魯西北平原地?zé)釤嵩礄C(jī)制的氣體同位素約束

崔 洋, 康鳳新, 鐘振楠,楊詢昌, 隋海波, 趙 強(qiáng)

1)濟(jì)南大學(xué)水利與環(huán)境學(xué)院, 山東濟(jì)南 250022; 2)山東省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局, 山東濟(jì)南 250013;3)山東省地下水環(huán)境保護(hù)與修復(fù)工程技術(shù)研究中心, 山東濟(jì)南 250014;4)山東省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局第六地質(zhì)大隊(duì), 山東威海 264209;5)山東省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局第二水文地質(zhì)工程地質(zhì)大隊(duì), 山東德州 253072;6)山東省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局八〇一水文地質(zhì)工程地質(zhì)大隊(duì), 山東濟(jì)南 250014

地?zé)崮茏鳛橐环N綠色清潔能源, 可應(yīng)用于發(fā)電、供暖等多個(gè)領(lǐng)域, 帶動(dòng)地方經(jīng)濟(jì)的發(fā)展, 具有巨大的社會(huì)、經(jīng)濟(jì)及環(huán)境效益(Barbier, 2002; Lund and Boyd, 2016)。地?zé)嵯到y(tǒng)中的熱量由地殼或地幔提供, 大地?zé)崃鱭是地殼放射性生熱量qc與來自地幔的深部熱流qm之和。一個(gè)地區(qū)的深部熱狀況與其構(gòu)造活動(dòng)密切相關(guān), 是決定該地區(qū)地表熱流的重要參數(shù), 即地殼深部熱流是影響地區(qū)內(nèi)地表熱流大小的決定性因素(邱楠生等, 2019)。地殼與地幔對(duì)系統(tǒng)中熱的貢獻(xiàn)量可用于探究地?zé)嵯到y(tǒng)的熱源形成機(jī)制。理想狀況下, 可以根據(jù)實(shí)測(cè)大地?zé)崃髦蹬c巖石生熱率數(shù)據(jù)之間具有的線性關(guān)系來獲得深部地幔熱流和溫度(Roy et al., 1968), 但如此計(jì)算結(jié)果是有缺陷的, 在一定程度上忽略了地殼的各向非均勻性(Vigneresse and Cuney, 1991)。

氣體地球化學(xué)及其相關(guān)的同位素研究正成為了解地質(zhì)環(huán)境過程和揭示地?zé)崃黧w來源的有力工具(王先彬等, 1996)。地?zé)崃黧w中的氣體地球化學(xué)特征可以指示地?zé)崃黧w和氣體的補(bǔ)給來源、預(yù)測(cè)深部熱儲(chǔ)溫度及示蹤地?zé)崃黧w的徑流途經(jīng), 已被廣泛用于探測(cè)地?zé)嵯到y(tǒng)熱流的幔源貢獻(xiàn)(Joseph et al., 2011; Guo,2012)。以 He同位素為主的稀有氣體研究可以反映出深大斷裂帶是地幔脫氣的主要通道; 地幔脫氣強(qiáng)度也反映了斷裂深度、構(gòu)造性質(zhì)和地殼厚度及其深部構(gòu)造狀態(tài)(Torgersen et al., 1992)。地?zé)崃黧w中He的主要來源有兩個(gè): 地殼和地幔。地殼中的He是由巖石圈外層的 U和 Th元素衰變產(chǎn)生的(Day et al.,2015), 地幔中的He元素主要由地幔脫氣產(chǎn)生。地幔氣體中He的同位素組成與地殼氣體截然不同, 后者富含放射性成因的4He(Craig and Lupton, 1976)。海洋玄武巖中觀測(cè)到較高的3He/4He比值, 這被認(rèn)為是地幔深層未脫氣的主要證據(jù)(Lupton and Craig, 1975;Class and Goldstein, 2005)。靠近活動(dòng)斷層和巖漿活動(dòng)地區(qū)的地?zé)崃黧w通常表現(xiàn)出較高的3He/4He比值(Kong et al., 2020), 是由于涌出相對(duì)大量來自地幔的氣體(Hanan and Graham, 1996)。因此He同位素是識(shí)別幔源氣最敏感而獨(dú)特的地球化學(xué)示蹤劑, 可用于判斷地?zé)嵯到y(tǒng)中是否存在地幔脫氣(陶明信等, 2005;Tang et al., 2017; 唐顯春等, 2020, 2023)。諸多學(xué)者利用He等稀有氣體同位素研究對(duì)地?zé)嵯到y(tǒng)內(nèi)揮發(fā)性物質(zhì)起源, 認(rèn)識(shí)了各種溶解性氣體組分的成生條件(Barry et al., 2013; Byrne et al., 2021)。

自20世紀(jì)50年代, 一些學(xué)者開始對(duì)氣體地球化學(xué)性質(zhì)研究, 其普遍認(rèn)為地?zé)釟怏w中有地幔脫氣的成分存在, 且與斷裂構(gòu)造具有相關(guān)性, 斷裂帶一定程度上對(duì)地?zé)崃黧w的活動(dòng)有控制作用, 通過導(dǎo)熱斷裂或巖體接觸帶對(duì)流聚熱(Lee et al., 2016; 康鳳新等, 2023)。Tardani et al.(2016)利用23個(gè)溫泉?dú)怏w樣品結(jié)果分析出4He富含程度與控制火山和地?zé)嵯到y(tǒng)發(fā)生的斷層密切相關(guān), 沿?cái)鄬訕?gòu)造與地殼沉積物,大氣降水的混合比例增加, 且裂谷作用增強(qiáng)時(shí)期大氣中的碳濃度比今天高出三倍多。有些地質(zhì)構(gòu)造較復(fù)雜、熱儲(chǔ)溫度較高的地?zé)峋谐責(zé)崃黧w外, 還存著數(shù)量可觀的氣相物質(zhì)(馬錦龍和陶明信, 2002);因此, 監(jiān)測(cè)地?zé)崽锱欧诺臍怏w組分及同位素示蹤,對(duì)了解地?zé)崴钠鹪础⒀莼透患^程具有指示意義(Zhang et al., 2019), 目前氣體地球化學(xué)特征在揭示地?zé)崽锏某梢驒C(jī)制方面發(fā)揮著重要作用。

