下揚子皖南地區下寒武統大陳嶺組頁巖特征及其沉積環境

汪凱明

(中國石化華東油氣分公司勘探開發研究院， 南京 210019)

中國南方地區下寒武統頁巖具有分布面積廣、沉積厚度大、有機碳含量(total organic carbon，TOC)高等有利條件，蘊藏著豐富的頁巖氣資源潛力，是頁巖氣潛在的有利勘探層系之一。近年來，中國學者關于下揚子皖南下寒武統頁巖的巖石相與沉積特征、地球化學特征，沉積環境，以及頁巖氣成藏條件、富集主控因素、勘探前景等方面開展了相關研究[1-6]，研究認識主要體現在頁巖沉積環境和頁巖氣富集保存兩個方面：①盧炳雄等[1]研究認為盆地相的深水還原環境是形成頁巖氣藏的最佳相帶；姚紅生等[2]研究認為皖南地區荷塘組黑色硅質頁巖為生物成因，形成于氣候溫暖潮濕，咸水-高鹽、貧氧-厭氧為主的水體環境，有利于有機質的形成與保存；皖南地區下寒武統頁巖具備頁巖氣成藏的基本條件。②黃正清等[3]研究認為保存條件是影響荷塘組頁巖含氣量的主因，尋找弱改造、低演化程度區是下揚子地區下寒武統頁巖氣勘探的關鍵；汪凱明[4]研究認為下寒武統頁巖氣成藏地質要素的研究需要更加突出全方位整體評價。尋找“晚生晚抬型”埋藏史、最佳的生儲耦合窗口和構造穩定區是下寒武統頁巖氣勘探的主要方向；鄭紅軍等[5]根據下揚子頁巖氣地質調查新進展，認為頁巖氣構造保存條件的實質是地應力與地層壓力的耦合關系問題,據此制定針對性的調查勘探思路，指導有利目標優選和鉆探部署。前人的研究成果對下揚子下寒武統頁巖氣形成條件、目標評價及勘探部署等具有一定的指導性。然而，以上研究的層位主要集中在下寒武統荷塘組，從目前公開發表的文獻來看，僅樊佳莉[6]開展了大陳嶺組巖相與沉積環境研究，認為大陳嶺組發育紋層狀硅巖、含海綿骨針硅質頁巖、灰質泥巖和紋層狀灰巖四種巖石相，形成于較遠離碳酸鹽巖臺地的深水下斜坡相-盆地沉積環境。總體而言，由于大陳嶺組勘探程度極低，基礎資料匱乏等原因，關于大陳嶺組頁巖基本地質特征及其沉積環境的研究程度低，缺乏系統性，一定程度上限制了該層系的整體認識和勘探進展。

在下揚子皖南地區下寒武統頁巖氣勘探過程中，鉆井發現大陳嶺組發育大套厚層富有機質暗色頁巖，為進一步深化大陳嶺組頁巖的基本地質特征及其沉積環境研究，以WY1井鉆井巖心資料、測井資料為基礎，利用全巖X射線衍射、氬離子拋光掃描電鏡、有機地球化學、元素地球化學等測試手段，重點對大陳嶺組頁巖層段的礦物組成特征、有機地球化學特征、孔隙特征等地質特征開展研究，討論頁巖的沉積環境，以期為區域上大陳嶺組頁巖的深入評價以及沉積相的研究豐富基礎地質資料。

