唐山市PM2．5和O3行業來源解析

摘要 京津冀位于華北平原腹地，面臨著嚴重的空氣污染問題，尤其是河北省的重點工業城市唐山，長期位于全國空氣質量最差的前十名。為改善空氣質量，過去的十多年間我國頒布實施了多項污染防治計劃，但唐山的PM2．5和夏季O3濃度仍超國家標準。為此，使用WRF（Weather Research and Forecasting Model）－CMAQ（Community Multiscale Air Quality Model）模型量化了唐山市2020年PM2．5和O3濃度的行業貢獻并分析其協同控制可行性。工業源對唐山市PM2．5濃度貢獻最大，約占45％，其次是居民源約占16％。冬季能源、居民源和農業源占比為全年最高，分別達17％、19％和11％。O3濃度的背景值約占一半以上，4月占比最高。在非背景值中，唐山O3濃度最大來源為工業源，約占53％，其次是交通源，約占22％。生物源、交通源和能源行業的貢獻在7月有所上升，分別約10％、27％和20％。不同污染情景下對唐山市PM2．5和O3的來源比較發現，工業和能源是其最重要的共同來源。

關鍵詞PM2．5;O3;行業源解析;CMAQ;協同控制

PM2．5（空氣動力學直徑小于2．5 μm的大氣顆粒物）和臭氧（O3）對人體健康、農作物生長和氣候等都會產生不利影響（Ito et al.，2005;Boucher et al.，2013;Shindell et al.，2013;Weigel et al.，2015;Xu et al.，2022）。例如，PM2．5被歸類為人類致癌物（Ervik et al.，2016），地面O3會損害肺功能，導致呼吸問題，從而增加死亡率（Jerrett et al.，2009;Hao et al.，2015;Turner et al.，2016）。由于大氣污染物排放總量常年處在高位，中國正面臨著嚴重的大氣污染（Kan et al.，2009;龐楊等，2013;劉寧微等，2022）。2016年，我國PM2．5污染導致的過早死亡人數約131萬（Li et al.，2020），而2013—2017年間，每年約有18萬例呼吸道死亡與O3污染有關（Wang et al.，2020b）。2013年以來，中國政府頒布了一系列大氣污染防治計劃，全國各地采取停產等措施，降低污染，空氣質量得到了明顯改善（Zhang et al.，2019）。然而，約80％的中國人口仍處于PM2．5年均質量濃度超過35 μg／m3的環境下，超過99％的人口處于超過10 μg／m3（世界衛生組織PM2．5的標準）的環境下（Wang et al.，2019b;Xue et al.，2019;Yue et al.，2020）。此外，夏季O3污染也逐年加重，Chu et al.（2020）發現2013—2018年我國每日最大8 h臭氧（MDA8 O3）年均濃度增長了17％。因此，還需要制定更嚴格的標準來保護公眾健康與生態環境。國家于2020年頒布《中共中央關于制定國民經濟和社會發展第十四個五年規劃和二NFCA1三五年遠景目標的建議》（簡稱“十四五規劃”）繼續推進污染控制，以實現PM2．5和O3的協同控制。

制定合理有效的污染控制措施，最重要的是量化污染物的來源貢獻。對于PM2．5和O3的來源解析方法包括基于觀測的統計受體模型如化學質量平衡（CMB）（Wang et al.，2019c），正矩陣因子分解（PMF）模型（Song et al.，2006;Lü et al.，2021）以及主成分分析（PCA）（Gugamsetty et al.，2012;Ward et al.，2012;Lang et al.，2017），基于化學傳輸模型（CTMs）的敏感性分析法如強力削減法（BFM）（Wang et al.，2012，2015）、去耦直接法（Decoupled Direct Method，DDM;Hakami et al.，2003）和基于示蹤技術的方法，如CAMx－PSAT（Wagstrom et al.，2008）、CAMx－OSAT（Morris et al.，2002）、CMAQ－ISAM（Kwok et al.，2013）和其他溯源式模型（Zhang et al.，2014;Wang et al.，2019a）。這些方法或用于不同行業來源對PM2．5和O3的貢獻，或用于不同地區PM2．5和O3的傳輸，都為大氣污染治理提供了重要的信息。例如，Shi et al.（2017）發現工業部門是北京二次無機氣溶膠的最大來源，包括硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽。Wang et al.（2014）分析了2013年1月位于華北平原的唐山市南部、華東平原的長江三角洲地區和西北地區的陜西省重污染期間PM2．5的來源貢獻。Li et al.（2019）使用CAMx－OSAT量化不同季節不同行業對長三角地區O3的貢獻，結果表明工業和交通排放是主要的人為來源。其中發電廠、鍋爐和石油是工業中三個最大的貢獻者。Li et al.（2021）使用源解析版本的CMAQ發現了長三角PM2．5和O3污染的主要來源是工業和交通。

位于華北平原的中部地區，由北京、天津和河北組成的京津冀地區（BTH）是中國污染最嚴重的地區之一（Wang and Hao，2012;Shao et al.，2020;He et al.，2021）。唐山、石家莊、邢臺、保定和邯鄲是2017年污染最嚴重的前5個城市（Zhang et al.，2018;Yuan and Yang，2019;Wang et al.，2020c）。唐山市地處我國華北平原，作為傳統重工業城市，鋼鐵、煤礦和石化產品等企業居多，巨大的污染排放量、不利的氣象條件和獨特的地形導致唐山境內空氣污染異常嚴重（Wang et al.，2014;Wu，2019）。作為典型的北方重工業城市，唐山市的人為排放具有冬季高，夏季低的特點，而植被排放具有冬季低，夏季高的特點。在國務院出臺《大氣污染防治行動計劃》之后，唐山市停限產了大量的工業企業，使京津冀地區PM2．5濃度顯著下降。然而，京津冀地區的O3濃度卻逐步上升，僅唐山市就出現過多地PM指數優良但O3濃度超標的情況。然而目前多數研究都是針對全國重點區域如京津冀、珠三角或者北京、上海等重點城市（Zheng et al.，2005;Zhang et al.，2013;Li et al.，2015;Lü et al.，2016;Yu et al.，2019），且多為PM2．5和O3的單獨來源分析，而忽略了針對重點工業城市如唐山市PM2．5和O3的綜合研究分析。