魯西北地區(qū)中低溫地?zé)豳Y源豐富, 自 20世紀(jì)90年代開始逐漸得以開發(fā)利用。區(qū)域上開展了大量地?zé)岬刭|(zhì)工作, 但針對(duì)區(qū)內(nèi)地?zé)豳Y源熱源形成機(jī)制方面的研究基本屬于空白。本文通過氣體組分與He、C同位素測(cè)試分析, 查明魯西北地區(qū)地?zé)崃黧w的氣體地球化學(xué)特征, 分析地殼、地幔熱源對(duì)地表熱流的貢獻(xiàn), 定量計(jì)算巖石圈熱結(jié)構(gòu)狀況, 確定研究區(qū)地?zé)崃黧w中的殼幔產(chǎn)熱通量, 進(jìn)而提出了地?zé)嵯到y(tǒng)熱源及其聚集機(jī)制。

1 研究區(qū)地?zé)岬刭|(zhì)概況

研究區(qū)地處山東省西部、北部平原, 北部與渤海灣相鄰, 屬于華北坳陷區(qū)Ⅱ級(jí)構(gòu)造單元, 研究區(qū)大部分屬渤海灣盆地二級(jí)構(gòu)造單元濟(jì)陽坳陷和臨清坳陷(圖1), 區(qū)域內(nèi)大地?zé)崃髦狄姳?與圖2。

圖1 渤海灣盆地位置及二級(jí)構(gòu)造單元分區(qū)(據(jù)邱楠生等, 2017修改)Fig. 1 Location of Bohai Bay Basin and zoning of secondary structural units (modified from QIU et al., 2017)

圖2 山東省大地?zé)崃鞣植紙DFig. 2 Distribution of terrestrial heat flow in Shandong Province

表1 渤海灣盆地主要構(gòu)造單元現(xiàn)今殼、幔熱流配分(邱楠生等, 2019)Table 1 Crust and mantle heat flow distribution of the main tectonic units in Bohai Bay Basin (QIU et al., 2019 )

魯西北地區(qū)與渤海灣大部分地區(qū)一樣, 除缺失奧陶系上統(tǒng)、志留系、泥盆系等, 其余地層發(fā)育較齊全, 老地層均被第四系覆蓋。根據(jù)區(qū)域地質(zhì)資料,區(qū)內(nèi)新生界及其基底地層自老至新分述如下: 太古界泰山群變質(zhì)巖系, 古生界寒武—奧陶系, 上古生界石炭—二疊系, 中生界白堊系、侏羅系, 新生界古近系、新近系和第四系(張善文等, 2003)。受喜馬拉雅運(yùn)動(dòng)與燕山運(yùn)動(dòng)的影響, 區(qū)內(nèi)斷裂構(gòu)造發(fā)育,形成隆起、坳陷內(nèi)的潛凸起、潛凹陷區(qū)。區(qū)內(nèi)新近紀(jì)以來的斷裂格架及活動(dòng)特征, 主要表現(xiàn)為斷塊運(yùn)動(dòng)和對(duì)古近紀(jì)及其前的構(gòu)造繼承性活動(dòng), 區(qū)內(nèi)對(duì)Ⅱ、Ⅲ級(jí)構(gòu)造單元分布具有控制作用的分界斷裂主要有: 聊考斷裂帶、齊廣斷裂帶。聊考斷裂的規(guī)模及活動(dòng)時(shí)間長(zhǎng), 在三疊紀(jì)就已存在, 全長(zhǎng)近300 km,總體走向呈NNE向, 底部斜穿過莫霍面梯度帶, 巖漿活動(dòng)頻繁(于磊等, 2017), 是臨清坳陷區(qū)新近紀(jì)、古近紀(jì)熱儲(chǔ)與魯西南潛隆起區(qū)寒武奧陶紀(jì)熱儲(chǔ)的控?zé)釘嗔选｝R廣斷裂總體近東西走向, 向西與聊考斷裂相接, 南盤上升、北盤下降, 是濟(jì)陽坳陷區(qū)新近紀(jì)、古近紀(jì)熱儲(chǔ)與魯中隆起區(qū)寒武奧陶紀(jì)熱儲(chǔ)的控?zé)釘嗔? 沿?cái)嗔褞в虚g歇性的基性巖漿巖活動(dòng)。自古生代以來, 坳陷和隆起區(qū)受斷裂活動(dòng)影響和控制, 伴隨多期巖漿活動(dòng), 巖漿活動(dòng)較頻繁。

圖3 菏澤潛凸起地?zé)岬刭|(zhì)剖面圖(康鳳新等, 2023)Fig. 3 Heze potential uplift geothermal geological profile (KANG et al., 2023)

地質(zhì)構(gòu)造上, 研究區(qū)是在太古界及古生界基底上發(fā)育起來的中、新生代斷陷盆地, 地?zé)崴饕患诠拧⑿陆o(jì)層狀砂巖熱儲(chǔ)孔隙、裂隙和古生代碳酸鹽巖熱儲(chǔ)巖溶、裂隙內(nèi), 開發(fā)利用程度較高。據(jù)區(qū)內(nèi)已有地?zé)峋臏y(cè)溫資料表明, 地?zé)崴臏囟却蠖嘈∮?100℃, 根據(jù)地?zé)豳Y源溫度分級(jí)標(biāo)準(zhǔn), 屬于溫?zé)崴?熱水型中低溫地?zé)豳Y源。按熱流傳遞方式,區(qū)內(nèi)地?zé)崽镆詫訝顐鲗?dǎo)熱為主, 兼有沿?cái)嗔褞嫌康膸顚?duì)流熱。