1 研究區概況

下揚子地區位于揚子板塊東段，北界為連云港—黃梅斷裂、秦嶺—膠南蘇魯構造帶，南界為江山—紹興斷裂與華南板塊毗鄰，東鄰環太平洋構造帶，西接特提斯構造域[7]，面積約22.5×104km2，是中國南方海相中-古生界發育最全、保存也較為完整的地區之一。下揚子地區大致經歷了5個構造演化階段[8-10]：①太古宙古陸核形成期，形成了酷似上地殼最底部的深變質巖系；②元古宙揚子板塊和南方古陸形成期，揚子板塊在此期間形成；③早古生代-中三疊世海相克拉通盆地沉積期，此時期揚子板塊較為穩定，加里東運動影響小，沉積厚度大，部分地區沉積厚度可達上萬米；④中生代印支-燕山運動期，形成晚三疊世-侏羅紀的陸相碎屑巖沉積建造；⑤新生代喜馬拉雅構造期。隨著亞歐大陸與印度次大陸的碰撞及西太平洋島弧邊緣海的出現，在拉張為主、擠壓為輔的交替改造作用下，造成大型坳陷與斷-坳復合型盆地疊加，形成了現今構造的基本面貌。根據沉積建造和構造特征上的差異，下揚子地區劃分為蘇北斜坡，南京坳陷，江南隆起和錢塘坳陷四個構造單元(圖1)，研究區位于江南隆起與南京坳陷的結合部位。

圖1 下揚子皖南地區構造劃分圖Fig.1 Tectonic unit division of in the southern Anhui of Lower Yangtze

下揚子地區地層系統較為復雜，前人根據巖性組合、生物群面貌及所處地質構造單元等特征，將下揚子地區寒武系分為下揚子地層和江南地層2個地層分區[11]，研究區屬江南地層分區，自下而上分為下寒武統荷塘組和大陳嶺組、中寒武統楊柳崗組、上寒武統華嚴寺組和西陽山組。WY1井自上而下鉆遇了奧陶系、寒武系和震旦系，下寒武統鉆穿大陳嶺組和荷塘組，揭示大陳嶺組厚度為199 m(圖2)，根據巖性、電性特征劃分為上下兩段，下段厚134 m，為深灰色泥質石灰巖與深灰色頁巖互層，頁巖段伽馬值相對較高，一般在140～200 API，超低電阻特征十分明顯，普遍小于1 Ω·m，上段主要為深灰色-灰黑色頁巖，夾少量深灰色云質泥巖、泥質灰巖，厚65 m，產少量放射蟲，測井上表現為中-高伽馬特征，分布在62～230 API，平均為142 API。

圖2 WY1井大陳嶺組綜合柱狀圖Fig.2 Comprehensive stratigraphic column of Dachenling Formation in Well WY1

2 頁巖特征

本次研究所用的頁巖樣品均取自WY1井巖心，實驗測試項目主要包括全巖X射線衍射分析、主量和微量元素、TOC含量、等效鏡質體反射率(Ro,eqv)測試、氬離子拋光掃描電鏡觀察等(圖2)。全巖X射線衍射、主量和微量元素、TOC含量、等效鏡質體反射率(Ro,eqv)由Weatherford Laboratories完成，氬離子拋光掃描電鏡觀察采用ZEISS SIGMA場發射掃描電子顯微鏡，在中國石油化工股份有限公司華東油氣分公司實驗中心完成。

2.1 巖石礦物組成特征

WY1井大陳嶺組巖心樣品全巖X射線衍射測試結果表明，礦物組成以石英、黏土礦物為主，其次為鉀長石、黃鐵礦和白云石，石英含量為49%～63%，平均值為56.7%；黏土礦物含量為10%～28%，平均值為18.5%；鉀長石含量為12%～18%，平均值為15.2%；黃鐵礦含量為2%～7%，平均值為3.7%；白云石含量為1%～4%，平均值為2.2%；方解石、斜長石和菱鐵礦含量不足2%。

在全巖礦物組成定量分析的基礎上，以硅質(石英+長石)、黏土礦物和碳酸鹽巖礦物(方解石+白云石)為三端元劃分頁巖巖石類型(圖3)，研究區大陳嶺組頁巖類型單一，均為硅質頁巖，荷塘組也為硅質頁巖，與四川盆地下寒武統筇竹寺組相似，筇竹寺組以硅質頁巖為主，部分為黏土質頁巖和混合頁巖[12]，四川盆地涪陵頁巖氣田五峰組—龍馬溪組深水陸棚相頁巖以硅質頁巖和為混合頁巖主，部分為黏土質頁巖[13]，而WY1井中寒武統楊柳崗組樣品巖石類型多樣，碳酸鹽礦物含量明顯增多。