基于此，本研究使用氣象模型Weather Research and Forecasting Model（WRF）和溯源版的空氣質量模型Community Multi－Scale Air Quality Model（CMAQ），以2020年1、4、7和10月為例，對不同行業排放進行標記，量化模擬區域內不同行業在不同季節對唐山市大氣污染物的貢獻。研究旨在了解唐山市大氣污染的來源，為未來污染控制措施的制定提出建議，力求在對經濟效益影響最小的情況下提高空氣質量，實現可持續發展，同時給華北平原其他城市提供參考。

1 資料與方法

本研究基于反應物示蹤技術，通過在模型中添加不同源排放的污染物的示蹤物，應用溯源式空氣質量模型CMAQv5．0．2（Wang et al.，2020a）與擴展的SAPRC光化學機制（Zhang and Ying，2011;Ying et al.，2015;Wang et al.，2020a）的進行模擬，從而得到不同來源對污染物濃度的貢獻（Wu et al.，2021）。

CMAQ使用實際化學和物理過程的耦合數學方式來模擬空氣質量，采用三維歐拉化學和傳輸模擬系統，可模擬大氣污染物。模型由邊界條件模塊、初始條件模塊、光解速率模塊、氣象化學預處理模塊和化學輸運模塊組成，其中CCTM模塊提供多種氣相化學機理和氣溶膠化學機理，輸出各種污染物和氣溶膠組分的每小時濃度。模型使用連續三維網格保存質量，并通過傳輸和化學轉化來計算每個網格單元的質量平衡。CMAQ要求輸入氣象條件和污染物排放兩種參數，模擬出每小時大氣污染物濃度的結果，可用于研究特定區域的時間序列和空間分布變化。

一次顆粒物（PPM）及其組分來源是通過總PPM的非反應性示蹤劑的模擬值和平均源排放因子來追蹤（Hu et al.，2015;Guo et al.，2017;Wu et al.，2021）。二次無機顆粒物（SNA）通過所有的化學和物理過程，使用特定的反應性標記對每個區域的排放前體物進行全模擬過程的追蹤（Kwok et al.，2013;Wang et al.，2018;Xie et al.，2022）。模型改進和源解析的細節可參考之前的研究（Ying and Krishnan，2010;Zhang and Ying，2011;Wang et al.，2019a;Wang et al.，2020a）。值得注意的是，PM2．5中二次有機氣溶膠（SOA）未被標記，這部分將作為獨立的源計算入PM2．5的貢獻中。

模擬時間為2020年的1、4、7和10月，分別代表冬季、春季、夏季和秋季。2020年新冠疫情影響了1月末（1月24日起）、2月和3月（樂旭等，2020;Wang et al.，2021a）的污染排放，而本研究選擇的代表月份基本未受顯著影響。模擬包含兩層嵌套，36 km模擬范圍覆蓋中國及部分周邊國家，12 km主要涵蓋中國華北地區及周圍省份（如圖1所示），12 km模擬的邊界條件及初始條件由36 km的模擬結果提供。

模擬所需的氣象輸入由WRFv3．6．1生成，其使用的初始驅動文件來自National Centers for Environmental Prediction（NCEP）FNL Operational Model Global Tropospheric Analyses 數據庫，全球對流層分析數據集的時間分辨率是6 h，空間分辨率是1°×1°（Qiao et al.，2019;梁周彤等，2022）。全球預報系統數據（GFS）的空間分辨率為1°×1°。WRF輸出結果通過氣象前處理模塊（MCIP）轉化成能被CMAQ模型識別的格式。人為源排放清單使用Emissions Database for Global Atmospheric Research（EDGAR）5．0版本中的2015年數據（https：／／edgar.jrc.ec.europa.eu／emissions_data_and_maps）（Crippa et al.，2018）。該清單包含的所有排放源被進一步歸類為工業（Industry），農業（Agriculture），交通運輸（包括公路交通（On－road）及非公路交通（Off－road），能源生產（Energy）以生活排放（Residential）等行業大類。生物源排放由The Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature（MEGAN）2．1版本（Guenther et al.，2012）產生。

2 結果分析

2．1 模型數據驗證

氣象模型的模擬準確性是保證空氣質量模擬準確性的前提。表1展示了2020年12 km模擬地區WRF驗證的結果。以Emery et al.（2001）的驗證基準值為參考，將WRF模擬出的4個主要氣象因子（離地表2 m處的溫度（T2），相對濕度（RH）和距離地表10 m處的風速風向（WD）和（WS））與美國國家氣候數據中心（NCDC）提供的觀測數據進行對比。本研究T2和RH的模擬值略低于于觀測值，但總體表現較好。除T2在1月和4月平均偏差（MB）和總誤差（GE）值高于標準值，WD的均方根誤差（RMSE）在1、7和10月高于標準值之外，其余均滿足建議標準。這些偏差來源于模擬的區域分辨率、模式配置和參數化選擇等（Kota et al.，2018）。盡管存在偏差，但本研究的氣象模擬表現與國內其他研究結果類似，可用于進一步的空氣質量模擬（Zhang et al.，2012;Ying et al.，2014;Hu et al.，2016;Kota et al.，2018）。

驗證WRF和CMAQ模擬性能的參數有：平均偏差（MB）、總誤差（GE）和均方根誤差（RMSE）被用于評價WRF模型的性能，平均歸一化偏差（MNB）、平均歸一化誤差（MNE）、平均分位偏差（MFB）和平均分位誤差（MFE）。它們的計算公式如下：