2 樣品采集與分析方法

為判定研究區(qū)砂巖熱儲(chǔ)和巖溶熱儲(chǔ)熱源成因,共采集溶解氣體組分分析樣17件, 其中巖溶熱儲(chǔ)分析樣13件, 砂巖熱儲(chǔ)分析樣4件。采樣方法為現(xiàn)場(chǎng)采氣, 采樣點(diǎn)位置分布如圖4。氣體樣品采集方法依據(jù)規(guī)范《地?zé)豳Y源地質(zhì)勘查規(guī)范》(GB/T 11615-2010),利用水中溶解氣體采集專用容器進(jìn)行采取。本次氣體測(cè)試分析項(xiàng)目包括氣體組分與稀有氣體、同位素氣體。氣體樣品易受空氣污染, 采樣后樣品立即送往中國(guó)科學(xué)院蘭州地質(zhì)研究所進(jìn)行測(cè)試分析。

圖4 取樣點(diǎn)位置及幔源熱流占比Fig. 4 Sampling location and the proportion of mantle heat flow

氣體樣品組分采用MAT271微量氣體質(zhì)譜儀進(jìn)行測(cè)定, 儀器分辨率設(shè)為 3000, 檢出下限為0.000 1%, 氣體組分以氣體的體積百分含量單位表示。同位素氣體檢測(cè)儀器為 Noblesse質(zhì)譜儀機(jī)組,檢測(cè)依據(jù)是LDB03-01-2016稀有氣體同位素質(zhì)譜峰高比檢測(cè)方法, 碳同位素分析采用DeltaPlus XL質(zhì)譜計(jì)進(jìn)行測(cè)定, 碳同位素以相對(duì)千分對(duì)差表示, 標(biāo)準(zhǔn)樣品參照國(guó)際標(biāo)準(zhǔn) VPDB。稀有氣體同位素分析采用稀有氣體質(zhì)譜儀測(cè)定, 測(cè)試結(jié)果用3He/4He和4He/20Ne表示。檢測(cè)依據(jù)有《質(zhì)譜分析方法通則》(GB/T6041-2002)、《氣體分析標(biāo)準(zhǔn)混合氣組成的測(cè)定和校驗(yàn)比較法》(GB/T 10628-2008)、《天然氣體的組成分析氣相色譜法》(GB/T 13610-2014)。

水樣氫氧穩(wěn)定同位素可用于分析研究地?zé)崴\(yùn)移路徑及水環(huán)境演化規(guī)律等。共采集18O、2H水樣63件, 其中砂巖熱儲(chǔ)39件、巖溶熱儲(chǔ)24件, 采樣位置見圖4, 部分點(diǎn)與氣體采樣點(diǎn)重合。水樣采集與保存按《地?zé)豳Y源地質(zhì)勘查規(guī)范》GB11615-2010附錄B“地?zé)崃黧w分析樣品的采集與保存方法”、《地下水勘查同位素技術(shù)應(yīng)用規(guī)范》等相關(guān)規(guī)范執(zhí)行, 送樣單位為河北正定水文所測(cè)試中心。

3 結(jié)果

3.1 溶解氣體組分

根據(jù)本次實(shí)測(cè)地?zé)釟怏w的組分分析數(shù)據(jù)(表2),研究區(qū)內(nèi)砂巖熱儲(chǔ)與巖溶熱儲(chǔ)地?zé)釟怏w主要成分均為 N2, 其次是O2, 其余氣體He、Ar、CO2、CH4等占比較低, 均未超過10%。地?zé)釟怏w組分占比具有一致性, 即 N2為氣體主要組分, 其余氣體占比相對(duì)較低, 稀有氣體占比比較穩(wěn)定, 可歸類為高氮地下熱水類型。在中低溫地?zé)嵯到y(tǒng)中, 地?zé)崃黧w揮發(fā)性組分中通常富含 N2, 高水平的含氮量表明地質(zhì)構(gòu)造環(huán)境相對(duì)封閉。地下熱水中的 N2主要來自大氣(陳安定,1998), 主要由于降水帶入的大氣氮性質(zhì)較為穩(wěn)定,很少參與各種化學(xué)反應(yīng), 得以積累在地?zé)崃黧w中。另外, 有機(jī)物的熱解反應(yīng)或地幔的脫氣也可產(chǎn)生N2(馮明揚(yáng)等, 2016)。研究區(qū)地?zé)崃黧w均富含N2, 表明研究區(qū)內(nèi)地?zé)崃黧w在相對(duì)封閉的構(gòu)造環(huán)境中運(yùn)移。

表2 地?zé)崃黧w溶解氣組分含量百分比及同位素組成Table 2 Content percentage of dissolved gases in geothermal fluid

研究區(qū)熱儲(chǔ)地?zé)釟怏w中He、Ar含量比較穩(wěn)定,這與惰性氣體特性有關(guān)。N2與 Ar百分含量之比的變化對(duì) N2來源的判斷具有重要意義, 主要是由于Ar為稀有氣體, 很少受到其他條件影響, 這個(gè)比值受氮?dú)獾挠绊懜? 進(jìn)而可以分析氮?dú)鈦碓?Rahayudin et al., 2020)。Giggenbach(1995)利用地?zé)釟怏w中N2與稀有氣體Ar、He的百分比含量繪制了三角圖, 能夠通過 N2/Ar的比值識(shí)別 N2來源。Fischer et al.(1998)利用實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)計(jì)算出在極低的He濃度下, 大氣、空氣飽和水中N2/Ar比值分別為84、38, 對(duì)判別地?zé)釟怏w中N2來源奠定了基礎(chǔ)。砂巖熱儲(chǔ)與奧陶紀(jì)灰?guī)r熱儲(chǔ)中的氣體組分均以 N2為主, 砂巖熱儲(chǔ)地?zé)釟怏w中 N2/Ar的比值較為穩(wěn)定,介于 70～71, N2主要來源為大氣降水入滲補(bǔ)給, 而寒武奧陶系巖溶熱儲(chǔ)中的 N2/Ar介于 50～86, 差別較大, N2主要來源于淺部地下水與深循環(huán)地下水的混合水。

