長江三角洲地區(qū)污染物輸送對南京臭氧影響的定量分析

摘要 近年來南京O3污染逐漸加劇，為了了解本地及周邊城市排放對南京O3的影響，本研究利用源導向的WRF／CMAQ區(qū)域空氣質量模型對長三角2018年3—10月O3污染季節(jié)的空氣質量進行了模擬。通過追蹤長三角41個城市的排放，探究了長三角地區(qū)對南京O3的傳輸特征以及不同風向下的來源貢獻。結果表明：研究期間南京O3非污染日和污染日的本地貢獻差異不大，分別為56．8％和49．5％;而污染發(fā)生時周邊城市對南京O3的貢獻由36．4％增加至46．3％，長三角以外地區(qū)的貢獻由6．8％減少至4．7％。;南京O3污染日江蘇省內對其貢獻占73．1％，而浙江省、安徽省和上海市分別貢獻了10．8％、10．5％和0．95％。污染期間南京本地分別由NOx和VOCs作為前體物生成O3（分別記為O3N和O3V）的貢獻比率約為7∶13，說明南京本地VOCs對O3生成貢獻較大。污染日期間東南風和東北風占比分別為38．0％和35．9％，當主導風向為東北風時，上風向城市揚州對其貢獻達13．6％;主導風向為東南風時，上風向城市常州（7．3％）、鎮(zhèn)江（7．0％）和無錫（6．5％）對南京O3的貢獻較大。因此，南京O3污染控制應考慮根據不同風向對上風向城市群的區(qū)域聯防聯控控制策略。

關鍵詞O3;南京;區(qū)域輸送;源導向模式

長江三角洲地區(qū)（簡稱長三角）是我國經濟發(fā)展迅速的發(fā)達城市群之一。由于城市化進程較快、人口密集度較高，該地區(qū)工業(yè)耗煤量、工業(yè)廢氣排放量、機動車保有量和建筑工地數量增加，臭氧（O3）和細顆粒物（PM2．5）等污染事件頻繁出現（Tie et al.，2006;漏嗣佳等，2010;黃乾和王海波，2019;王莼璐等，2021）。自2013年發(fā)布《大氣污染防治行動計劃》以來，PM2．5濃度下降明顯（Wang et al.，2020），然而，因光化學反應產生的O3問題卻呈現日益嚴重的趨勢，成為該地區(qū)大氣環(huán)境研究的熱點問題（Lu et al.，2020;Shi et al.，2020;劉寧微等，2021;Qin et al.，2021;朱彬等，2021）。

在氣象條件作用下，O3及其前體物氮氧化物（NOx）和揮發(fā)性有機物（VOCs）在不同城市、地區(qū)甚至更遠的區(qū)域之間傳輸。在不同區(qū)域間的傳輸稱之為區(qū)域間傳輸，在同一區(qū)域內不同城市之間的傳輸稱之為區(qū)域內傳輸，又稱為城市間傳輸。當前研究O3傳輸的方法主要是空氣質量模型，如Streets et al.（2007）用CMAQ模型定量估計了2008年北京奧運會期間周圍地區(qū)對北京O3的貢獻，發(fā)現在奧林匹克體育場場館發(fā)生高O3事件期間，平均約有35％～60％的O3可歸因于北京以外的輸送貢獻，鄰近的河北省、山東省和天津市都對北京的空氣質量有較大影響，在南方持續(xù)吹來的風中，河北省可貢獻北京20％～30％的O3濃度。Cheng et al.（2011）研究了利用CALPUFF空氣質量模型，模擬測算了長三角區(qū)域內城市間一次污染跨界輸送影響過程，發(fā)現SO2、NOx和PM10的非本市貢獻都在40％以上，長三角城市較多并且相對密集，地勢平坦，各城市之間大氣污染相互傳輸較為顯著。Li et al.（2022）研究了2020年8月南京的一次O3污染過程，發(fā)現本地排放和傳輸分別占非背景O3的38％和62％。總體而言，當前研究都表明輸送對O3污染有重要貢獻，但目前多數研究主要針對特定城市或區(qū)域的一特定時間段內的O3污染過程進行研究，缺少在不同風向下來源貢獻的分析。由于風向風速對輸送過程有重要影響，在不同風向下O3的源區(qū)有較大的差異，因此探究不同風向下O3的來源貢獻，可以更全面地了解輸送對O3的貢獻，并為O3污染的有效控制提供具有針對性的科學依據。