其中：Cp，i和Co，i分別指第1個預測值和觀測值；N是指從所有測量地點抽取的預測－觀測對的數量。

本研究通過與中國國家環境監測中心（https：／／quotsoft.net／air）提供的逐小時觀測值比較來驗證CMAQ模擬污染物濃度的準確性。研究采用了美國環保署EPA（2007）建議的參數及基準值，驗證參數及計算方法見附錄。表2展示了2020年1、4、7和10月12 km模擬區域內PM2．5和O3模擬結果與觀測值的驗證結果。驗證維度包括平均觀測值、平均模擬值、平均分數偏差（MFB）、平均分數誤差（MFE）、平均歸一化偏差（MNB）和每小時的平均歸一化誤差（MNE）。與觀測值相比，PM2．5和O3質量濃度的模擬值均偏高，但都在基準值以內。冬秋季PM2．5質量濃度模擬偏差較大，MFE在1和10月約0．81和0．78，而夏季PM2．5質量濃度的模擬效果更加吻合。O3的模型表現在4和7月較好，而1和10月MFE值高于標準值。模型不確定性主要來自于氣象、排放輸入、模型處理和配置（Liu et al.，2019;Ma et al.，2019;Wang et al.，2021b）。盡管存在偏差，但本研究結果與前人對京津冀地區的研究相似（Hu et al.，2016，2017;Hong et al.，2017）。因此，使用該結果進行源解析貢獻分析是可靠的。

圖2展示了PM2．5日均預測質量濃度和O3小時預測質量濃度與觀測質量濃度的比較，可以看出，唐山地區的模擬與觀測吻合度高。PM2．5在4月的吻合度最高，7月整體高估，1月和10月在月初和月末的5 d準確度較低。O3在4月和7月模擬較為準確，1月和10月有一定高估，O3在峰值時的高估較多。偏差的原因可能是排放清單的差異，尤其是1月末的幾天，受疫情防控帶來的人為排放變化的影響，但總體來說模型較為可靠。

2．2 不同行業對于唐山市PM2．5污染貢獻

圖3展示了2020年1、4、7和10月不同行業產生的PM2．5在12 km區域內的空間分布。由于生物源產生的PM2．5極低（小于0．1％），在這里可忽略不計。總體來說，工業源對唐山市PM2．5貢獻最大，主要集中在遼寧省。而能源和居民源的貢獻主要集中在山東、河南以及河北省南部地區。從季節上來看，PM2．5質量濃度在冬季1月濃度最高，約50～100 μg／m3，夏季7月質量濃度最低，約10～30 μg／m3，僅有遼寧省部分地區存在高濃度PM2．5。所有人為源均在冬季1月產生的PM2．5最高，夏季最低。工業源產生的PM2．5質量濃度在冬季約60～100 μg／m3，高濃度區域集中在遼寧省，對唐山市的工業源貢獻約20～40 μg／m3。春夏季工業源產生的PM2．5僅在遼寧省東南部區域濃度較高，其他區域約10 μg／m3。能源產生的PM2．5在冬季約5～20 μg／m3，集中在黑龍江和遼寧北部地區以及河北南部、山東和河南北部地區，約20 μg／m3，而在唐山市約10 μg／m3。在春夏季能源產生的PM2．5主要集中在南部山東、河南、安徽和江蘇等省份，質量濃度不到5 μg／m3。居民源在冬季產生PM2．5集中在河北南部、山東和河南省，約20～50 μg／m3，春夏季低于10 μg／m3，而秋季約20 μg／m3。交通源分布較為平均，主要是在交通干線上的PM2．5排放較多，整體來說依然是秋冬季PM2．5較高，夏季最低。農業源產生的PM2．5在12 km區域內分布更為平均，在冬季整體大約為8 μg／m3，春夏季大約為3 μg／m3。

表3為2020年1、4、7和10月各行業對唐山市PM2．5月均質量濃度的貢獻。總的來說，工業源的貢獻最大，約占45％，其次是居民源約16％，交通和能源在不同季節貢獻不同。貢獻最小的人為源是農業源約占9％。生物源貢獻約為0．1％，可忽略不計。不同行業在不同季節的貢獻不同，但變化不大。工業源在夏季7月貢獻最大，達51％;而交通源和農業源在夏季貢獻最低，約6％和8％。交通源在春季占比最高，約占16％，能源和居民源在春季占比最低，分別為10％和15％。冬季1月工業源貢獻略微下降約39％，而能源、居民源和農業源的貢獻有所上升，在所有季節里占比最高，約17％、19％和17％。這是由于冬季燃氣和燃煤供暖，能源和居民源占比有所提升。在唐山市冬季PM2．5污染加重的過程中，居民源、農業源和能源的貢獻也不斷升高，對冬季PM2．5重污染起了決定性作用。

圖4展示了2020年1、4、7和10月不同行業產生的PM2．5日均質量濃度。總的來說，各行業產生的PM2．5質量濃度變化與總PM2．5質量濃度變化保持一致。冬季1月工業源貢獻PM2．5的質量濃度約8～60 μg／m3，夏季7月質量濃度約4～25 μg／m3。這是唐山集中的重工業，如鋼鐵工業的大量排放造成的。從季節性變化來看，SOA在夏季7月占比最大，冬季1月占比最小。能源貢獻在冬季1月最大，4月較小。交通源的貢獻在春季4月較大，夏季7月較小。從日均變化來看，冬季1月存在PM2．5質量濃度升高產生的峰值（如1月15日）和PM2．5降低產生的低值（如1月8日），而不同污染源在1月峰值和低值時對PM2．5的貢獻差別不大。但在4月和10月，不同污染源在峰值和低值對PM2．5的貢獻就有所差別。例如10月4日屬于PM2．5低值時段，PM2．5質量濃度約為5 μg／m3，工業源貢獻約為3 μg／m3，其他所有源的貢獻總量小于2 μg／m3。

而10月24日屬于PM2．5峰值時段，PM2．5質量濃度約105 μg／m3，工業源貢獻約50 μg／m3，農業源和能源約10 μg／m3，貢獻占比相較于10月4日有很大不同。在夏季7月，無論PM2．5峰值與低值，SOA都占有一定的比例且變化不大。因此唐山不僅要控制工業排放，還要控制能源、交通和居民源的排放以有效減少PM2．5峰值的出現。