DZ1位于德州樂陵市, 為巖溶熱儲(chǔ)取樣點(diǎn), CH4含量較高, 占 7.05%, 且 DZ1地?zé)峋跍囟冗_(dá)到82 ℃, 推測(cè)與地?zé)釟怏w和熱量沿深層斷裂構(gòu)造上涌有關(guān)。CO2是改變水溶液化學(xué)成分的重要參數(shù),地?zé)崃黧w中的CO2主要來自變質(zhì)作用、火山活動(dòng)以及深部地幔和巖漿的脫氣, 此外, CO2含量也受導(dǎo)氣裂縫的開合控制(Kong et al., 2020)。根據(jù)表2, 研究區(qū)砂巖熱儲(chǔ)中CO2含量很低, 說明熱儲(chǔ)層的封閉程度較好, 受深源脫氣影響較小。巖溶熱儲(chǔ) CO2含量百分比普遍高于大氣, 表明巖溶熱儲(chǔ)可能受斷層構(gòu)造控制或巖石變質(zhì)作用影響。

研究區(qū)砂巖熱儲(chǔ)地?zé)崴饕獊碓从诖髿饨邓娜霛B補(bǔ)給, 在相對(duì)封閉的地質(zhì)環(huán)境中運(yùn)移。巖溶熱儲(chǔ)地?zé)崴饕獊碓从诖髿饨邓c深循環(huán)地下水的混合水, CH4、CO2等氣體含量受斷層構(gòu)造、水巖作用等因素的影響。

3.2 同位素

利用穩(wěn)定性同位素或放射性同位素的示蹤作用研究水文學(xué)和地質(zhì)學(xué)中的若干基本問題, 有助于各種復(fù)雜的水文地質(zhì)過程研究的定量化和微觀化。惰性氣體易賦存于流體中, 不同源區(qū)同位素比值差別大的特性, 在示蹤地?zé)崃黧w來源中有著重要潛力。近年來, 將稀有氣體地球化學(xué)與同位素特征相結(jié)合, 可以更加準(zhǔn)確的示蹤地?zé)崃黧w來源和運(yùn)移過程(Li et al., 2012)。

3.2.1 氫氧穩(wěn)定同位素

氫氧穩(wěn)定同位素組成結(jié)果如表3與圖5所示,其中 1～39、57～63號(hào)為砂巖熱儲(chǔ)樣品, 40～56號(hào)為巖溶熱儲(chǔ)樣品。區(qū)內(nèi)砂巖熱儲(chǔ)地?zé)崴蛹性隰斘鞅臂晗輩^(qū)德州、聊城等地, 共取樣39個(gè), 取樣儲(chǔ)層為館陶組和東營(yíng)組砂巖, 其δD、δ18O關(guān)系投影點(diǎn)大多落于全國(guó)大氣降水線(δD=8δ18O+10)與當(dāng)?shù)赜晁€(δD=7.5δ18O+5.4)(楊麗芝, 2009)下方, 發(fā)生了明顯的氧正漂移,δD、δ18O 關(guān)系擬合曲線公式為δD=2.88δ18O-44.71, 其與當(dāng)?shù)赜晁€交點(diǎn)的δD 值為-73.39‰, 該值為該區(qū)地?zé)崴a(bǔ)給降水的δD值。砂巖類地下熱水距補(bǔ)給區(qū)較近和較遠(yuǎn)區(qū)的18O漂移特征無明顯差異, 只有在距補(bǔ)給區(qū)較遠(yuǎn)、埋深較大的封閉位置,18O才會(huì)產(chǎn)生明顯的漂移(張保建等,2015)。16、17、31、35等點(diǎn)δ18O 值異常偏高, 蓋層埋深較厚, 地?zé)崴癫剌^大, 且距補(bǔ)給區(qū)較遠(yuǎn),18O出現(xiàn)正漂移。整體上來說,δ18O的分布規(guī)律為沿上游到下游、內(nèi)陸到濱海的方向, 自西南向東北徑流排泄入海的過程中, 即聊城→濟(jì)南→德州→濱州→東營(yíng), 地?zé)崴裆钪饾u增大, 沿δ18O軸呈近水平的漂移。

圖5 魯西北地區(qū)地?zé)崴笑腄、δ18O同位素關(guān)系圖Fig. 5 Relationship diagram of δD and δ18O for geothermal water in northwest Shandong

區(qū)內(nèi)巖溶熱儲(chǔ)地?zé)崴當(dāng)M合方程(δD=2.88δ18O-44.711), 取樣集中在菏澤、濟(jì)南, 取樣儲(chǔ)層為寒武奧陶系灰?guī)r, 共取樣24個(gè)。區(qū)內(nèi)地?zé)崴摩腄 為-55.5‰～-80.65‰,δ18O 為-6.92‰～-10.5‰。取樣點(diǎn)大多分布于地區(qū)降水線附近, 具有現(xiàn)代大氣降水的氫氧穩(wěn)定同位素組成特征, 除54、55之外其余均未顯示出δ18O值正漂移現(xiàn)象, 說明研究區(qū)巖溶地?zé)崴畮r同位素交換影響不明顯, 其補(bǔ)給均直接或間接來源于大氣降水的入滲補(bǔ)給, 經(jīng)深循環(huán)在大地?zé)崃骷訜嶙饔孟滦纬傻摹?4、55兩點(diǎn)位于菏澤市牡丹區(qū)和定陶區(qū), 屬于魯西的地下水集中排泄區(qū), 顯示出明顯的氧漂移現(xiàn)象, 說明地?zé)崴a(chǎn)生了水巖同位素交換, 這主要是由于該區(qū)域距補(bǔ)給區(qū)較遠(yuǎn), 地下水經(jīng)過較長(zhǎng)距離的徑流, 與圍巖發(fā)生水巖相互作用, 導(dǎo)致地?zé)崴?8O值升高。