本研究使用源導向的WRF／CMAQ化學傳輸模型，對長三角2018年3—10月的空氣質量進行了模擬，追蹤長三角41個城市的排放源，解析出長三角污染物城市間傳輸對南京O3的影響和不同風向下的來源貢獻。將不同風向的傳輸來源結果進行分析，可以更好地了解傳輸的特征，這將有助于區(qū)域協(xié)同空氣污染控制策略的制定，為科學精準改善該區(qū)域的空氣質量提供科學依據。

1 資料和方法

1．1 模型介紹

本研究中應用的源導向CMAQ模型基于CMAQv5．0．2。CMAQv5．0．2最初由美國環(huán)境保護署（EPA）開發(fā)（http：／／www.cmascenter.org／cmaq）。為了提高模型預測二次PM2．5形成（包括SNA和SOA）的能力，對原始CMAQv5．0．2進行了一些更改，包括硫酸鹽和硝酸鹽的非均相生成、異戊二烯氧化反應進行了更詳細的處理等（Hu et al.，2016，2017）。

改進的源導向的CMAQ模型通過計算所有大氣過程（包括排放、傳輸、氣相和顆粒相化學、氣體到顆粒的轉化和沉降）分別跟蹤來自不同地區(qū)的一次顆粒物和二次無機氣溶膠。對于一次顆粒物，該模型通過向所在地區(qū)的排放源中添加非反應性示蹤劑（其排放率為總一次顆粒物排放的0．001％）來跟蹤從不同地區(qū)排放的一次顆粒物，該比率的確定是為了確保粒徑和質量不會顯著改變以影響化學和沉降過程。然后，通過模擬示蹤劑濃度來計算不同地區(qū)來源中一次顆粒物的質量濃度（Hu et al.，2015）。對于二次污染物，本模式通過擴展化學機制，來追蹤不同地區(qū)排放的所有化學反應，根據化學反應產物確定其來源（Shi et al.，2017）。源導向的CMAQ模型基于改進的O3源分配方法，估算不同地區(qū)排放物對O3濃度的貢獻，該方法基于NOx控制區(qū)、VOC控制區(qū)和過渡區(qū)，將每個時間步的O3形成歸因于前體物NOx和VOCs，產物分別被標記為O3N和O3V（Chen et al.，2019）。在模型中利用示蹤劑估算不同區(qū)域對O3N和O3V的貢獻，然后通過O3N和O3V的貢獻來確定O3濃度的區(qū)域貢獻。此方法以排放源為導向來計算源區(qū)域對目標區(qū)域的貢獻，源區(qū)域由前體物生成的O3傳輸到目標區(qū)域，以及前體物傳輸到目標區(qū)域再生成O3，都被計為源區(qū)域對目標區(qū)域的貢獻。該方法在先前的研究中被使用（Wang et al.，2019;Gong et al.，2021;Li et al.，2022）。

長三角包括三省一市，分別是上海市、江蘇省的13個城市（南京、無錫、徐州、常州、蘇州、南通、連云港、淮安、鹽城、揚州、鎮(zhèn)江、泰州和宿遷），安徽省的16個城市（合肥、蕪湖、蚌埠、淮南、馬鞍山、淮北、銅陵、安慶、黃山、滁州、阜陽、宿州、六安、亳州、池州和宣城）以及浙江省的11個城市（杭州、寧波、溫州、嘉興、湖州、紹興、金華、衢州、舟山、臺州和麗水）。為了全面了解長三角傳輸對南京O3的影響，我們將全部41個城市都進行了標記，進而量化每個城市的污染物排放（包括排放清單中的所有物種）對南京O3的貢獻。城市在模擬區(qū)域的位置如圖1b所示。

