云式凈化技術在放射性氣溶膠凈化中的應用展望

張吉慶，賈瑛，呂曉猛

(中國人民解放軍火箭軍工程大學，陜西 西安 710025)

放射性氣溶膠是指懸浮在氣體介質中含有放射性核素或被放射性核素污染的固體或液體顆粒所組成的膠體分散體系[1]，其粒徑主要分布在0.01～100 μm之間。由于其同時具備氣溶膠和放射性物質的特性，所以放射性氣溶膠的危害不容忽視。核設施內的放射性氣溶膠易被人員吸入造成內照射，給器官帶來不可逆轉的傷害；放射性氣溶膠若不經處理直接排放到大氣中，在環境中會形成放射性污染。

天然放射性氣溶膠主要來源于大氣中附著在粉塵上的氡、釷子體；人工放射性氣溶膠來源于軍事核設施的運行、鈾礦開采、核設施退役等人類利用核能的活動[2]。核能作為人類最具希望的未來能源之一，核領域得到快速發展，而放射性氣溶膠作為核領域最重要的危害因素之一，受到了行業內外的廣泛關注，高效凈化空氣中放射性氣溶膠的技術自然成為該領域的研究重點。放射性氣溶膠是放射性核素吸附在空氣中氣溶膠顆粒的表面形成的[3]，所以針對目前放射性氣溶膠凈化領域的研究，主要是以普通氣溶膠凈化的理論為基礎。目前各種凈化技術均能對粒徑在2.5 μm以上的氣溶膠有較好的處理效果，但普遍對粒徑在2.5 μm以下的細顆粒物難以有效去除，因而細顆粒物的脫除對于放射性氣溶膠的凈化效果具有決定作用。

云式凈化技術自提出以來，發展迅速，制成的云式除塵系統經過實驗室模擬測試以及實際應用，對細顆粒物PM1、PM2.5、PM10均有良好的顆粒物去除能力，在工業廢氣的細顆粒物凈化中已經得到了廣泛的應用，但由于核領域的特殊性，技術相對封閉，雖然放射性氣溶膠的凈化與工業上細顆粒物的凈化在工藝上存在較大差距，但是兩者在原理上有很多共同基礎。本文擬通過對云式凈化技術的原理進行分析，結合應用現狀，提出在放射性氣溶膠凈化領域應用的前景及可行性，進而促進我國軍民融合的快速發展及核領域的健康發展。

1 原理研究

云式凈化技術(CAP)，由王博等[4]提出，基于云式除塵器，利用團聚增長技術，實現對細顆粒物的高效去除。該技術模擬自然降雨過程，通過超聲霧化器構建相對濕度過飽和的環境，引風機在系統內形成擾動的流場，在霧化器內細顆粒物與飽和水汽充分接觸，以空氣中的細顆粒物為凝結核，團聚增長，使細顆粒物的粒徑不斷增大，然后通過改進的旋風分離器實現對細顆粒物的高效收集[5]，見圖1。

圖1 云式凈化技術原理圖Fig.1 The principle diagram of Cloud-Air-Purifying technology

1.1 空氣動力學原理

水力旋流器分離回收率與粒徑的關系，最初是由Finch和Matwijenko發現，將其命名為“魚鉤”現象，而后圍繞解釋“魚鉤”現象的研究絡繹不絕。見圖2，在粒徑100 μm附近，分離效率接近100%；在凹點后，分離效率隨著粒徑的增大而增大；在凹點和臨界點之間，隨著粒徑的增大，分離效率逐漸降低，并達到最小值，形狀類似“魚鉤”[6-7]。

圖2 Majumder的效率曲線Fig.2 The shape of the effciency curve according to Majumder

Wang[8]通過構建模型、仿真計算，得到歸一化的徑向平均力與粒徑的關系，見圖3。隨著顆粒物粒徑的不斷減小，顆粒物所受壓力梯度力與離心力基本保持不變，在徑向能使顆粒物基本保持平衡，而流體曳力的增長幅度巨大，此時流體曳力作為主導，影響顆粒物的運動，因為其方向與顆粒物與流體的相對運動等多種因素有關，有一定的隨機性，造成細顆粒的運動軌跡變換多樣，形成“鉤”部。

圖3 歸一化徑向平均力仿真結果與粒徑的關系Fig.3 Simulated results of normalized average forces in the radial direction as a function of particle size

