珠江三角洲人類活動凈氮輸入時空特征及其影響因素

蘇泳松，宋松,2*，陳葉，葉子強，鐘潤菲，王昭堯

1.廣州大學地理科學與遙感學院，廣東 廣州 510006；2.南方海洋科學與工程廣東省實驗室（廣州），廣東 廣州 511458；3.暨南大學生命科學技術學院，廣東 廣州 510632；

氮的循環和轉化對區域乃至全球生態環境質量都有深刻的影響（Wedin et al.，1996；張玉蘭等，2021）。長期高強度農業生產、經濟擴張、人口增長、化石燃料開采消耗等人為干擾致使氮循環以創歷史記錄的速度加快，大量人為活性氮帶來土壤酸化、水體富營養化、溫室效應、臭氧空洞加劇等一系列生態環境問題（Groffman et al.，2000；吳雅麗等，2014；郭群，2019）。人為氮輸入已成為全球大多數區域的主要氮源，其時空變化對于區域水體氮通量具有顯著解釋力度（Hong et al.，2012；高偉等，2019）。厘清氮元素人為輸入源及其時空變異規律對于降低區域營養負荷水平、完善環境管理政策、緩解區域水環境壓力具有重要作用。

人為氮輸入時空異質性極高，行政區域尺度研究對比表明，相較省級尺度，市域尺度對于識別氮素重點聚集區具有明顯優勢（Swaney et al.，2012；高偉等，2014）。受數據源及計算方法所限，人為氮輸入強度估算不確定性較大，可靠翔實的農業生產及其時空分布數據可顯著影響人為氮的水平與空間分布（Han et al.，2014；高偉等，2014；李曉虹等，2019）。人類活動凈氮輸入的估算在流域及行政區域層面廣泛開展（Hong et al.，2012；劉艷萍，2019），已有研究多關注農業活動活躍地區氮元素來源及其遷移轉化過程，并指出氮肥使用對人為氮輸入貢獻高達60%—80%（張汪壽等，2014a，b）。針對大型城市及城市群的人為氮輸入評估與解析仍然較少，人為氮輸入結構及變遷機制尚不清楚。基于市域尺度評估量化典型城市群 NANI，對于合理規劃社會經濟活動、緩解區域水環境壓力具有重要的意義。

珠江三角洲地區已成為世界人口和面積最大的城市群，是中國經濟中心之一，在粵港澳大灣區、“一帶一路”等國家及區域戰略支撐下，該區域人口與經濟具有進一步增長的潛力，人類活動氮輸入風險將持續增長，并對近海區域生態環境質量造成威脅（蘇瑀等，2019）。因此，本文以珠江三角洲共9個地級市為研究區域，利用全國農業普查數據，基于人為氮輸入模型，探討近20 a珠江三角洲地區人為氮輸入的時空變化、結構特征、影響因素及其帶來的水環境效應，為珠江三角洲氮素污染的防控與治理提供決策支持，為大型城市及城市群氮素研究提供參考。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

珠江三角洲（以下簡稱“珠三角”）位于中國大陸廣東省的中南部、珠江流域的下游地區，地勢低平，光、熱、水資源十分豐富，。本文的研究區域如圖1所示，共包括廣州、佛山、中山、珠海、江門、東莞、肇慶、惠州和深圳共計9個地級市，其國土面積為5.48×104km2，常住人口為6446.89×104人（楊新洪等，2020）。珠三角以不到0.5%的國土面積，支撐全國5%人口與10%的GDP，人口密度、經濟強度長期位于前列。

圖1 珠江三角洲地理位置及其2020年土地利用狀況Figure 1 Geographical location of the Pearl River Delta and its land use in 2020

1.2 數據來源與說明

中國在1996、2006、2016年分別進行了第一、第二和第三次全國農業普查，但由于普查數據統計匯總所需時間較長，在1997、2007、2017年的統計年鑒中并未公布此次普查的結果，有學者建議采用多年平均數據作為該時期人類活動凈氮輸入（NANI）的整體狀況（Howarth et al.，2012），故本研究使用1997—1999、2007—2009、2017—2019 3個時期的統計數據的均值作為3次全國農業普查時期數據以進行NANI的估算。

本研究的數據主要來源于1998—2020年廣東省以及各地級市的統計年鑒、廣東農村統計年鑒、廣東省統計局以及各地級市統計局官方網站公開統計數據、部分公開發表的文獻、國家生態科學數據中心資源共享服務平臺（http://www.cnern.org.cn/index.jsp）及中國科學院資源環境科學數據中心。主要包括1995—2020年土地利用數據、土地面積、常住人口數、氮肥施用情況、大氣氮沉降通量、農業生產情況等，同時為使數據可比，在處理 2017—2019年深圳市統計數據時對深汕合作區數據進行扣除。

1.3 數據處理與分析

本研究數據分析使用工具為Arcigis 10.6、Excel 2019和Origin 2021，Excel 2019主要用于數據的處理與分析，Arcgis10.6與Origin 2021主要用于數據的可視化及圖件的制作。