2．3 不同行業對唐山市O3污染貢獻

圖5展示了2020年1、4、7和10月不同行業產生的O3在12 km區域內的空間分布。總體來說，華北平原O3背景值超過總濃度的一半，且內蒙古地區的背景值相對較高，唐山市的背景值約30～50 ppb。非背景值中，工業源貢獻最大，主要集中在河北南部、山西、山東、河南、安徽和遼寧省等區域內。其次貢獻較大的是能源和交通源，分別主要集中在山西和河北省北部地區。從季節上來看，O3在夏季7月體積濃度最高，約50～80 ppb，冬季1月體積濃度最低，約20～40 ppb。O3背景值在春季4月濃度最高，約50 ppb，其次是秋季10月，在冬季1月最低，約20～40 ppb。工業源對O3的貢獻在夏季最高，遼寧中部、河北南部和山西省等區域體積濃度約15～20 ppb，其他地區約5～10 ppb，在春秋冬季的貢獻約5～10 ppb，唐山地區的低于5 ppb。能源產生的O3在夏季最高，約5～15 ppb，高值集中在山西省南部，冬季最低，在唐山區域甚至約為0 ppb。居民源的貢獻在全年較為平均，冬季產生相對較多，約2～4 ppb，集中在河北南部、山西以及河南省北部。交通源在夏季產生O3體積濃度較高，主要集中在河北省內及其他交通干線，約5～10 ppb，在冬季O3最低，主要集中在陜西省，在唐山低于1 ppb。農業源貢獻的O3在四個季節變化不大，均低于2 ppb。生物源貢獻的O3在夏季最多，約2～5 ppb，冬季可忽略不計。

圖6為2020年1、4、7和10月不同行業對于唐山市的日最大8 h O3的貢獻（相對于非背景值）及非背景值濃度。總的來說，貢獻最大的是工業源約占53％，其次是交通源約占22％，貢獻最小的是農業源小于1％。不同行業的日均貢獻有所不同，在1月變化較大，7月變化較小。工業源在冬季1月貢獻最高，約50％～88％，其次是居民源和交通源，約貢獻8％～26％和4％～20％，能源在1月5日約貢獻5％，其余均低于2％。其他人為源及生物源貢獻均低于1％可忽略不計。非背景值濃度在冬季1月均低于16 ppb，在非背景值低于1 ppb時，工業源占比超過70％。春季4月和秋季10月較為相近，工業源和居民源的貢獻有所降低，分別約占40％～70％和3％～13％，交通源貢獻相對于冬季有所上升，約占15％～35％。春季4月能源的貢獻隨非背景值的升高而升高，在4月中旬和4月末非背景值達50～70 ppb時，能源占比達20％～25％。在秋季10月能源有約6天占比約10％～20％。所以在春秋季，能源排放的上升是O3升高的主要因素。相比于其他季節，工業源在夏季7月占比最低，約40％～50％，交通源和生物源在7月占比最高，約30％～40％和8％～20％。居民源和能源在夏季占比最低，約占2％～5％。夏季非背景值呈動態變化，最高可達70 ppb，最低只有3 ppb。所以隨著唐山市夏季O3污染加重，交通源和生物源的占比上升，這意味著他們對夏季高O3污染起了決定性作用。O3主要受NOx和VOCs控制，由于夏季工業生產強度降低，而交通源產生的NOx和VOCs受夏季氣溫、風速和氧化率之間的影響合成更多的O3。在冬季，居民采暖排放的臭氧前體物使居民源上升，同時冬季工業活動會大量排放NOx和VOCs使工業源貢獻上升。所以控制夏季交通源和生物源的排放是控制唐山市夏季高濃度O3的關鍵。

2．4 不同污染情景下不同行業對唐山市PM2．5和O3的貢獻

不同的氣象條件和人為源排放會導致不同的污染情景，不同的污染情景下各污染源對PM2．5和O3的貢獻有所不同。因此，我們比較了不同污染情景下PM2．5和O3的質量濃度和行業貢獻。根據國家環境空氣質量標準中O3和PM2．5污染的二級標準（MDA8 O3質量濃度大于160 μg／m3，24 h平均PM2．5質量濃度大于75 μg／m3），不同污染情景下的具體污染物濃度見表4，其中不同月份在不同污染情景下的天數占比見表5。春季的PM2．5和O3污染天數最少，冬季的PM2．5污染最嚴重，高PM2．5且低O3的情景集中在秋、冬季，而低PM2．5且高O3的情景集中在夏季（董瑩等，2021）。

圖7展示了2020年不同污染情景下唐山市24 h平均PM2．5和MDA8 O3質量濃度及不同行業對其貢獻的百分比。污染時段的PM2．5和O3質量濃度明顯高于非污染時段，EP1情景下PM2．5質量濃度（90 μg／m3）和O3質量濃度（210 μg／m3）約為Non－EP情景下對應污染物的2倍。EP2下PM2．5質量濃度高于EP1情景，約115 μg／m3，但O3質量濃度低于Non－EP情景，約55 μg／m3。EP3下O3質量濃度略低于EP1情景質量濃度，約190 μg／m3，PM2．5質量濃度高于Non－EP情景，約60 μg／m3。在所有污染情景中，工業源是唐山市PM2．5和O3的主要來源，但其占比在不同情景和不同污染物中略有不同。

相比于Non－EP情景，EP1情景下工業源對PM2．5的貢獻約占非背景值的45％，增加了5％，SOA貢獻增加了約5％，交通源貢獻約占10％，減少了約5％，農業源貢獻減少了約3％，其他污染源變化不大。EP2相比于Non－EP情景能源和居民源貢獻略有增加，約2％，交通源貢獻減少了約3％。高PM2．5濃度的EP1相比低PM2．5濃度的EP3，工業源貢獻略減少3％，交通源貢獻略增加2％。EP2相比Non－EP，能源和居民源貢獻略增加2％，交通源貢獻略減少3％。所以導致PM2．5重污染的主要因素是工業源、能源、居民源和SOA的升高。

