨著對清單研究的不斷深入,帶有較強主觀性的定性分析方法并不能對清單做出較為合理的評價。部分學者開始將研究重點放在定量不確定性分析上,通過專家判斷或統計學方法,對排放因子、活動水平以及其他參數進行量化,再通過數值模擬等方法將其不確定性傳遞至排放清單中。早期的定量分析大都基于專家判斷法,當某一排放源缺乏經驗數據時,即可通過專家判斷的方式,確定其不確定度。

專家判斷仍舊帶有一定的主觀性,Zheng等[78]提出可以使用自展模擬法對排放因子進行量化,此方法在排放因子數據充足的條件下可以給出其概率分布模型,被廣泛應用于排放因子不確定性的量化之中。鐘流舉等[79]明確提出了不確定性分析的具體流程(圖4),并以電廠NOx排放清單作為案例,定量分析了排放量的不確定性,為我國排放清單定量不確定性分析打下基礎。此外,Zhao等[80]利用自展模擬和蒙特卡羅模擬法構建了包括詳細燃燒技術和燃料品質分類的中國燃煤電廠排放因子數據集。活動水平數據受制于其自身的獨特性,一般無法根據自展模擬等統計學方法對其進行量化,一般默認概率分布模型為對數正態分布,并采用專家判斷的方式給出其概率分布模型參數[81]。

圖4 定量不確定性分析流程[79]Fig. 4 Quantitative uncertainty analysis process[79]

不確定性傳遞的方法包括:誤差分析法、拉丁超立方抽樣以及蒙特卡洛模擬等。誤差分析法基于泰勒展開式,只能以相互獨立并且呈正態分布特征的樣本進行不確定性的模擬傳遞,適用范圍較窄,在定量不確定性分析中并不常用。拉丁超立方抽樣[82]和蒙特卡洛模擬[83]適用于具有任何分布特征的不確定性傳遞,是排放清單定量不確定性傳遞最靈活、最準確的方法。Chen等[84]通過排放因子法建立了中國燃煤電廠排放清單,并使用蒙特卡洛模擬分析了排放清單的不確定性,在此基礎上進一步分析了不確定性的敏感來源,確定了山東等燃煤大省對排放清單不確定性貢獻較大。He等[85]建立了2003—2007年珠江三角洲地區生物質燃燒源排放清單,并使用蒙特卡洛模擬量化了排放清單的不確定性,明確了主要不確定性來源。

目前國外已經建立起了相對完善的排放清單不確定分析體系,國內早期排放清單中幾乎沒有不確定性分析的相關內容,近幾年才開始逐漸重視。魏巍等[86]使用蒙特卡洛模擬評估了中國人為源VOCs排放清單的不確定性,識別出對不確定度影響最大的20個輸入信息,分別為生物質燃燒、機動車等部門的活動水平與排放因子。李楠[87]編制了廣東省大氣污染物排放清單,并建立了分行業的排放因子數據庫,對源清單進行定量不確定性分析等研究,發現排放因子是排放清單最重要的不確定性來源,活動水平其次。巫玉杞[88]從數據質量、空間分布等多方面對2017年廣東排放清單進行評估,依據前期研究[86, 89]總結出了活動水平數據不確定性判斷表格(表1),根據不確定性分析評估結果,可以識別重點不確定性貢獻源,從而指導排放清單的進一步優化工作。王君馳等[90]使用實測因子法與比值法兩種方法編制了廣東省移動源排放清單,并使用蒙特卡洛模擬對兩種方法進行定量不確定性分析,結果表明使用實測因子法計算的排放清單不確定度明顯低于比值法。

表1 數據不確定性水平評價標準[87-88]Table 1 Evaluation criteria for data uncertainty level[87-88]

由于我國排放清單研究起步較晚,并未建立完善的本地化排放因子庫,導致不確定性分析只能通過查閱文獻等方式參考國外相關研究進行,無疑增加了工作難度。據有關統計,我國近年來發布的600余篇大氣污染物排放清單文獻中,60%討論了清單不確定性,其中僅有40%進行了定量不確定性分析[91]。

3.2 模型校驗

模型校驗主要包括兩種方法,一是使用正交矩陣因子分解模型(PMF)以及化學質量平衡模型(CMB)對觀測數據進行解析,由于CMB模型需要使用污染物成分譜,對數據要求偏高,所以目前大都使用PMF模型開展研究。PMF使用的觀測數據不受到排放因子、活動水平的影響,主要包括污染物的濃度與污染物的組分濃度,將模型輸出的結果與排放清單中源貢獻率進行對比,評估清單質量,一般常用于VOCs與PM2.5排放清單校驗研究中。如采用“示蹤物比值-PMF”聯用方法對煤炭資源城市人為源VOCs排放清單進行驗證,結果表明清單基本準確,但仍有一部分污染物排放量存在較大差異,需要重點研究以提升清單質量[92]。Li等[93]根據衛星觀測數據與PMF模型評估了京津冀地區的人為源VOCs排放清單,結果表明排放清單中大大低估了民用燃煤的排放,需要使用更精確的估算方法。LIU等[94]使用足跡模型、PMF等多種模型分析了北京2016年冬季PM2.5排放源類型與來源,對先前研究中的排放清單進行評估優化,構建了新的高時間分辨率的北京市冬季PM2.5排放清單。