1．2 模型設置

圖1a顯示了本研究的兩層嵌套模擬區(qū)域，最外層的模擬區(qū)域覆蓋了整個東亞地區(qū)（包括了中國大部分區(qū)域、以及日本、韓國、朝鮮等），水平分辨率為36 km，網格數為137×107個。第二層模擬區(qū)域（圖中d02）包括中國東部（華北平原、長三角和東南地區(qū)），水平分辨率為12 km，網格數為202×107個。圖1b顯示了長三角41個城市的位置。化學傳輸模式在垂直方向上均分為不等距18層粗網格，其中8層分布于1 km以下，分辨率較高以便更好地描述大氣邊界層結構，地面層高度約35 m。氣相化學反應機理為改進的SAPRC99，氣溶膠機理為AERO6。

本研究模擬時段為2018年的3—10月，模式每次運行一個月，在每個月份提前5 d運行模式，用于穩(wěn)定模式從而減少初始條件及邊界條件帶來的誤差。

氣象輸入文件由WRF（the Weather Research and Forecasting Model，v3．8．1）產生，為化學傳輸模式提供各種氣象參數，WRF模型和CMAQ模型使用相同的水平模擬域，數據垂直層分為不等距35層。NCEP的再分析資料作為氣象初始和邊界條件，GFS水平分辨率為1°×1°，時間分辨率為6 h。其他的輸入數據，包括土地利用和植被覆蓋度資料來源于WRF默認數據。

源排放清單是空氣質量模式必需的數據，也是影響模型效果的關鍵輸入。本研究的模擬區(qū)域包括中國大部分和東南亞部分國家，中國區(qū)域使用的多尺度排放清單模型MEIC（http：／／www.meicmodel.org），網格分辨率為0．25°（Zheng et al.，2018）。MEICv1．2模型是基于工藝過程的，包括電力、水泥等排放清單以及高分辨率機動車動態(tài)排放清單，將NMVOC與顆粒物排放分配到不同的組分，并根據化學機制的規(guī)則對應到相應的化學機制上。MEIC還提供SAPRC機制的VOCs排放數據，并且直接包含PM2．5、POC和EC排放。除中國以外的其他國家和區(qū)域人為排放源來自REAS2，分辨率也是0．25°（Kurokawa et al.，2013）。

本研究使用的天然源排放清單是使用天然源數據處理模型MEGANv2．1（Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature）生成的，詳細信息可以參考文獻Qiao et al.（2015）。MEGAN所需要的輸入數據，如葉面積指數LAI（Leaf Area Index）來自8 d衛(wèi)星資料（MODIS），植被功能類型（PFTs）來自通用陸面模型（CLMv3．0）中的PFT文件。生物質燃燒排放清單的原始數據來自FINN（Fire Inventory from NCAR）（Wiedinmyer et al.，2011），也是基于衛(wèi)星的數據。

1．3 模型模擬驗證方法

雖然WRF／CMAQ模型已經廣泛用于大氣化學相關研究，但對于不同模擬區(qū)域、模擬時間以及模型設置時，模型性能都有所差別。對化學傳輸模型模擬結果的評估是驗證模型模擬數據可用性的重要步驟。本研究從中國國家環(huán)境監(jiān)測中心空氣質量發(fā)布網站（http：／／113．108．142．147：20035／emcpublish／）上獲得2018年常規(guī)大氣污染物的小時監(jiān)測數據。由于氣象、地表下墊面條件和排放源的差異，不同城市污染物濃度有很大差別。在直觀時間序列圖的基礎上，本研究使用美國環(huán)保署推薦的統(tǒng)計參數和標準（Emery et al.，2017），進一步計算了觀測及模擬值的標準平均偏差（NMB）和標準平均誤差（NME）以及相關系數r統(tǒng)計指標，來定量評估模擬結果與觀測值的吻合程度，相應公式如下所示。