O3在EP1情景下工業源約占非背景值的50％，相比于Non－EP降低了5％，能源貢獻了約17％，比Non－EP約增加了10％，交通源貢獻了約23％，減少了約7％，其他污染源貢獻變化不大。EP3情景下交通源約貢獻35％，相比于Non－EP約增加約5％，能源貢獻約增加3％，工業源貢獻約降低8％。O3濃度低的EP2情景，工業源占比最大，約占56％，相比于O3濃度高的EP1約增加了10％，能源占比比EP1低約8％，生物源相對于EP1也略有降低，約2％，但居民源相比于EP1有所升高，約3％。Non－EP相比于EP3，工業源占比最大，減少約8％，能源、交通、生物源均略降低，分別約3％、4％、2％。所以導致O3重污染的主要因素是能源、交通源和生物源的升高。

對唐山市PM2．5貢獻較大的依次是工業源、居民源和能源，對O3貢獻較大的依次是工業源、交通源和能源。所以綜上所述，要實現唐山市PM2．5和O3的協同控制，首先需要減少當地的工業和能源排放。其次，控制能源排放可以有效地減少PM2．5和O3重污染事件的發生。

3 討論和結論

本研究量化了2020年1、4、7和10月不同行業源對唐山市PM2．5和O3濃度的貢獻。不同行業在不同的季節對不同污染物的貢獻有一定差異。工業源對唐山市PM2．5的貢獻最大，約占45％，其次是居民源約占16％。工業源在夏季貢獻最高，達51％，交通源在春季貢獻最高，約占16％。冬季1月能源、居民源和農業源的貢獻有所上升，在全年占比最高，分別約17％、19％和11％。O3的背景值約占一半以上，4月最高。在非背景值中，各污染源對唐山市O3貢獻最大的是工業源，約占53％，其次是交通源約占22％。工業源和居民源在冬季1月貢獻最高，達67％和17％。生物源、交通源和能源的貢獻在夏季7月有所上升，在全年占比最高，分別約10％、27％和20％。在不同污染情景下對唐山市PM2．5和O3的來源進行比較發現，可以通過減少工業源和居民源的排放來控制唐山市PM2．5濃度，同時可以通過減少工業源和交通源的排放來控制高濃度的O3。工業源上加強對行業排放控制技術的研發和推廣應用可以有效控制PM2．5和O3。例如，研發更高效的燃燒技術、改進工業過程以減少排放，并提高廢氣處理設備的效率等。居民源可以通過推廣清潔能源和減少固體燃料的使用來減少廢氣排放，而交通源可以通過改善交通運輸系統和推廣新能源汽車來減少車輛尾氣排放。為實現唐山市PM2．5和O3的協同控制，需要控制工業源和能源的排放，從而減少重污染事件的發生。這項研究為設計未來的地方減排政策提供了依據，以有效控制唐山市和華北平原其他城市的大氣污染。

參考文獻（References）

Boucher O，Randall D，Artaxo P，et al.，2013.Clouds and aerosols［M］／／Climate change 2013：the physical science basis.Cambridge：Cambridge University Press：571－657.

Chu B W，Ma Q X，Liu J，et al.，2020.Air pollutant correlations in China：secondary air pollutant responses to NOx and SO2 control［J］.Environ Sci Technol Lett，7（10）：695－700.doi：10．1021／acs.estlett.0c00403.

Crippa M，Guizzardi D，Muntean M，et al.，2018.Gridded emissions of air pollutants for the period 1970—2012 within EDGAR v4．3．2［J］.Earth Syst Sci Data，10（4）：1987－2013.doi：10．5194／essd－10－1987－2018.

董瑩，尹志聰，段明鏗，2021.長三角地區冬季霾污染日數的季節預測［J］.大氣科學學報，44（2）：290－301. Dong Y，Yin Z C，Duan M K，2021.Seasonal prediction of winter haze days in the Yangtze River Delta［J］.Trans Atmos Sci，44（2）：290－301.doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20200525001.

Emery C，Tai E，Yarwood G，2001.Enhanced meteorological modeling and performance evaluation for two texas ozone episodes［C］／／Prepared for the Texas Natural Resource Conservation Commission.

EPA，2007.Environmental protection agency，office of air quality planning standards［S］／／Guidance on the use of models and other analyses for demonstrating attainment of air quality goals for ozone，PM2．5，and regional haze.

Ervik M，Lam F，Ferlay J，et al.，2016.Lyon：international agency for research on cancer［J］.Cancer Today，3：235－248.

Guenther A B，Jiang X，Heald C L，et al.，2012.The model of emissions of gases and aerosols from nature version 2．1（MEGAN2．1）：an extended and updated framework for modeling biogenic emissions［J］.Geosci Model Dev，5（6）：1471－1492.doi：10．5194／gmd－5－1471－2012.

Gugamsetty B，Wei H，Liu C N，et al.，2012.Source characterization and apportionment of PM10，PM2．5 and PM0．1 by using positive matrix factorization［J］.Aerosol Air Qual Res，12（4）：476－491.doi：10．4209／aaqr.2012．04．0084.

Guo H，Kota S H，Sahu S K，et al.，2017.Source apportionment of PM2．5 in North India using source－oriented air quality models［J］.Environ Pollut，231：426－436.doi：10．1016／j.envpol.2017．08．016.

Hakami A，Odman M T，Russell A G，2003.High－order，direct sensitivity analysis of multidimensional air quality models［J］.Environ Sci Technol，37（11）：2442－2452.doi：10．1021／es020677h.

Hao Y P，Balluz L，Strosnider H，et al.，2015.Ozone，fine particulate matter，and chronic lower respiratory disease mortality in the United States［J］.Am J Respir Crit Care Med，192（3）：337－341.doi：10．1164／rccm.201410－1852oc.

He Z，Guo Q，Liu J，et al.，2021.Spatio－temporal variation characteristics of air pollution and influencing factors in Hebei Province［J］.Journal of Natural Resources，36：411－419.

Hong C P，Zhang Q A，Zhang Y，et al.，2017.Multi－year downscaling application of two－way coupled WRF v3．4 and CMAQ v5．0．2 over East Asia for regional climate and air quality modeling：model evaluation and aerosol direct effects［J］.Geosci Model Dev，10（6）：2447－2470.doi：10．5194／gmd－10－2447－2017.