另一種模型校驗的方法則是基于第三代空氣質量模型對高精度的排放清單進行模擬,將模擬結果與觀測值進行對比,以此來驗證清單的準確性。目前較為常用的空氣質量模型有:嵌套網格空氣質量模式預報系統(NAQPMS)、擴展綜合空氣質量模型(CAMx)以及多尺度空氣質量模型(CMAQ),其中CMAQ是最新一代空氣質量模型的代表模型[95]。CMAQ模型的適用范圍十分廣泛,包括但不限于模擬大氣污染物濃度、評估源清單、研究大氣污染物的產生機理等。夏澤群等[96]使用CMAQ模型模擬驗證了不同源成分譜對模式模擬的影響,選取美國SPECIATE數據庫中的PM2.5成分譜與國內不同研究者構建的不同區域本地化PM2.5成分譜進行模擬對比,結果表明對模擬效果影響較大的分別為燃煤電廠、水泥制造、道路移動源等源類的本地化成分譜,明確了提升模擬準確度的首要任務就是建立符合實際情況的排放源成分譜。劉揚、祝祿祺[97-98]分別使用WRF-Chem、WRF-CMAQ模式對天水市人為源排放清單進行模擬驗證,為當地大氣污染物治理提供數據支撐。

由于CMAQ等大氣模型由外國學者開發,在某些方面不能直接應用于國內的大氣模擬,所以需要對其進行本地化工作。如CMAQ輸入排放源文件處理程序稀疏矩陣排放清單處理系統(SMOKE),需要將時空分布要素與源成分譜本地化才能對我國排放清單進行處理,這就導致需要花費大量人力與時間進行模型的本地化工作。

3.3 衛星反演

衛星反演法就是使用高精度的衛星觀測數據對污染物排放進行估算,再將得到的污染物排放量與排放清單進行對比從而評估排放清單的準確性。衛星反演得到的污染物排放量不同于普通的“自上而下”或“自下而上”法編制的排放清單,其優勢在于具有與衛星觀測數據相同的空間分辨率,并與污染物實際的空間分布具有一致性。相比于傳統方法編制的排放清單而言,衛星反演得到的污染物排放量更容易進行更新,不需要通過收集活動水平數據、測算排放因子等方式進行估算。但是衛星反演涉及到逆建模過程,通過化學傳輸模型對排放清單進行處理,計算得到各個污染物的濃度場,將濃度場信息與衛星觀測數據進行對比,得到的濃度差異用于指導排放清單的調整和改進。

隨著衛星技術的成熟,衛星反演法也被應用于排放清單的校驗中。近些年針對SO2、NOx、NH3、PM2.5、PM10等污染物開展了一系列衛星反演研究,并對衛星反演方法進行改進,得到了相對準確的衛星反演產品。如使用衛星觀測數據對中國燃煤電廠排放的SO2、NOx信號進行識別,對比兩種污染物的濃度變化,并依據濃度變化識別出新建大型排放設施的地理位置[99]。此外,通過OMI衛星數據可以構建用于輸入CMAQ模型的排放反演系統,顯著提高華北地區夏季和冬季NO2的模擬水平,表明衛星觀測數據對反演污染物排放量以及空氣質量模擬具有一定的科學性和參考價值[100]。Gu等[101]也提出了一種基于OMI衛星觀測數據與CMAQ模式模擬地面NO2濃度的方法,并對其結果的準確性進行了驗證,結果顯示出較好的相關性。根據2014年的OMI衛星觀測數據結合CMAQ模型計算出中國大陸2014年的NO2排放清單。在此基礎上,Kourtidis等[102]提出了一種新的SO2衛星反演的增強比值方法,通過使用低風速下的NOx與SO2衛星觀測數據和基于衛星估算出的NOx數據來計算SO2排放量,估算了中國地區2007—2011年的SO2排放量,并將構建的ERM DECSOv1模型以及更新過后的ERM DECSOv3a模型與中國MEIC排放清單進行對比分析,發現計算結果與MEIC清單基本一致。

目前,在國家尺度上使用衛星反演的研究較多,由于受到衛星分辨率的限制,不能滿足我國當前對小區域范圍內排放清單校驗、污染防治措施評估等工作的需要;其次由于我國尚未建立完善的排放清單編制體系,導致排放清單編制精度不同,精細化排放清單較少,衛星反演產品難以應用于實際排放清單改進工作中,因此仍需開展進一步的研究工作。

4 展 望

(1)減污降碳協同增效

在碳達峰碳中和背景下,溫室氣體的排放清單也逐漸受到關注,將大氣污染物排放清單與溫室氣體排放清單相結合,可以精準把控大氣污染物與溫室氣體的共同來源,有利于管理者制定精準、高效的大氣環境管控政策。

(2)規范排放清單編制方法

雖然目前國內發布了一些排放清單編制技術手冊,但不同手冊指南之間推薦的污染源劃分與污染物的計算方法都存在或多或少的差異,因此需要建立一個統一規范的排放清單編制體系。

(3)建立本地化排放因子數據庫

準確的排放因子能夠極大程度上提高排放清單的可靠性,雖然已經有部分研究者對一些重點區域開展了排放因子本地化工作,但在其他沒有研究基礎的地區編制排放清單就只能使用其他地區的研究成果。所以我國應該系統的建立一份全面的排放因子數據庫,降低排放清單編制的難度和不確定性。

(4)編制國家層面排放清單

在規范統一編制方法與排放因子的基礎上,根據不同城市的污染狀況構建不同分辨率的排放清單,并由國家對排放清單進行統一整合,編制完善準確的國家大氣污染物排放清單,降低排放清單的不確定性,保障大氣污染聯防聯控工作的開展。