圖3 頁巖三端元劃分圖Fig.3 Ternary diagram of shale lithofacies

硅質頁巖中的硅來源豐富，主要來自海盆四周古陸基巖的風化產物，熱液流體和硅質生物。以陸源為主的硅質頁巖，其SiO2/Al2O3約為3.6，當受到熱水或生物活動影響時，其SiO2/Al2O3超過3.6[14]。大陳嶺組頁巖的SiO2/Al2O3介于5.74～12.67，平均為8.78，指示頁巖為熱水或生物成因。

海相沉積巖中的Al/(Al+Fe+Mn)值是判斷硅質成因的一個重要指標，該值隨著熱水沉積物含量的增多而減少，受熱水作用影響后其比值小于0.35，純熱水成因其比值接近0.01，純生物成因其比值接近0.60[15]，WY1井大陳嶺組頁巖樣品Al/(Al+Fe+Mn)分布在0.73～0.88，平均值為0.81，與純生物成因的比值較為接近。利用頁巖Al-Fe-Mn三角圖也可判別硅質成因[15]，圖4中樣品全部落入生物成因區，亦指示其硅質為生物成因，與四川盆地涪陵頁巖氣田五峰組—龍馬溪組深水陸棚相優質頁巖的硅質礦物成因相似，后者主要以生物成因為主[16]，而四川盆地筇竹寺組硅質以熱水成因為主[12]。

圖4 頁巖Al-Fe-Mn三角圖Fig.4 Al-Fe-Mn triangle diagram of shale

生物成因的硅質石英含量為過量硅含量，是指高于正常碎屑沉積環境下的SiO2含量，可利用平均頁巖的Si與Al含量的比值Si/Al為3.11進行計算[17]，據此計算大陳嶺組頁巖中過量硅含量為33.77%～61.79%，平均值為48.07%，過量硅含量占總硅質含量的46%～75%，平均值為62%。近年來勘探研究發現，生物成因的硅質頁巖有機碳含量高，生烴潛力大，硅質格架抗壓性強，脆性高，有利于頁巖氣富集高產[16]，目前四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖氣產層主要來自生物成因的硅質頁巖段。四川盆地五峰組—龍馬溪組優質頁巖中生物成因硅質含量豐富，威遠頁巖氣田頁巖中生物硅質占總硅質含量的0.84%～73.57%，長寧頁巖氣田高達83.03%，涪陵頁巖氣田高達91.30%[18]。

研究發現，過量硅與Al2O3、TiO2之間呈現明顯的負相關(圖5)，說明陸源碎屑物質對生物成因硅質頁巖的形成具有較強的抑制作用。

圖5 WY1井大陳嶺組頁巖過量硅與Al2O3、TiO2含量相關關系Fig.5 Relationship between excess SiO2 and Al2O3 & TiO2 content of Dachenling Formation shales in Well WY1

2.2 有機地球化學特征

有機質豐度決定頁巖的生烴潛力，大陳嶺組頁巖普遍具有較高的有機碳含量(圖2)，測試結果顯示TOC含量分布在2.27%～7.42%，平均值為4.06%。由圖6可知，大陳嶺組頁巖TOC與石英含量無明顯的正相關(R=0.297 9)，與過量硅含量呈正相關(R=0.545 3)，與陸源泥質的典型代表礦物Al2O3、TiO2呈負相關(R=0.616 4、R=0.672 3)，這說明生物成因的硅質石英與有機質富集關系密切，沉積過程中陸源泥質的輸入對有機質的富集具有一定的稀釋和破壞作用。

圖6 WY1井荷塘組頁巖TOC與石英、黏土礦物含量相關關系Fig.6 Relationship between TOC and quartz & clay mineral content of Dachenling Formation shales in Well WY1