Hu J L，Wu L，Zheng B，et al.，2015.Source contributions and regional transport of primary particulate matter in China［J］.Environ Pollut，207：31－42.doi：10．1016／j.envpol.2015．08．037.

Hu J L，Chen J J，Ying Q，et al.，2016.One－year simulation of ozone and particulate matter in Chinausing WRF／CMAQ modeling system［J］.Atmos Chem Phys，16（16）：10333－10350.doi：10．5194／acp－16－10333－2016.

Hu J L，Li X，Huang L，et al.，2017.Ensemble prediction of air quality using the WRF／CMAQ model system for health effect studies in China［J］.Atmos Chem Phys，17（21）：13103－13118.doi：10．5194／acp－17－13103－2017.

Ito K，De Leon S F，Lippmann M，2005.Associations between ozone and daily mortality［J］.Epidemiology，16（4）：446－457.doi：10．1097／01.ede.0000165821．90114．7f.

Jerrett M，Burnett R T，Pope C A III，et al.，2009.Long－term ozone exposure and mortality［J］.N Engl J Med，360（11）：1085－1095.doi：10．1056／nejmoa0803894.

Kan H D，Chen B H，Hong C J，2009.Health impact of outdoor air pollution in China：current knowledge and future research needs［J］.Environ Health Perspect，117（5）：A187.doi：10．1289／ehp.12737.

Kota S H，Guo H，Myllyvirta L，et al.，2018.Year－long simulation of gaseous and particulate air pollutants in India［J］.Atmos Environ，180：244－255.doi：10．1016／j.atmosenv.2018．03．003.

Kwok R H F，Napelenok S L，Baker K R，2013.Implementation and evaluation of PM2．5 source contribution analysis in a photochemical model［J］.Atmos Environ，80：398－407.doi：10．1016／j.atmosenv.2013．08．017.

Lang J L，Cheng S Y，Wen W，et al.，2017.Development and application of a new PM2．5 source apportionment approach［J］.Aerosol Air Qual Res，17（1）：340－350.doi：10．4209／aaqr.2015．10．0588.

Li L，An J Y，Huang L，et al.，2019.Ozone source apportionment over the Yangtze River Delta region，China：investigation of regional transport，sectoral contributions and seasonal differences［J］.Atmos Environ，202：269－280.doi：10．1016／j.atmosenv.2019．01．028.

Li L，Hu J L，Li J Y，et al.，2021.Modelling air quality during the EXPLORE－YRD campaign－Part II.Regional source apportionment of ozone and PM2．5［J］.Atmos Environ，247：118063.doi：10．1016／j.atmosenv.2020．118063.

Li X，Nie T，Qi J，et al.，2015.Regional source apportionment of PM2．5 in Beijing in January 2013［J］.Enviromental Science，36（4）：1148－1153.

Li Y，Zhao X G，Liao Q，et al.，2020.Specific differences and responses to reductions for premature mortality attributable to ambient PM2．5 in China［J］.Sci Total Environ，742：140643.doi：10．1016／j.scitotenv.2020．140643.

梁周彤，唐文瀚，曾寧，等，2022.基于WRF模式的京津冀地區地表大氣CO2濃度的模擬研究［J］.大氣科學學報，45（3）：387－396. Liang Z T，Tang W H，Zeng N，et al.，2022.Simulation of surface atmospheric CO2 concentration in Beijing－Tianjin－Hebei region based on WRF model［J］.Trans Atmos Sci，45（3）：387－396.doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20220228018.

劉寧微，馬建中，安興琴，2022.中國區域大氣本底站近地面臭氧來源貢獻及區域代表性［J］.大氣科學學報，45（5）：728－733. Liu N W，Ma J Z，An X Q，et al.，2022.Source contributions and regional representativeness of surface ozone at atmospheric background stations in China［J］.Trans Atmos Sci，45（5）：728－733.doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20220121001.

Liu S H，Zhu C Y，Tian H Z，et al.，2019.Spatiotemporal variations of ambient concentrations of trace elements in a highly polluted region of China［J］.J Geophys Res Atmos，124（7）：4186－4202.doi：10．1029／2018jd029562.

Lü B L，Zhang B，Bai Y Q，2016.A systematic analysis of PM2．5 in Beijing and its sources from 2000 to 2012［J］.Atmos Environ，124：98－108.doi：10．1016／j.atmosenv.2015．09．031.

Lü L L，Chen Y J，Han Y，et al.，2021.High－time－resolution PM2．5 source apportionment based on multi－model with organic tracers in Beijing during haze episodes［J］.Sci Total Environ，772：144766.doi：10．1016／j.scitotenv.2020．144766.

Ma S Q，Zhang X L，Gao C，et al.，2019.Multimodel simulations of a springtime dust storm over northeastern China：implications of an evaluation of four commonly used air quality models（CMAQ v5．2．1，CAMx v6．50，CHIMERE v2017r4，and WRF－Chem v3．9．1）［J］.Geosci Model Dev，12（11）：4603－4625.doi：10．5194／gmd－12－4603－2019.

Morris R E，Yarwood G，Wagner A，2002.Recent advances in CAMx air quality modelling［M］／／Sportisse B.Air pollution modelling and simulation.Berlin，Heidelberg：Springer Berlin Heidelberg：79－88.doi：10．1007／978－3－662－04956－3_10.

龐楊，韓志偉，朱彬，等，2013.利用WRF－Chem模擬研究京津冀地區夏季大氣污染物的分布和演變［J］.大氣科學學報，36（6）：674－682. Pang Y，Han Z W，Zhu B，et al.，2013.A model study on distribution and evolution of atmospheric pollutants over Beijing－Tianjin－Hebei region in summertime with WRF－Chem［J］.Trans Atmos Sci，36（6）：674－682.doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.2013．06．001.（in Chinese）.

Qiao X E，Guo H，Wang P F，et al.，2019.Fine particulate matter and ozone pollution in the 18 cities of the Sichuan Basin in southwestern China：model performance and characteristics［J］.Aerosol Air Qual Res，19（10）：2308－2319.doi：10．4209／aaqr.2019．05．0235.