由于不同地?zé)釁^(qū)地?zé)崴腄、δ18O 值距離雨水線遠(yuǎn)近不同, 即發(fā)生不同程度的18O漂移, 為說明這一現(xiàn)象, 引入“(d=δD-8δ18O)”的 D過量參數(shù) d,作為水巖反應(yīng)中δ18O同位素交換過程的衡量指標(biāo)。d值越小, 地下水徑流速度越慢, 徑流時(shí)間越長(zhǎng), 地質(zhì)環(huán)境越封閉, 地?zé)崴目筛履芰θ?尹觀等,2001)。對(duì)比分析各市地?zé)崴瓺過量參數(shù)d值, 濱州、東營(yíng)地區(qū)地?zé)崴甦值在-19.79～2.2之間, 大多為負(fù)值或接近負(fù)值; 德州、聊城地區(qū)地?zé)崴?d值在-21.54～8.76之間, 多為正值, 這說明魯西北坳陷地?zé)釁^(qū)西南部較中部、東部地區(qū)地?zé)崴嚯x補(bǔ)給源更近, 徑流時(shí)間相對(duì)較短, 更新能力相對(duì)較強(qiáng)。因此推測(cè)魯西北坳陷地?zé)釁^(qū)地?zé)崴畞碓礊槲鞑刻猩郊澳喜眶斨猩絽^(qū)大氣降水補(bǔ)給, 地下水自內(nèi)陸向?yàn)I海徑流。

3.2.2 He來源分析

由于惰性氣體的結(jié)果僅涉及物理過程, 不易受化學(xué)反應(yīng)的影響, 因此可以使用惰性氣體進(jìn)行各種地球化學(xué)現(xiàn)象的分析(Luo et al., 2017)。目前地幔中惰性氣體與地球形成時(shí)原始惰性氣體的成分相同,主要是He、Ne和Ar, 大氣中的惰性氣體被認(rèn)為是由地球脫氣形成的, 來自地殼的惰性氣體主要是由地殼巖石及其放射性同位素衰變所引發(fā)的各種核反應(yīng)產(chǎn)生的。He在地球不同層的同位素組成往往差異很大, 所以應(yīng)用 He同位素可以更為準(zhǔn)確的判別地?zé)崃黧w中氣體的來源, 進(jìn)而可以分析區(qū)域內(nèi)斷裂構(gòu)造的性質(zhì)、深部熱構(gòu)造狀態(tài)及地殼厚度等信息。

通常以R(樣品3He/4He比值)與Ra(大氣3He/4He比值, 即1.384×10-6)之間的關(guān)系來表示He同位素的特征, 分析地殼與地幔對(duì)系統(tǒng)內(nèi)熱量的貢獻(xiàn)情況(Tang et al., 2017)。根據(jù)前人研究結(jié)果, 上地幔來源He的3He/4He比值范圍為(8±1)Ra, 下地幔中3He/4He比值＞30Ra(Hilton et al., 2002), Mamyrin(1984)計(jì)算得出純地殼成因的3He/4He比值為0.01～0.1Ra,這些研究結(jié)果對(duì)巖石圈熱結(jié)構(gòu)的定量研究具有指導(dǎo)作用。地幔中觀測(cè)到的He和Ne比值的變化是由于放射性原因?qū)е? 則He與Ne濃度具有一定的相關(guān)性(Craig and Lupton, 1976; Honda et al., 1993), 大氣中4He/20Ne的比值為0.288(Sano and Williams, 1996),研究區(qū)地?zé)釟怏w的4He/20Ne比值在 0.41～886之間,高于大氣背景值。通過20Ne修正3He/4He比值來反映地?zé)嵯到y(tǒng)中更真實(shí)的熱液活動(dòng)狀態(tài)(Moreira and Allègre, 1998; 天嬌等, 2022), 采用 Craig et al.(1978)提出的校正方法:

式中,Rc表示對(duì)大氣 He污染校正之后的3He/4He比值, 下標(biāo)S和a分別表示樣品和大氣。

令XM為地幔來源He占總He體積濃度的比例,一般根據(jù)殼幔二元混合模型對(duì)其進(jìn)行計(jì)算。假設(shè)大洋中脊玄武巖來源的3He/4He比值為 8Ra, 純地殼來源的3He/4He比值為0.02Ra, 采用公式進(jìn)行計(jì)算:

地?zé)崃黧w中的 He來源為地幔脫氣作用及地殼放射性巖石的衰變, 其中3He幾乎全部源于地幔。地?zé)崃黧w中4He、3He通量分別與殼、幔熱流成正相關(guān)關(guān)系, 所以3He/4He比值與殼幔熱流比值qm/qc之間也成正相關(guān)關(guān)系,3He/4He值可以靈敏地指示大陸地表熱流中地幔組分的相對(duì)含量(O'Nions and Oxburgh, 1988)。2000年, 汪洋(2000)根據(jù) He同位素與殼、幔熱流的相關(guān)關(guān)系, 估算出二者之間存在的相關(guān)性系數(shù), 其計(jì)算公式如下:

式中:qc/qm—大陸地區(qū)的地殼熱流和地幔熱流的比值;R/Ra—樣品3He/4He與大氣3He/4He的比值。

地?zé)釟怏w樣品3He體積濃度差異較大, 砂巖熱儲(chǔ)中3He/4He比值為 0.12～0.28Ra, 校正后的3He/4He比值Rc為0.1～0.28Ra, 樣品的3He/4He比值與校正后比值均高于 0.1Ra, 均含有地幔起源的He。巖溶熱儲(chǔ)中3He/4He比值為0.08～0.76Ra, 校正后的3He/4He比值Rc為 0.06～0.42Ra, 其中,BY9、BY10、BY12、BY15、BY24校正后3He/4He比值介于0.06～0.12Ra,3He含量相對(duì)較低, 表明這些地?zé)峋畾怏w中地殼起源的He組分所占比例較大,即地幔熱流熱貢獻(xiàn)較大。根據(jù)研究區(qū)內(nèi)不同熱儲(chǔ)地?zé)釟怏w組分含量及同位素特征, 顯示 He的來源以地殼來源為主導(dǎo), 同時(shí)含有部分地幔起源 He的加入。