由此可見，造成細顆粒物收集效率低下的根本原因是不可控的流體曳力，所以增大細顆粒物的粒徑，使不可控的流體曳力不再是主導的作用力，就可以大幅提升細顆粒物的收集效率，達到凈化的目的。這也是空氣凈化領域對于細顆粒物凈化的一般思路。

1.2 團聚增長技術

團聚增長技術，是指通過物理或化學方法，使細顆粒物間相互碰撞并結合，形成更大粒徑顆粒的技術。該技術是凈化細顆粒物預處理的主要方法，包括濕法團聚、磁團聚、聲團聚、電團聚、熱團聚等，國內外已經有了比較系統的研究，結合工業實際與應用的復雜程度，濕法除塵方式具有設備構造簡單、凈化效率高的優點而得到廣泛的應用[9-10]，其中超聲霧化除塵的方式對細顆粒物的凈化作用效果顯著。

研究表明，霧化液滴與細顆粒物粒徑相近時，細顆粒物更容易被捕捉，當霧滴與細顆粒物的粒徑之比介于1.25～5之間的捕集效果最佳[11]。傳統的濕式除塵采用機械噴霧的方式將水分散成細小的液滴，通過液滴與粉塵之間的碰撞實現團聚，達到除塵目的。此方法對一般顆粒物的去除效果較好，但針對細顆粒物的效果較差，原因是因為機械噴霧的方式產生的水霧粒徑在200～600 μm，與細顆粒物的粒徑比相差過大。Kirpalani[12]研究了超聲波霧化在功率2.47 MHz、溫度在283 K和297 K下，水的粒徑分布在4～10 μm的粒徑范圍內，見圖4，超聲霧化方法得到的液滴粒徑遠小于流體動力學方法產生的。云式凈化技術應用超聲波霧化的方式，得到的霧滴粒徑與細顆粒物的粒徑相近，更易于團聚增大。其中細顆粒物與霧化液滴團聚增長的技術原理主要包括“云”物理學原理、斯蒂芬流的輸送原理、湍流團聚原理等。

圖4 超聲波霧化下液滴粒徑分布Fig.4 Particle size distribution of droplets under ultrasonic atomization

1.2.1 “云”物理學原理 自然成云降雨一般分為三個過程，即云凝結核的活化、凝結增長和降落[13]。云式除塵技術對細小顆粒凈化效果優異的重要原因就是利用了自然成云降雨的“云”物理學原理[14]。

對于半徑為r的小胚胎，其在等溫等壓的條件下形成吉布斯自由能的變化公式：

(1)

其中，M為水的摩爾質量，ρ為密度，R為氣體常數，e為水汽壓，es，l為T溫度下的飽和水汽壓，σg，l為水汽和液態水之間的表面自由能。

圖5 g個分子組成的液滴形成時所需的自由能ΔG Fig.5 The Gibbs free energy required for a droplet of g molecules

隨g的增多，ΔG增大，當達到臨界值g*時系統的自由能最大，對于胚胎來說是一種水汽平衡的不穩定狀態。對于gg*，水滴將自發地因水汽凝結而增長，降低自由能。此時r*是含有g*個分子的核的半徑，稱為臨界胚胎半徑。

臨界胚胎半徑為：

(2)

實現團聚增長的機理可以概述為：在相對濕度過飽和的環境，飽和水汽在細顆粒物表面異質凝結核化，完成新相態的轉換，產生初始胚胎，實現凝結核的活化，對于胚胎半徑大于臨界胚胎半徑的新胚胎，將自發因水汽凝結而增大，實現凝結核的凝結增長[15]。

1.2.2 斯蒂芬流的輸送原理 斯蒂芬流(Stefan flow)是Stefan在研究水面蒸發時發現，粒子和流體的界面處存在的一種傳輸現象，即界面處的物質流與流體的擴散[16]。

在云式凈化技術的霧化區內，霧滴的迅速蒸發，在相分界面處形成一定的濃度梯度，并在法向上產生向外擴散的斯蒂芬流。同理當霧滴在某一云凝結核上凝結時，會造成核周圍霧滴濃度的下降，形成四周向凝結核的斯蒂芬流。因此，懸浮的細顆粒物必然會在斯蒂芬流的輸送下不斷運動，相互接觸、凝并，團聚增長。

1.2.3 湍流團聚原理 湍流團聚是指細顆粒物在湍流的流場中發生成核、凝聚的現象。湍流流動是一種非常不規則的流體流動現象，不規則性體現在速度、壓力等物理量上，正因為無序的特點，湍流的存在造成整個流場的不穩定性，增加了細顆粒物團聚碰撞的幾率[17]。