Shao J J，Ge J F，Feng X M，et al.，2020.Study on the relationship between PM2．5 concentration and intensive land use in Hebei Province based on a spatial regression model［J］.PLoS One，15（9）：e0238547.doi：10．1371／journal.pone.0238547.

Shi Z H，Li J Y，Huang L，et al.，2017.Source apportionment of fine particulate matter in China in 2013 using a source－oriented chemical transport model［J］.Sci Total Environ，601／602：1476－1487.doi：10．1016／j.scitotenv.2017．06．019.

Shindell D T，Lamarque J F，Schulz M，et al.，2013.Radiative forcing in the ACCMIP historical and future climate simulations［J］.Atmos Chem Phys，13（6）：2939－2974.doi：10．5194／acp－13－2939－2013.

Song Y，Zhang Y H，Xie S D，et al.，2006.Source apportionment of PM2．5 in Beijing by positive matrix factorization［J］.Atmos Environ，40（8）：1526－1537.doi：10．1016／j.atmosenv.2005．10．039.

Turner M C，Jerrett M，Pope C A 3rd，et al.，2016.Long－term ozone exposure and mortality in a large prospective study［J］.Am J Respir Crit Care Med，193（10）：1134－1142.doi：10．1164／rccm.201508－1633OC.

Wagstrom K M，Pandis S N，Yarwood G，et al.，2008.Development and application of a computationally efficient particulate matter apportionment algorithm in a three－dimensional chemical transport model［J］.Atmos Environ，42（22）：5650－5659.doi：10．1016／j.atmosenv.2008．03．012.

Wang L T，Xu J，Yang J，et al.，2012.Understanding haze pollution over the southern Hebei area of China using the CMAQ model［J］.Atmos Environ，56：69－79.doi：10．1016／j.atmosenv.2012．04．013.

Wang L T，Wei Z，Yang J，et al.，2014.The 2013 severe haze over southern Hebei，China：model evaluation，source apportionment，and policy implications［J］.Atmos Chem Phys，14（6）：3151－3173.doi：10．5194／acp－14－3151－2014.

Wang L T，Wei Z，Wei W，et al.，2015.Source apportionment of PM2．5 in top polluted cities in Hebei，China using the CMAQ model［J］.Atmos Environ，122：723－736.doi：10．1016／j.atmosenv.2015．10．041.

Wang P，Ying Q，Zhang H L，et al.，2018.Source apportionment of secondary organic aerosol in China using a regional source－oriented chemical transport model and two emission inventories［J］.Environ Pollut，237：756－766.doi：10．1016／j.envpol.2017．10．122.

Wang P，Chen Y，Hu J L，et al.，2019a.Source apportionment of summertime ozone in China using a source－oriented chemical transport model［J］.Atmos Environ，211：79－90.doi：10．1016／j.atmosenv.2019．05．006.

Wang P，Wang T，Ying Q，2020a.Regional source apportionment of summertime ozone and its precursors in the megacities of Beijing and Shanghai using a source－oriented chemical transport model［J］.Atmos Environ，224：117337.doi：10．1016／j.atmosenv.2020．117337.

Wang Q，Wang J N，Zhou J H，et al.，2019b.Estimation of PM2．5－associated disease burden in China in 2020 and 2030 using population and air quality scenarios：a modelling study［J］.Lancet Planet Heath，3（2）：e71－e80.doi：10．1016／S2542－5196（18）30277－8.

Wang S X，Hao J M，2012.Air quality management in China：issues，challenges，and options［J］.J Environ Sci，24（1）：2－13.doi：10．1016／s1001－0742（11）60724－9.

Wang S Y，Zhang Y L，Ma J L，et al.，2021a.Responses of decline in air pollution and recovery associated with COVID－19 lockdown in the Pearl River Delta［J］.Sci Total Environ，756：143868.doi：10．1016／j.scitotenv.2020．143868.

Wang T，Hua Y，Xu Q C，et al.，2019c.Source apportionment of PM2．5 in suburban area of Beijing－Tianjin－Hebei region in autumn and winter［J］.Enviromental Science，40（3）：1035－1042.doi：10．13227／j.hjkx.201808007.

Wang X Y，Li L，Gong K J，et al.，2021b.Modelling air quality during the EXPLORE－YRD campaign－Part I.Model performance evaluation and impacts of meteorological inputs and grid resolutions［J］.Atmos Environ，246：118131.doi：10．1016／j.atmosenv.2020．118131.

Wang Y L，Wild O，Chen X S，et al.，2020b.Health impacts of long－term ozone exposure in China over 2013—2017［J］.Environ Int，144：106030.doi：10．1016／j.envint.2020．106030.

Wang Z B，Li J X，Liang L W，2020c.Spatio－temporal evolution of ozone pollution and its influencing factors in the Beijing－Tianjin－Hebei Urban Agglomeration［J］.Environ Pollut，256：113419.doi：10．1016／j.envpol.2019．113419.

Ward T，Trost B，Conner J，et al.，2012.Source apportionment of PM2．5 in a subarctic airshed－Fairbanks，Alaska［J］.Aerosol Air Qual Res，12（4）：536－543.doi：10．4209／aaqr.2011．11．0208.

Weigel H J，Bergmann E，Bender J，2015.Plant－mediated ecosystem effects of tropospheric ozone［M］／／Progress in Botany.Cham：Springer：395－438.

Wu J R，Bei N F，Wang Y A，et al.，2021.Insights into particulate matter pollution in the North China Plain during wintertime：local contribution or regional transport？［J］.Atmos Chem Phys，21（3）：2229－2249.doi：10．5194／acp－21－2229－2021.

Wu Y J，2019.Study on the analysis of PM2．5 sources in Beijing－Tianjin－Hebei and surrounding areas based on WRF－CMAQ／ISAM model［M］.Hangzhou：Zhejiang University.