4 熱源機(jī)制

4.1 δ13CCO2分析

CO2釋放通量是提示板塊構(gòu)造活動(dòng)斷裂特征的最好途徑之一, 較高的CO2值表明可能存在大規(guī)模的地幔脫氣過程(Frondini et al., 2009; 徐勝等,2022)。戴金星(1995)認(rèn)為碳穩(wěn)定同位素(δ13CCO2)方法可以有效判斷 CO2成因來源, 經(jīng)過大量的數(shù)據(jù)調(diào)查及統(tǒng)計(jì), 計(jì)算出大氣δ13CCO2= -7‰, 有機(jī)成因δ13CCO2主要在-10‰～-30‰?yún)^(qū)間, 無機(jī)成因δ13CCO2＞-8‰, 主要在-10‰～+3‰, 無機(jī)成因 CO2中, 由深部碳酸鹽巖變質(zhì)脫碳作用生成的δ13CCO2值為 0±3‰, 火山-巖漿成因和地幔脫氣成因的δ13CCO2= -6‰±2‰。此外, 裂谷與大斷層巖漿活動(dòng)、CO2氣藏的形成及附近巖漿活動(dòng)的時(shí)空相關(guān)性有關(guān), 是形成 CO2氣藏的有利構(gòu)造環(huán)境(申寶劍等,2007)。

(1)結(jié)合 He同位素分析結(jié)果, 不同類型地?zé)釟怏w落在兩條混合線之間, 可能有少量地幔來源 CO2的加入。BY10、BY24、LC1三個(gè)點(diǎn)δ13CCO2值在-4.3‰～-9.7‰?yún)^(qū)間, 大于-10‰, 其它δ13CCO2值多在-10.6‰～-28.0‰?yún)^(qū)間, 說明地?zé)崴袣怏w CO2成因來源主要為地殼有機(jī)成因, 幔源熱物質(zhì)含量較少, 這與以上殼源、幔源He來源分析一致。

(2)濟(jì)南北部(BY10、BY24)取樣點(diǎn)氣體中δ13CCO2值分別為-4.3‰、-7.4‰, 接近于火山巖漿成因和幔源成因δ13CCO2= -6‰±2‰, 但由于不同成因的δ13CCO2值會(huì)互相重疊, 比如海相灰?guī)r與有機(jī)沉積物的 C混合也可產(chǎn)生-6.5%的δ13CCO2值(Sano and Marty, 1995), 因而僅利用單一的δ13C組成對(duì)CO2的來源進(jìn)行判別具有一定的困難。利用幔源He和 CO2的逸出具有耦合性的特征(O'Nions and Oxbuge, 1988), 在分析CO2的來源時(shí), 基于δ13CCO2和3He共同分析可以準(zhǔn)確判別C的起源。Sano and Marty(1995)基于CO2/3He和δ13C提出地幔起源, 殼源碳酸鹽變質(zhì)成因和殼源有機(jī)成因三元混合模型,圖6所示為三個(gè)端元和基于各端元CO2/3He比值作的混合線, 地幔、地殼碳酸鹽變質(zhì)成因和有機(jī)成因三個(gè)端元的δ13CCO2值分別為-6.5‰、0、-25‰,CO2/3He 比值分別取 2×109、2×1010、2×1011。所以從圖6可以看出, BY10的C多來源于殼源碳酸鹽變質(zhì)作用而非上地幔。BY24距齊廣斷裂較近, 但根據(jù)于磊等(2017)重磁資料分析, 齊廣斷裂在濟(jì)陽區(qū)并未切割至上地幔, 獲得幔源 CO2通量有限, 主要為殼源碳酸鹽變質(zhì)成因。聊城(LC1)取樣點(diǎn)氣體中δ13CCO2值為-9.7‰, 接近-10‰, 結(jié)合 He同位素結(jié)果, 分析認(rèn)為 CO2來源有幔源成因, 其西側(cè)的聊考深大斷裂起到了溝通幔源 CO2作用, 證明了具有來自上地幔的熱物質(zhì)。

圖6 地?zé)釟怏wδ13CCO2-Rc/Ra關(guān)系圖Fig. 6 Relationship of δ13CCO2-Rc/Ra in the geothermal gas

(3)東營(yíng)(DY1)、河口(HK1)取樣點(diǎn)氣體中δ13CCO2值在-26‰ ～ -28.0‰?yún)^(qū)間, 位于混合線下方, 并靠近混合線, 地殼有機(jī)成因明顯, 勝利油田為該區(qū)地?zé)釟怏w地殼有機(jī)成因提供了充足依據(jù)。

4.2 δ13CCH4分析

地?zé)嵯到y(tǒng)中CH4的來源多種多樣, 如生物成因CH4主要由細(xì)菌和微生物還原及有機(jī)質(zhì)厭氧再礦化作用產(chǎn)生, 它們不斷分解較大的分子, 最終產(chǎn)生CH4(Garcia, 1990)。深源碳酸鹽巖的減少也會(huì)導(dǎo)致CH4的產(chǎn)生, 在一定深度的淡水和低硫酸鹽環(huán)境中,一旦建立了厭氧條件, CH4生產(chǎn)將不受限制, 此時(shí)碳酸鹽還原是主要的產(chǎn)CH4途徑(Whiticar, 1999)。在一定深度的地?zé)嵯到y(tǒng)中, 溫度也是CH4形成的主要原因。地?zé)崴疁囟雀? 大分子碳水化合物分解生成 CH4, 較為典型的就是沉積盆地中的天然氣(Welhan, 1988; Jenden et al., 1988)。在沒有細(xì)菌的情況下, 具有強(qiáng)還原條件和無機(jī)催化劑(如 Fe)時(shí), 非生物和地幔產(chǎn)生的 CH4也相當(dāng)可觀(Poreda et al.,1986; Clark and Fritz, 1997)。其中, 生物成因和熱成因是沉積盆地地?zé)嵯到y(tǒng)中 CH4形成的主要原因(Cinti et al., 2014)。熱成因CH4通常比生物成因CH4更富13C, 其δ13CCH4值范圍為-50‰ ～ -30‰, 而生物成因的δ13CCH4值范圍更廣, 為-100‰ ～ -50‰(Kawagucci et al., 2013)。