其中：Pj是時間序列中的模擬值；Oj是對應的觀測值。

2 結果

2．1 模型驗證

對于O3的模擬，美國環(huán)保署推薦的模式性能標準值為NMB小于±0.3，NME小于0．5，r大于0．4。研究期間南京的模擬值與監(jiān)測結果的NMB為-0．02，NME為0．21，r為0．72，都在標準范圍之內。從圖2也可以看出，模式很好地再現了南京的2018年3—10月O3和NO2的變化趨勢。表1顯示了長三角41個城市的O3和NO2的統(tǒng)計參數，可以看出，除黃山市O3的NMB為0．5，NME為0．5以外，其他40個城市的O3統(tǒng)計參數都滿足模式性能要求。從整體來看，本研究使用的模型能再現各城市污染物的濃度水平以及變化趨勢，模型模擬和實際觀測的誤差在可接受范圍內，可用于傳輸分析。

2．2 O3的區(qū)域來源貢獻

圖3顯示了2018年3—10月南京O3污染日與非污染日的來源貢獻及其日變化趨勢。將O3來源貢獻分為南京本地、長三角以內其他城市和長三角以外3種貢獻。研究表明，非污染日南京O3的本地貢獻達到56．8％，而在O3污染日時南京本地貢獻卻下降到49．0％，長三角其他城市的貢獻由非污染日的36．4％增加到46．3％，長三角以外地區(qū)的貢獻也由6．8％減少至4．7％。因此，南京O3污染發(fā)生時，除控制本地排放外，也應協(xié)調長三角區(qū)域內的其他城市進行協(xié)同防控。從日變化趨勢來看，污染日與非污染日整體變化趨勢較為一致。具體表現為：00—05時（北京時，下同）O3主要以長三角以內其他城市貢獻為主，長三角以外的貢獻在非污染日為23％～40％，而污染日下降到20％以下。06—18時為光化學反應階段，本地貢獻大幅增加，污染和非污染期間均達到70％左右。18時以后，隨著光照強度的減弱，本地貢獻迅速降低，而來自傳輸的貢獻表現出增加趨勢。

圖4為2018年3—9月O3污染日來源貢獻的逐月變化。可以看出，南京O3污染日的本地貢獻最低占到46．5％（7月），最高達到53．8％（6月）。來自長三角以內其他城市的貢獻最低出現在9月（35．4％），最大在7月（50．7％）。長三角以外的貢獻在不同月份之間差別較大，貢獻最高的出現9月，達到18．0％。

NOx和VOCs是O3形成的前體物，由NOx作為前體物生成的O3被表示為O3N，由VOCs作為前體物生成的O3被表示為O3V。圖5為研究期間所有O3污染日的O3（a）、O3N（b）和O3V（c）來自長三角具體城市的貢獻。對于O3來說，江蘇省內的貢獻共占73．1％，主要以南京本地貢獻為主（49．0％），其次為鎮(zhèn)江（5．2％）、常州（5．2％）和無錫（4．6％）。來自浙江省對南京O3貢獻占10．8％，其中與南京較近的北部城市貢獻均大于1％，其余城市均小于1％。來自安徽省的貢獻占10．5％，貢獻超過1％的城市有4個，分別為馬鞍山、蕪湖、滁州和宣城。對于O3N來說，南京本地貢獻占34．8％，貢獻前三名依次為常州（7．4％）、鎮(zhèn)江（6．0％）和無錫（5．39％），其余城市的貢獻均小于5％，來自長三角以外的貢獻占9．0％;南京本地對O3V的貢獻占到64．9％，輸送較大的城市為鎮(zhèn)江，占比為3．8％。污染期間南京本地O3N與O3V的貢獻比率約為7∶13，表明與NOx相比，南京本地VOCs在O3污染事件中是更重要的前體物。