Xie X D，Ying Q，Zhang H L，et al.，2022.Spatial and temporal variations in the atmospheric age distribution of primary and secondary inorganic aerosols in China［J］.Engineering，doi：10．1016／j.eng.2022．03．013.

Xu J，Wang P，Li T T，et al.，2022.Exposure to source－specific particulate matter and health effects：a review of epidemiological studies［J］.Curr Pollution Rep，8（4）：569－593.doi：10．1007／s40726－022－00235－6.

Xue T，Zheng Y X，Tong D，et al.，2019.Spatiotemporal continuous estimates of PM2．5 concentrations in China，2000－2016：a machine learning method with inputs from satellites，chemical transport model，and ground observations［J］.Environ Int，123：345－357.doi：10．1016／j.envint.2018．11．075.

Ying Q，Krishnan A，2010.Source contributions of volatile organic compounds to ozone formation in Southeast Texas［J］.J Geophys Res，115（D17）：D17306.doi：10．1029／2010jd013931.

Ying Q，Wu L，Zhang H L，2014.Local and inter－regional contributions to PM2．5 nitrate and sulfate in China［J］.Atmos Environ，94：582－592.doi：10．1016／j.atmosenv.2014．05．078.

Ying Q，Li J Y，Kota S H，2015.Significant contributions of isoprene to summertime secondary organic aerosol in eastern United States［J］.Environ Sci Technol，49（13）：7834－7842.doi：10．1021／acs.est.5b02514.

Yu S Y，Liu W J，Xu Y S，et al.，2019.Characteristics and oxidative potential of atmospheric PM2．5 in Beijing：source apportionment and seasonal variation［J］.Sci Total Environ，650：277－287.doi：10．1016／j.scitotenv.2018．09．021.

Yuan G H，Yang W X，2019.Evaluating China＇s air pollution control policy with extended AQI indicator system：example of the beijing－Tianjin－hebei region［J］.Sustainability，11（3）：939.doi：10．3390／su11030939.

Yue H B，He C Y，Huang Q X，et al.，2020.Stronger policy required to substantially reduce deaths from PM2．5 pollution in China［J］.Nat Commun，11（1）：1462.doi：10．1038／s41467－020－15319－4.

樂旭，雷亞棟，周浩，2020.新冠肺炎疫情期間中國人為碳排放和大氣污染物的變化［J］.大氣科學學報，43（2）：265－274. Yue X，Lei Y D，Zhou H，et al.，2020.Changes of anthropogenic carbon emissions and air pollutants during the COVID－19 epidemic in China［J］.Trans Atmos Sci，43（2）：265－274.doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20200408010.

Zhang H，DeNero S P，Joe D K，et al.，2014.Development of a source oriented version of the WRF／Chem model and its application to the California regional PM10／PM2．5 air quality study［J］.Atmos Chem Phys，14（1）：485－503.doi：10．5194／acp－14－485－2014.

Zhang H L，Ying Q，2011.Contributions of local and regional sources of NOx to ozone concentrations in Southeast Texas［J］.Atmos Environ，45（17）：2877－2887.doi：10．1016／j.atmosenv.2011．02．047.

Zhang H L，Li J Y，Ying Q，et al.，2012.Source apportionment of PM2．5 nitrate and sulfate in China using a source－oriented chemical transport model［J］.Atmos Environ，62：228－242.doi：10．1016／j.atmosenv.2012．08．014.

Zhang Q A，Zheng Y X，Tong D，et al.，2019.Drivers of improved PM2．5 air quality in China from 2013 to 2017［J］.Proc Natl Acad Sci U S A，116（49）：24463－24469.doi：10．1073／pnas.1907956116.

Zhang R，Jing J，Tao J，et al.，2013.Chemical characterization and source apportionment of PM2．5 in Beijing：seasonal perspective［J］.Atmos Chem Phys，13（14）：7053－7074.doi：10．5194／acp－13－7053－2013.

Zhang X L，Shi M J，Li Y J，et al.，2018.Correlating PM2．5 concentrations with air pollutant emissions：a longitudinal study of the Beijing－Tianjin－Hebei region［J］.J Clean Prod，179：103－113.doi：10．1016／j.jclepro.2018．01．072.

Zheng M，Salmon L G，Schauer J J，et al.，2005.Seasonal trends in PM2．5 source contributions in Beijing，China［J］.Atmos Environ，39（22）：3967－3976.doi：10．1016／j.atmosenv.2005．03．036.

·ARTICLE·

Sectoral source apportionment of PM2．5 and O3 in Tangshan

LIU Qixian1，LIU Bin2，ZHANG Yi2，WANG Peng3，DONG Jiaxin1，ZHANG Baojun2，ZHANG Hongliang1

Abstract Located in the hinterland of the North China Plain，Beijing，Tianjin and Hebei are facing serious air pollution，especially the key industrial city of Tangshan in Hebei，which has long been in the top ten of the worst air quality cities.To improve air quality，China has continuously enacted and implemented several pollution prevention and control programs over the past decade，but PM2．5 and summer O3 levels in Tangshan still exceed the national standards.This study quantifies the sectoral contributions to PM2．5 and O3 in Tangshan in 2020 using the WRF－CMAQ model and analyzes the feasibility of the synergistic control.Industrial sources contribute the most to PM2．5 in Tangshan，accounting for about 45％，followed by residential sources with contributions of 16％.In winter，energy，residential sources and agricultural sources account for 17％，19％ and 11％，respectively.Background values of O3 account for about more than half，with the highest percentage in April.Among the non－background values，the largest source of O3 in Tangshan is industrial sources，accounting for about 53％，followed by traffic sources with contributions of 22％.The contributions from biological sources，traffic sources and energy sector increased in July，with values of 10％，27％ and 20％，respectively.Comparison of the sources of PM2．5 and O3 in Tangshan under different pollution scenarios reveals that industry and energy are the most important common sources.

Keywords PM2．5;O3;sectoral source apportionment;CMAQ;coordinated control

doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20230518002

（責任編輯：張福穎）

2023－05－18收稿，2023－07－30接受

國家自然科學基金資助項目（41230422）;唐山市市級科技計劃－重點研發計劃項目（22150231J）