碳同位素特征是區(qū)分CH4和CO2成因的有效工具(Pang et al., 2018)。雖然CH4～CO2共存體系中可能存在碳同位素分餾作用, 但在特定地質(zhì)環(huán)境下,碳同位素分餾作用基本穩(wěn)定, 可以根據(jù)δ13CCH4與δ13CCO2的相關(guān)性, 指示 CH4的成因類型(Horita,2001)。根據(jù)本次采集的氣體樣品的δ13CCH4分析結(jié)果, 它們之間的關(guān)系如圖7所示。

圖7 地?zé)釟怏wδ13CCH4與δ13CCO2關(guān)系圖Fig. 7 Relationship of δ13CCH4-δ13CCO2 in the geothermal gas

由圖7可以看出, 研究區(qū)中砂巖熱儲(chǔ) HK1、DY1、DZ2地?zé)釟怏w中的δ13CCH4值均較低, 為生物成因, 屬于醋酸發(fā)酵產(chǎn)生的 CH4。其生成的反應(yīng)過程為: CH3COOH→CH4+CO2(Whiticar, 1999)。巖溶熱儲(chǔ)DZ1中的δ13CCH4值較高, 屬于熱成因CH4, 這是由于溫度升高導(dǎo)致優(yōu)質(zhì)碳水化合物分解而形成CH4, 這也與該井內(nèi)地?zé)崃黧w的溫度較高(82℃)是一致的。

4.3 He同位素分析

利用R/Ra-4He/20Ne關(guān)系圖可以判斷氣體的來源及流體循環(huán)深度。根據(jù)本次取樣分析試驗(yàn)數(shù)據(jù), 各地?zé)釟怏w樣品4He/20Ne-R/Ra關(guān)系如圖8所示。

圖8 地?zé)釟鈽悠?He/20Ne-R/Ra的關(guān)系圖Fig. 8 Relationship of 4He/20Ne-R/Ra in the geothermal gas

研究區(qū)地?zé)崃黧w中地幔起源He占總He的比例均不超過 10%上地幔線, 表明 He均以地殼來源為主導(dǎo), 同時(shí)含有少量地幔起源He的加入。

4.3.1 砂巖熱儲(chǔ)He同位素分析

砂巖熱儲(chǔ)地?zé)釟怏w He同位素所占比重基本相同。地幔起源He占總He組分的1.78%～3.23%, 均分布在1%上地幔線與5%上地幔線之間, 地幔熱流占比42.43% ～ 45.61%(表3), 較為穩(wěn)定。He的來源為: 一是地殼中U和Th放射性衰變產(chǎn)生4He的積累效應(yīng); 二是地質(zhì)歷史時(shí)期深部幔源物質(zhì)的上涌提供了3He富集的來源。地區(qū)內(nèi)砂巖熱儲(chǔ)儲(chǔ)層均為館陶組, 受斷裂切割影響較小, 地殼內(nèi)放射性元素的衰變?yōu)樯皫r熱儲(chǔ)地?zé)崃黧w內(nèi) He的主要來源, 幔源He占比較小且穩(wěn)定。

4.3.2 巖溶熱儲(chǔ)He同位素分析

巖溶熱儲(chǔ)He分布區(qū)間較廣, 處于100%上地殼線與 10%上地幔線之間, 受地質(zhì)構(gòu)造條件影響較為明顯。

(1)穿殼深大斷裂附近顯示出較高的地幔熱流值。DZ1、LC1、SY1-5等取樣點(diǎn)位于聊考斷裂附近,地幔起源He占總He組分達(dá)2.35% ～ 4.46%, 分布在 5%上地幔線附近, 反映該斷裂帶與地幔相連通,深度達(dá)到上地幔, 封閉程度相對(duì)較高。地幔熱流占比達(dá)48.77% ～ 52.75%。3He主要沿深大斷裂構(gòu)造上涌, 聊考深大斷裂為氣體從深部向上擴(kuò)散運(yùn)移提供了通道;4He的主要來源是太古代變質(zhì)花崗巖基底中U和Th放射性元素的衰變。聊考深大穿殼斷裂溝通了地殼深部甚至上地幔和淺部地?zé)崃黧w聯(lián)系,田橋和汶泗等斷裂促進(jìn)了地下水流深循環(huán); SY2、SY5分別位于聊考斷裂的次級(jí)斷裂鳧山斷裂和常樂集斷裂、單縣斷裂附近, 斷裂活動(dòng)較為頻繁, 聊考斷裂溝通的深部熱流能夠沿這些次級(jí)斷裂向淺部傳遞, 深循環(huán)地下水獲取深部熱流后, 沿高滲透性斷裂破碎帶向淺部運(yùn)移聚集, 水熱對(duì)流能力明顯升高,熱量沿深大斷裂上涌, 遇巨厚、熱導(dǎo)率低的古近紀(jì)、新近紀(jì)、第四紀(jì)等砂巖、泥巖地層, 熱量向上傳遞受阻, 聚集于熱儲(chǔ)頂部, 熱流密度明顯增強(qiáng)。大地?zé)崃鱾鲗?dǎo)和水熱對(duì)流相疊加形成淺部帶狀高地溫梯度異常區(qū)。

(2)位于濟(jì)南巖體與齊廣斷裂中間的穩(wěn)定地塊地幔熱流占比相對(duì)較小。BY9、BY10、BY12、BY15、BY24樣品處于濟(jì)南巖體以北、齊廣斷裂以南, 地幔起源 He占比較少, 均分布在 1%上地幔線附近, 多小于1%, 幔源熱流占比僅38.87% ～ 40.97%。該區(qū)域地?zé)崃黧w主要來自南部魯中山區(qū)深循環(huán)徑流補(bǔ)給,地塊相對(duì)穩(wěn)定, 地幔所提供的熱流量較小; 距濟(jì)南巖體也有一定距離, 中生代巖漿巖的侵入并未對(duì)其產(chǎn)生較大的影響。所以, 在齊廣斷裂與巖體接觸帶之間較為穩(wěn)定的地塊上, 地幔起源 He沒有深部通道向上擴(kuò)散, 地幔熱流較小。