1.4 研究方法

1.4.1 人類活動凈氮輸入模型

目前對于人類活動影響下的氮輸入存在多種估算模型（Leach et al.，2012；Gu et al.，2013），而Howarth et al.（1996）提出的人類活動凈氮輸入（Net Anthropogenic Nitrogen Input，NANI）模型是人為氮輸入估算與模擬的重要手段，具有操作簡單、數據要求低、方式較靈活等優點而被廣泛應用（Chen et al.，2016；Han et al.，2020；Xv et al.，2021）。該模型計算方式如表1所示。

表1 人類活動凈氮輸入模型Table 1 Net anthropogenic nitrogen input model

1.4.1.1 化肥施用氮量（NFe）

肥料的施用是重要的氮輸入源之一，其按類型分為有機肥料與化學肥料。有機肥屬于其他氮輸入源的再循環與分配（陳飛，2016），故不納入化肥施用氮量的計算中，故本研究的化肥施用氮量的計算僅包括化學肥料的施用量，即氮肥與復合肥。計算方法如表1所示。

1.4.1.2 食物/飼料凈輸入氮量（NH/L）

本研究采用Jordan et al.（1996）提出的食物/飼料凈輸入氮計算方法，將食物/飼料凈輸入氮分為4個子項，分別為人類攝入食物氮量、禽畜攝入飼料氮量、禽畜產品產氮量、作物產品產氮量，具體計算方法如表1所示。

在禽畜攝入飼料氮量分項中，考慮了珠三角的禽畜養殖業情況，選擇了豬、牛、羊、家禽共四種指標用作禽畜攝入飼料氮量的計算，不同禽畜攝入飼料氮量如表2所示（Van Horn，1998；Han et al.，2014；丁雪坤等，2020）。由于不同禽畜的養殖周期存在差異，牛、羊以存欄量計，豬、家禽以出欄量計（高偉等，2014）。

表2 不同禽畜單個個體攝入飼料氮量Table 2 Feed nitrogen intake of different livestock

在禽畜產品產氮量和作物產品產氮量分項中，考慮了珠三角禽畜養殖業與農作物種植業的情況，分別選擇了7種禽畜產品指標與9種農作物產品指標，不同禽畜、農作物產品的氮含量如表3所示（楊月欣，2018；丁雪坤等，2020）。

表3 不同禽畜產品與作物產品氮含量Table 3 Nitrogen content of different livestock products and crop products

1.4.1.3 大氣沉降氮量（NDe）

大氣沉降氮分為大氣濕沉降與干沉降，主要包括硝態氮（NOx）和氨氮（NHy）。NHy在局地即可完成循環，且大多數學者認同NOx為外部來源（張汪壽等，2014a），故在進行NANI的估算時，僅計算NOx沉降的量。本文大氣NOx濕沉降數據主要來源于國家生態科學數據中心 1996—2015年中國大氣無機氮濕沉降空間格局數據集（賈彥龍等，2019），并通過線性插值的方式，獲得2017—2019年的NOx濕沉降通量以進行NANI的估算。而大氣NOx干沉降通量主要按一定比例進行換算。具體計算方法如表1所示。

1.4.1.4 作物固氮量（NNF）

作物固氮是指農作物通過固氮作用將空氣中的氮固定到體內。根據珠三角地區農作物種植情況以及數據可獲性，共選擇了4種農作物用于作物固氮量的計算，不同作物的固氮系數如表4所示（丁雪坤等，2020；徐浩林等，2020）。具體計算方法如表1所示。

表4 不同作物固氮系數Table 4 Nitrogen fixation coefficient of different crops

1.4.2 城市灰水足跡壓力指數（載荷系數）

本研究利用城市灰水足跡壓力指數（載荷系數）（孫才志等，2016；李允潔，2017）衡量珠三角地區水環境壓力，其計算公式如下所示：

式中：

I——珠三角各地級市城市灰水足跡壓力指數；

Gi——城市生態系統灰水足跡，衡量灰水足跡的污染物均為氮元素；

Ei——生態最低需水量；

i——對應年份，I越大，說明水環境壓力越大，污染越嚴重。其詳細計算過程見參考文獻冼超凡等（2019），同時為使數據可比，以線性插值的方式對于缺失年份及環保排污統計口徑改變后廢水中的氨氮排放數據進行插補。

1.4.3 地理探測器

本研究主要利用地理探測器中的因子探測，其原理如下：

探測Y的空間分異，及探測某因子X多大程度解釋Y的空間分異，用q值進行度量。

式中：

q——取值范圍為[0,1]，值越大說明X對Y的空間分布影響力越強；h=1,2,3,…；

L——變量Y或因子X的分層或分區；

Nh和N——層h和全區的單元數（王勁峰等，2017）。

2 結果與分析

2.1 珠三角NANI時間變化

珠三角 NANI總體呈現出先增長后下降的趨勢，研究時段內，NANI的均值由17172.65 kg·km-2·a-1輕微上升至17812.30 kg·km-2·a-1，隨后又迅速下降至15936.24 kg·km-2·a-1（圖2）。化肥施用氮的變化是NANI變化的主要原因之一，城市化與產業結構的調整帶來的化肥用量減少降低了珠三角人為氮輸入強度。深圳市、肇慶市、惠州市三市NANI略有增長，江門市基本持平，主要由于人口集聚帶來的食物需求增長所導致。