2．3 不同風向下的傳輸貢獻

將南京地區(qū)的主導風向分東北風、東南風、西南風和西北風4種，O3污染天的風向分布及各風向下O3來源貢獻如圖6所示。從圖6a可以看出，東南風和東北風在O3污染天風向中占有較大的比例，分別為38．0％和35．9％;西南風和西北風共占26．2％。當主導風向為東北風時，非背景O3的質量濃度為94．3 μg／m3，其中本地貢獻占到54．4％，來自其他城市的貢獻中，揚州貢獻最大，貢獻了南京O3質量濃度的13．6 μg／m3（占到14．5％）。當主導風向為東南風時，非背景O3的質量濃度為86．3 μg／m3，其中本地貢獻為48．1％，傳輸城市占比較高的有常州（7．3％）、鎮(zhèn)江（7．0％）和無錫（6．5％），其余城市貢獻均小于5％。主導風向為西南風時的非背景O3質量濃度為79．0 μg／m3，其中本地貢獻為49．3％，傳輸城市占比較高的為馬鞍山（7．1％）、滁州（5．8％）和蕪湖（4．3％）。主導風向為西北風時的非背景O3質量濃度小于其他風向，為73．5 μg／m3，本地相對貢獻也小于其他風向，占到42．9％，傳輸城市占比較高的有滁州（21．1％）和馬鞍山（8．7％），主要是南京西北方向城市較少，O3前體物排放也較少，O3質量濃度較低。

圖7顯示了各風向下O3N和O3V來源的絕對貢獻。可以發(fā)現，當主導風向為東北風時，O3N和O3V的質量濃度分別為37．4和48．2 μg／m3，本地貢獻分別占到25．9％和68．0％，說明此風向下南京本地排放造成的O3較為重要。傳輸貢獻中揚州、鹽城和淮安對O3N的貢獻較大，分別為12．3％、7．2％和6．3％;O3V的貢獻中只有揚州較為明顯（9．5％），其他城市貢獻均小于2％。主導風向為東南風時O3N和O3V的質量濃度分別為28．5和26．5 μg／m3，本地貢獻分別達到44．4％和73．4％，其中對O3N貢獻前三名的城市依次為常州（9．3％）、無錫（7．5％）和鎮(zhèn)江（7．4％），雖然對O3V的傳輸貢獻顯著小于O3N，但依然為常州、無錫和鎮(zhèn)江。主導風向為西南風時的O3N本地貢獻為45．0％，而O3V的本地貢獻卻達到66．2％，馬鞍山（4．7％）、滁州（4．6％）和蕪湖（3．3％）是周邊傳輸貢獻的主要城市。主導風向為西北風時的O3N和O3V均為最低，分別為23．0和17．4 μg／m3，其中南京本地分別貢獻了40．9％和63．2％;其次為滁州和馬鞍山，對O3N和O3V的貢獻分別為24．6％、9．0％和11．5％、10．3％。

3 結論和討論

本研究使用源導向的WRF／CMAQ區(qū)域空氣質量模型，對長三角2018年3—10月的空氣質量進行了模擬，通過追蹤長三角內41個城市的排放，解析出長三角對南京O3的傳輸的特征和不同風向下的來源貢獻。主要有如下結論：

1）2018年3—10月南京所有O3非污染日本地貢獻為56．8％，污染日本地貢獻為49．5％，而污染發(fā)生時周邊城市對南京O3的貢獻由36．4％增加至46．3％，來自長三角以外地區(qū)對南京的貢獻由6．8％減少至4．7％。由此可見，長三角內部城市群的傳輸對南京O3有重要貢獻，尤其是在O3超標污染的時段。從日變化來看，日間南京O3本地貢獻占70％以上，夜間基本為周邊城市和長三角以外地區(qū)傳輸貢獻（95％以上，本地以消耗為主）。從月變化看，南京本地貢獻在3—10月為46．5％～53．8％，最低為7月，最高為6月來自長三角以外的貢獻在9月為18．0％，而在8月僅占1．8％。