因為湍流的復雜性，目前的研究主要以數值模擬和理論相結合的方式進行。隨著云物理學的發展，更多學者指出湍流可能直接影響云滴的團聚增大。Elperin[18]的研究表明，大氣中的湍流，大大加速了水蒸氣作為云凝結核(CCN)成云降雨的過程。Wang[19]通過數學模型對細顆粒物的動態分析中得出，湍流的存在使云滴更容易碰撞、凝并。張儷安[20]的模擬實驗得出細顆粒物在流場的作用下碰撞后受范德華力發生湍流團聚，粒徑逐漸向大顆粒偏移；入口速度越大，細顆粒物在流場中的湍流團聚速率越大。Friedlander的研究顯示在湍流的射流中細顆粒物有明顯的成核和團聚現象，而且團聚后的細顆粒物會進一步增長[21]。所以在云式凈化技術中湍流團聚對細顆粒物的團聚增長作用顯著。

2 應用研究

云式凈化技術已經從實驗室走向實際應用階段，“云”物理學原理在放射性氣溶膠凈化領域也邁出了試探性的步伐，并取得了一定的效果。

2.1 云式凈化技術在工業除塵中的應用

云式凈化系統對細顆粒物PM1、PM2.5、PM10的凈化效率分別為97.02%，99.45%，99.64%，表現出較好的顆粒物去除能力。某電廠改用云式凈化技術除塵，對不同濃度粉塵顆粒的收集效率均達到99.60%以上[22]，效果見表1。在應用云式凈化技術脫除分子篩尾氣細顆粒物的工業實驗中，一定范圍內經云式凈化技術的處理，出口處粉塵濃度可以穩定控制在大氣顆粒物排放限值20 mg/m3以內。工業上的成功應用，證明了其在除塵方面的能力。

表1 云式凈化效果Table 1 Efficiency of CAP system in engineering

2.2 放射性氣溶膠霧化捕集固定的實驗探究

中國輻射防護研究院針對核設施退役的現實需求，開展關于放射性氣溶膠霧化固定技術的實驗研究。武明亮[23]在模擬氣溶膠的霧化捕集與固定實驗中，利用碳酸鈣粉模擬放射性氣溶膠，通過超聲波霧化技術將固定劑霧化，實現對模擬放射性氣溶膠的捕集與固定，結果顯示固定劑通入量在0.01 g/m3以上時，捕集率達99%。在放射性氣溶膠的霧化捕集與固定實驗中，初始污染水平為183 Bq/m3的241Am氣溶膠經霧化捕集固定后可降至1.51 Bq/m3，捕集率達到99.2%，效果良好。固定14 d后擾動，再懸浮率僅為6.5%，放射性氣溶膠的捕集與固定效果明顯，實驗結果見表2。

表2 放射性氣溶膠霧化捕集固定實驗結果Table 2 Experiment results of capturing and encapsulating the radioactive aerosol

3 結論

(1)從原理上來看，云式凈化技術對細顆粒物有很好的凈化效果，可以用于捕集放射性核素附著的細顆粒物，凈化核設施內的放射性氣溶膠。

(2)“云”物理學原理是提高細顆粒物處理效率的重要依據，霧化固定劑的方式對放射性氣溶膠有很好的壓制效果，所以在云式凈化技術的霧化器內構建以固定劑霧滴為主的過飽和環境，將能夠有效提高放射性氣溶膠的壓制效果。

(3)綜上，從原理和應用效果上看，云式凈化技術耦合高效固定劑處理核設施內的放射性氣溶膠具有可行性。

4 應用展望

在核事業的向前發展中，放射性氣溶膠的凈化處理是其重要的組成部分，美國等西方發達國家較早開始研究放射性氣溶膠污染處理的新技術，其中霧化固定技術已在美國的核設施中得到成功應用。我國在放射性氣溶膠污染處理技術上的研究相對落后，未見相關報道。

2015年習近平總書記明確提出“把軍民融合發展上升為國家戰略”?！懊駞④姟钡姆绞綖閲揽萍嫉陌l展提供強大后勁，極大促進了軍工產業升級。放射性氣溶膠的凈化處理效果直接影響國家核事業的安全發展，傳統技術的局限性日趨明顯，難以滿足實際需要，亟待引進新技術。云式凈化技術即是一種在民用行業成功應用、效果明顯，尚未在涉核領域應用的成熟技術，隨著軍民融合的深入發展，云式凈化技術耦合高效固定劑凈化核設施內放射性氣溶膠，在保證人員健康、應急處置的應用中將大有可為。