(3)濟(jì)南巖體附近顯示出較高的He濃度和地幔熱流占比。濟(jì)南輝長(zhǎng)巖體位于華北克拉通的東部,從華北克拉通東部早白堊世侵入巖構(gòu)成可以看出,濟(jì)南巖體構(gòu)成了該期幔源巖漿的代表(楊承海等,2005),3He沿濟(jì)南巖體與圍巖的接觸帶上涌進(jìn)入儲(chǔ)層。由圖8可見, BY8取樣點(diǎn)距5%上地幔線較近, 達(dá)3.4%, 地?zé)崃黧w循環(huán)深度到達(dá)上地幔。地幔熱流占比達(dá) 46.91%, 高出周圍取樣點(diǎn)地幔熱流占比7.21%～8.04%。

He同位素除了可以判識(shí)氣體源區(qū)外, 根據(jù) He同位素與殼、幔熱流的相關(guān)關(guān)系, 可計(jì)算出殼幔熱流, 進(jìn)而根據(jù)公式計(jì)算巖石平均生熱率(邱楠生等,2019)。

q—大地?zé)崃髦? mW/m2;D—地殼放射性元素集中層的厚度, km;A—巖石放射性生熱率, μW/m2。

放射性熱產(chǎn)生元素一般聚集在上、中地殼, 華北地區(qū)上、中地殼厚度為 25 km,D值一般取其60%～80%, 本文按60%計(jì)算,D取值15km(遲清華和鄢明才, 1998)。

根據(jù)表4可以看出, 地?zé)釟怏w樣品中地幔起源He占總He的0.53%～4.83%, 因此He的來源均以地殼來源為主導(dǎo), 含有少量地幔 He的加入。經(jīng)計(jì)算,研究區(qū)砂巖熱儲(chǔ)與巖溶熱儲(chǔ)殼幔熱流比例(qc/qm)為0.9～1.57, 地幔熱流為 23.32～39.02 mW/m2, 地殼熱流為 29.64～40.98 mW/m2, 地殼巖石生熱率 1.98～2.73 μW/m2, 幔源熱流qm占大地?zé)崃鱭的比例為38.87%～52.71%。聊考斷裂及濟(jì)南巖體與灰?guī)r接觸帶附近SY2、SY5、LC1和BY8巖溶熱儲(chǔ)層地幔熱流占比較大, 達(dá)46.91% ～ 52.75%, 指示其熱流除了來自均勻的大地傳導(dǎo)熱外, 更多的熱流來自沿深大斷裂上涌的對(duì)流熱, 熱源形成機(jī)制如圖9所示。齊廣斷裂與濟(jì)南侵入巖體之間的穩(wěn)定地塊地幔熱流相對(duì)較小, 僅為 40%左右, 指示其主要熱源是大地?zé)崃鱾鲗?dǎo)熱。根據(jù)邱楠生等(2019)的成果, 渤海灣盆地?zé)峤Y(jié)構(gòu)以幔源熱源為主, 具有“冷殼熱幔”的特征。而研究區(qū)來自深部的熱擾動(dòng)不強(qiáng)烈, 地幔熱流占比為 38.87%～52.75%, 這種差異可能與采樣點(diǎn)的位置和深部構(gòu)造的穩(wěn)定性有關(guān)(Pang et al., 2018); 魯西北地區(qū)莫霍面整體下沉(于磊等, 2017), 受巖石基底波動(dòng)和熱巖石圈厚度的影響, 來自深部的熱物質(zhì)有限。

表4 地殼、地幔熱流值和巖石平均產(chǎn)熱率計(jì)算Table 4 Calculation of crust and mantle heat flow and average heat production rate of rock

圖9 熱源機(jī)制概念模型Fig. 9 Conceptual model of heat source mechanism

5 結(jié)論

(1)地?zé)崴芙鈿鈿怏w組分與氫氧穩(wěn)定同位素特征指示魯西北坳陷區(qū)地下熱水主要來源于大氣降水入滲, 在相對(duì)封閉的地質(zhì)環(huán)境中深循環(huán), 通過深循環(huán)加熱形成的。砂巖熱儲(chǔ)顯示出明顯的氧漂移現(xiàn)象, 指示地?zé)崴谶\(yùn)移過程中產(chǎn)生了水巖同位素交換; 巖溶熱儲(chǔ)地?zé)崴达@示出δ18O值正漂移現(xiàn)象,指示巖溶地?zé)崴畮r同位素交換影響不明顯, 其補(bǔ)給均直接或間接來源于大氣降水的入滲補(bǔ)給。

(2)地殼內(nèi)放射性元素衰變?yōu)樯皫r熱儲(chǔ)地?zé)崃黧wHe的主要來源, 幔源He占比較小且穩(wěn)定, 幔源熱源占比 42.43%～45.61%, 主要熱源為大地傳導(dǎo)熱流, 指示砂巖熱儲(chǔ)受深大斷裂溝通的幔源熱流影響微弱。

(3)巖溶熱儲(chǔ) He的來源以殼源為主導(dǎo), 同時(shí)含有部分地幔起源 He的加入, 主要來自于沿深大穿殼斷裂及巖體與圍巖接觸帶的上涌, CO2也顯示有地幔來源熱物質(zhì); 處于聊考深大斷裂附近的地?zé)崃黧w地幔熱流占比較高, 達(dá) 48.77%～52.75%, 顯示聊考斷裂與地幔相連通且其切割深度達(dá)到上地幔, 指示沿深大穿殼斷裂及巖體與圍巖接觸帶上涌的深部對(duì)流熱流明顯增多, 熱源機(jī)制概括為大地?zé)崃鱾鲗?dǎo)聚熱、沿深大斷裂及侵入巖與圍巖接觸帶對(duì)流聚熱。處于穩(wěn)定地塊區(qū)域地幔熱流占比僅38.87%～40.97%,熱源主要為大地?zé)崃鱾鲗?dǎo)聚熱。

Acknowledgements:

This study was supported by National Natural Science Foundation of China (Nos. U1906209 and 42072331).