2）在所有O3污染日，江蘇省內的貢獻（包括南京市）共占73．1％，其中較多的為鎮(zhèn)江（5．2％）、常州（5．2％）和無錫（4．6％），浙江省為10．8％、安徽省為10．5％和上海市為0．95％。在污染期間，南京本地O3N與O3V的貢獻比率約為7∶13，這表明與NOx相比，南京本地VOCs在O3污染事件中是更重要的前體物。

3）在所有污染日期間，東南風和東北風占比分別為38．0％和35．9％，當主導風向為東北風時，上風向城市揚州的貢獻為13．6％，主導風向為東南風時上風向城市常州（7．3％）、鎮(zhèn)江（7．0％）和無錫（6．5％）;在所有風向下，南京本地O3V的相對貢獻都大于O3N，因此加強VOCs的控制對緩解南京的O3污染非常重要。

本研究表明南京O3存在著明顯的城市間輸送，O3污染的治理不能僅控制本地的排放，還需要根據不同風向條件，在長三角區(qū)域內進行不同的區(qū)域協(xié)同管控。本研究雖然獲得了本地及周邊城市的NOx和VOCs排放對南京O3的貢獻，但是并沒有量化南京O3濃度對本地及上風向主要城市的NOx和VOCs減排的響應關系。將來的研究中需要繼續(xù)探討不同地區(qū)不同行業(yè)的NOx和VOCs的減排對南京O3的影響，進而確定對南京有效的O3污染管控方案。

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·ARTICLE·

Quantitative analysis of the impact of pollutant transport on ozone levels in Nanjing within the Yangtze River Delta Region

GONG Kangjia，LI Lin，SHI Zhihao，XIE Xiaodong，HU Jianlin

Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control／Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology／School of Environmental Science and Engineering，Nanjing University of Information Science ＆ Technology，Nanjing 210044，China

Abstract In recent years，the intensification of O3 pollution in Nanjing has raised concerns.To understand the influence of neighboring cities on O3 levels in Nanjing，we used the source－oriented WRF／CMAQ regional air quality model to simulate air quality within the Yangtze River Delta （YRD） from March to October 2018.By tracking emissions from 41 cities within and outside the YRD，we conducted an analysis of O3 transport characteristics in Nanjing under different wind conditions.Our findings reveal during March to October 2018，Nanjing contributed 56．8％ of local O3 on polluted days and 49．5％ on non－polluted days.When pollution episodes occurred，contributions from surrounding cities to Nanjing increased from 36．4％ to 46．3％，whereas contribution from areas outside the YRD decreased from 6．8％ to 4．7％.On a daily basis，Nanjing accounted for over 70％ of local O3 contributions during daytime hours，while at night，the majority of transport contributions originated from surrounding cities and areas outside the YRD （exceeding 95％）.On days with O3 pollution，contributions from Jiangsu Province constituted 73．1％，with 10．8％ from Zhejiang Province，10．5％ from Anhui Province，and 0．95％ from Shanghai.During pollution periods，the ratio of O3 （O3N） produced by NOx as a precursor to O3 （O3V） produced by VOCs as a precursor in Nanjing was approximately 7∶13.Among all pollution episodes，southeast and northeast winds accounted for 38．0％ and 35．9％ respectively，with the dominant wind direction being northeast，resulting in the highest concentration of non－background O3 in Nanjing.During periods of southeast winds，upwind areas such as Changzhou （7．3％），Zhenjiang （7．0％），and Wuxi （6．5％） contributed significantly O3 levels in Nanjing.Therefore，strategies for controlling O3 pollution in Nanjing should take into account pollutant transport from upwind cities.

Keywords O3;Nanjing;Regional transportation;Source－oriented model

doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20220215001

（責任編輯：張福穎）

2022－02－15收稿，2022－03－28接受

國家自然科學基金資助項目（2081072201501）