大陳嶺組頁巖樣品的熱演化程度普遍過高，等效鏡質體反射率(Ro,eqv)為3.37%～5.53%，平均為4.14%(圖2)，均處于過成熟演化階段，表明有機質已經嚴重碳化，生烴能力衰竭，這也是古老頁巖氣藏勘探面臨的極大風險和挑戰。

2.3 孔隙特征

按照成因劃分，大陳嶺組頁巖孔隙空間類型主要包括無機孔隙、有機質孔隙和微裂縫3種(圖7)。微裂縫主要為構造裂縫及有成巖收縮縫，氬離子拋光掃描電鏡觀察縫寬一般為1～3 μm。無機孔隙又分為粒(晶)間孔和粒(晶)內孔，有機質孔隙是頁巖有機質中發育的納米級孔喉系統，屬細粒沉積巖總孔隙的主要構成之一。大陳嶺組頁巖有機質內部發育大量的有機質孔隙，但由于有機質熱演化程度過高，導致有機質嚴重碳化，測井響應呈現普遍低于1 Ω·m的超低電阻率，具有良好導電性。Chalmers等[19]認為，當成熟度超過3.2%，有機質發生碳化，隨有機質碳化程度的增加，有機質孔隙逐漸減少[19]，中國學者通過勘探和研究證實，Ⅰ-Ⅱ1型有機質碳化的熱成熟度Ro值一般在3.5%以上[12，20-21]，大陳嶺組頁巖有機質等效鏡質體反射率(Ro,eqv)平均為4.14%，成熟度過高導致有機質孔隙充填、塌陷和消亡，有機孔徑小，主要為10～20 nm的小孔，而焦石壩五峰組—龍馬溪組頁巖有機質孔隙孔徑主要分布在2～1 000 nm，多屬中孔范圍[22]。此外、頁巖成巖作用強，以致儲層致密化，大陳嶺組頁巖段測井密度值普遍大于2.60 g/cm3，測井聲波時差值主要介于180～200 μs/m，測井解釋有效孔隙度為0.21%～2.16%，平均為1.25%；與已商業開發的頁巖氣藏相比，孔隙度明顯偏低，焦石壩焦頁1、焦頁4井區總孔隙度平均分別為4.9%和5.8%，長寧頁巖氣田總孔隙度平均為5.5%，威遠頁巖氣田總孔隙度平均為5.0%[23]。

圖7 WY1井大陳嶺組頁巖孔隙類型Fig.7 Pore types of Dachenling Formation shale in Well XY1

3 沉積環境

3.1 古水深及離岸距離

元素自身的物理化學特性以及沉積環境的變化決定沉積物中元素的遷移、富集和分配，因此，可以利用元素地球化學特征來分析沉積環境。

Zr/Al可指示沉積古水深及離岸距離。Zr是典型的親陸性元素，離陸源區越遠，巖石中含量越低。沉積巖中Zr元素的分布受Al元素支配，因此Zr/Al能反映近距離搬運的陸源組分及水體深度的變化，比值越小，表示離岸越遠，水體更深[24]。大陳嶺組頁巖Zr/Al自下而上先減小后變大，下部樣品平均值為1.53，中部為1.00，上部為1.80，反映古水深呈現先加深后變淺的變化趨勢。

Mn的氧化物、硫化物的穩定性較Fe更強，可在盆地內長距離的遷移、富集，因此，Mn/Fe可以反映離岸距離和古水深。由于Mn、Fe有可能來自海底火山作用，因此用于分析的Mn、Fe須來自母巖的風化產物才有意義。前述大陳嶺組硅質為生物成因，而非熱水成因，因此其Mn/Fe能夠真實有效地反映沉積環境的變化。縱向上，大陳嶺組頁巖Mn/Fe為先增大后減小，最大值為0.014，代表最大海侵期，隨后相對水平面緩慢下降，Mn/Fe也反映頁巖沉積期間水體呈現先加深后變淺的變化趨勢。

Sr/Ba常作為判斷海相和陸相沉積環境的參考指標，一般認為，Sr/Ba<1為陸相沉積，Sr/Ba>1為海相沉積。而在海相環境下，僅有深海與滯流淺海環境的Sr/Ba<1，但深海的單個Sr、Ba元素含量相對滯流淺海更富集[25]。大陳嶺組頁巖沉積建造中，Sr含量為13～35 μg/g，平均為22 μg/g，Ba含量為2 261～5 951 μg/g，平均為3 689 μg/g，其中部分為生物成因Ba，可利用后太古宙澳大利亞頁巖中Ba/Al為0.007 7對Ba進行標準化來計算生物Ba含量[26]，剔除生物成因Ba后，無機Ba含量為263～523 μg/g，平均為379 μg/g，Sr/Ba僅為0.04～0.09，遠小于1，反映大陳嶺組頁巖建造為深海至滯流淺海沉積環境。

3.2 氧化還原條件

U/Th作為判識古氧化還原環境的指標而被廣泛應用，U/Th<0.75為富氧環境，0.75～1.25為貧氧環境，大于1.25為厭氧環境；大陳嶺組樣品的U/Th介于1.00～2.30，平均值為1.58；元素測井頁巖段U/Th介于0.39～3.79，平均值為1.09，與實驗分析結果相近；整體表明大陳嶺組頁巖沉積期間處于貧氧—厭氧的古水體環境，且上部U/Th較高于中下部，反映還原性呈增強的趨勢。U/Th與頁巖TOC呈現較好的正相關關系(圖8)，說明強還原環境的沉積環境有利于有機質的富集和保存。

圖8 WY1井大陳嶺組頁巖U/Th與TOC相關關系Fig.8 Relationship between U/Th and TOC of Dachenling Formation shales in Well WY1

3.3 滯留程度

Mo/TOC可以判識厭氧沉積環境中水體的滯留程度[27]。滯留的厭氧沉積環境，水體流通性差，Mo元素的補給緩慢，使Mo進入沉積物的速率大于外界對水體的補給速率，造成水體中的Mo濃度較低，同時，厭氧環境有利于有機質的保存，因此，沉積物的Mo/TOC較低，如黑海Mo/TOC<4.5。相反，在相對開放、水體交換比較強烈的厭氧盆地中，由于Mo元素不斷得到補充，海水中的Mo濃度較高，Mo/TOC較高，如Cariaco Basin Mo/TOC>25，在更加開發的弱滯留沉積環境中，Mo/TOC更高，如Saanish Inlet Mo/TOC>45。故Mo/TOC可用來評估厭氧海盆的水體滯留程度。

大陳嶺組頁巖Mo/TOC介于3.64～15.19，平均值為8.88，樣品點中分布在中等滯留和強滯留范圍內(圖9)。較低于四川盆地南部及鄰區下寒武統筇竹寺組深水陸棚頁巖的比值，后者比值分布在3.39～28.08，平均值為13.95[23]，與Framvarent Fjord頁巖的比值接近(均值9.0)。自上而上，大陳嶺組頁巖Mo/TOC整體呈現變小趨勢，反映大陳嶺沉積期水體滯留程度呈增強趨勢，認為主要受大陳嶺中后期海侵作用，水體加深，還原條件更強的影響，與上述古水深以及氧化還原條件的分析一致。

圖9 大陳嶺組頁巖沉積期Mo-TOC含量與海水滯留程度關系Fig.9 Relationship between Mo-TOC content and seawater retention during shale deposition period of Dachenling Formation

3.4 古生產力

良好的還原、滯留環境為大陳嶺組提供了有機質保存的良好環境，從指示古海洋生產力指標之一的Ba元素來看，大陳嶺組顯示出較高的古生產力。沉積環境中Ba元素主要來自海洋生物作用、陸源鋁硅酸鹽和海底熱液活動，通常認為僅來源于生物作用的Ba含量介于1 000～5 000 μg/g時，才表明該沉積環境具有高生產力，介于200～1 000 μg/g，沉積環境具有中等古生產力[28]。計算大陳嶺組頁巖生物Ba含量為1 738.15～5 687.74 μg/g，平均值為3 309.63 μg/g，大陳嶺組上段生物Ba含量平均值為4 289.73 μg/g，下段平均值為2 329.54 μg/g，整體表明大陳嶺組頁巖沉積時期具有高的古生產力，且大陳嶺沉積晚期古生產力明顯高于早期。從生物Ba和過量硅的相關性來看，兩者呈現良好的正相關關系(圖10)，也證明該時期具有較高的古生產力。溫暖濕潤的氣候有利于生物的勃發、生長和繁盛，提高古生產力。Sr/Cu是研究古氣候條件的重要參數，Sr/Cu介于1.3～5.0指示溫暖濕潤氣候，而大于5.0則代表干燥炎熱氣候[29]，大陳嶺組樣品Sr/Cu為0.53～1.31，平均值為0.95，指示大陳嶺組沉積期為溫暖濕潤的氣候條件，為有機質形成富集提供良好的外部環境。

圖10 大陳嶺組頁巖生物Ba與過量硅含量關系Fig.10 Relationship between biogenetic barium and excess SiO2 of Dachenling Formation shales

4 頁巖氣勘探意義

經過多年的持續攻關，中國頁巖氣在地質理論認識和工程工藝技術等領域取得重大進展[30-34]。四川盆地及周緣地區上奧陶統五峰組—下志留統龍馬溪組頁巖氣實現商業開發，已發現涪陵、威遠、長寧、昭通、威榮、永川等頁巖氣田，截至2020年底，累計探明頁巖氣地質儲量超2.0×1012m3，年產量200×108m3[34]；同時，威遠古隆起、黃陵古隆起等幾個古隆起周緣的寒武系，湘中漣源凹陷、川東北、川東南等地區的二疊系頁巖氣勘探也取得積極進展[35-39]，鉆獲良好的氣測顯示或低產氣流，證實具備較好的資源基礎。

戰略突破四川盆地五峰組—龍馬溪組以外的新區、新層系，對推動中國頁巖氣可持續發展具有重要的現實意義。下揚子皖南地區下寒武統大陳嶺組富有機質頁巖發育，有機質豐度高，具備頁巖氣形成的基本條件，但同時面臨地層古老，有機質熱演化程度過高，儲層致密，構造改造作用強，頁巖氣保存條件差等主要挑戰。從近年來南方地區頁巖氣勘探實踐來看，保存條件是影響富集成藏的關鍵因素，也是制約新區、新層系勘探突破的主要原因。因此，在下揚子頁巖氣選區評價過程中，要更加突出構造保存條件的研究，重點加強頁巖氣成藏動態過程分析，優先考慮保存條件較好的構造穩定區，有望實現勘探新突破。

5 結論

(1)下揚子皖南地區大陳嶺組頁巖為生物成因硅質頁巖，過量硅含量為33.77%～61.79%，平均值為48.07%，過量硅含量占總硅質含量的46%～75%，平均值為62%，生物成因的硅質石英有利于有機質的富集。

(2)大陳嶺組硅質頁巖厚度大，有機質豐度高，TOC平均值為4.06%，但熱演化程度過高，等效鏡質體反射率(Ro,eqv)平均為4.14%，導致有機質嚴重碳化，主要殘存孔徑10～20 nm的小孔，有效孔隙度平均為1.25%。

(3)沉積地球化學特征表明，大陳嶺組頁巖形成于深海至滯流淺海，處于貧氧-厭氧的古水體環境，自下而上水體滯留程度增強，有利于有機質的保存；沉積期氣候溫暖濕潤，古生物繁盛，為有機質富集提供良好的外部環境，整體具有較高的古生產力。

(4)下揚子皖南地區大陳嶺組富有機質頁巖發育，具備頁巖氣形成的基本條件，過熱演化程度導致有機質大量碳化，有機孔隙大量消亡，儲層致密，是勘探面臨的主要風險之一。在選區評價過程中，要重點加強構造保存條件的研究，優選保存條件較好的構造穩定區，有望實現勘探新突破。