圖2 近20 aNANI時間變化情況Figure 2 Temporal changes of net anthropogenic nitrogen input in recent 20 years

2.2 珠三角NANI空間變化

利用“均值-標準差法”（陳松林等，2009）對NANI強度進行等級劃分為，其空間分布如圖3所示。珠三角地區NANI輸入以中高強度為主，人口高度密集、經濟更加發達的廣州、佛山、東莞與深圳等區域輸入強度最高，空間分布呈現出明顯的“中心—邊緣”結構，研究時段內“中心—邊緣”結構呈現弱化的趨勢，NANI空間異質性降低。

圖3 近20 aNANI空間分布情況Figure 3 Spatial distribution of net anthropogenic nitrogen input in recent 20 years

2.3 珠三角NANI組分特征

綜合考慮NANI在時間與空間上的差異，本研究采用線性擬合的方式，揭示前文時空分析所劃分區域中不同輸入源與NANI的關系，如圖4所示。總體上（圖4a）食物/飼料凈輸入氮對NANI的變化影響較大（R2=0.820，P=0.000），在珠三角地區的氮輸入水平起決定性作用。具體來看，空間變化（圖4b）所劃分的區域中，中心區與邊緣區主導輸入源存在差異。中心區相對于邊緣區其城市化進程較快，人口較多，因而其NANI受食物/飼料凈氮輸入（R2=0.523，P=0.000）影響較大，而邊緣區農業活動仍占有較高的地位，NANI受化肥施用氮（R2=0.807，P=0.000）影響較顯著。時間變化（圖4c）所劃分的不同區域中，食物/飼料凈氮輸入對NANI的影響仍占主導地位，化肥施用氮與NANI的關聯性有所增強，說明食物/飼料凈氮輸入以及化肥施用氮是影響NANI趨勢的主要輸入源。總體來說，NANI主要受食物/飼料凈氮輸入的影響，但不同地區存在時空差異，需要關注化肥施用氮對于個別地區NANI的貢獻。

圖4 珠三角不同輸入源與NANI關系Figure 4 Relationship between different input sources and net anthropogenic nitrogen input in the Pearl River Delta

2.4 人均NANI

目前，在關于NANI的研究中，較多集中于研究單位面積上的NANI（高偉等，2014；徐浩林等，2020），較少從人均的角度關注NANI的變化。近20 a珠三角地區人均NANI由24.72 kg·person-1·a-1下降到13.88 kg·person-1·a-1，均值為19.19 kg·person-1·a-1，而全球平均的人均NANI則為21.4 kg·person-1·a-1（Han et al.，2020），珠三角地區人均NANI低于全球均值。不同地級市間人均NANI存在較大差異（表5），人口密度較低的地級市，如肇慶、江門、惠州，其人均NANI較高，而人口密度較高的地級市，如深圳，人均NANI則較低。張汪壽等（2014a）與丁雪坤等（2020）研究NANI與人口密度關系時，發現人口密度存在閾值，超過一定閾值時，人口密度對于NANI的解釋力降低，其他因素對NANI影響上升。而在本研究中，人口密度與人均NANI同樣出現一個閾值（圖5），隨著人口密度的增加，人均NANI呈現出下降的趨勢，到一定閾值后，其趨勢放緩，說明將人口密度控制在一定閾值內，有利于管控個人對環境施加的氮污染壓力。

表5 近20 a珠三角地區人均NANI與人口密度Table 5 Per capita net anthropogenic nitrogen input and population density in the Pearl River Delta in recent 20 years

圖5 人口密度與人均NANI關系Figure 5 Relationship between population density and per capita net anthropogenic nitrogen input

3 討論

3.1 不同地區主要輸入源及其貢獻率比較

近20 a珠三角不同輸入源及其貢獻率如圖6所示，食物/飼料凈氮輸入與大氣氮沉降貢獻率呈現出明顯的上升趨勢，而化肥施用氮與作物固氮呈現出明顯的下降趨勢，Zhou et al.（2021）對同屬廣東省的湛江灣區NANI進行研究，其結果顯示，在1978—2018年間，食物/飼料凈氮輸入從 75.5%下降到21.77%，化肥施用氮從19.08%上升到76.77%，其趨勢與珠三角地區相反，該變化趨勢可能與人口、城市化水平有關（丁雪坤等，2020），湛江灣區相對于珠三角地區，其人口較少、經濟與城市化水平較低，從而導致NANI變化趨勢存在差異。

圖6 珠三角地區不同輸入源及其貢獻率Figure 6 Different input sources and its contribution rates in the Pearl River Delta

Han et al.（2020）及張汪壽等（2014a）從全球尺度對NANI組成進行了分析，指出化肥施用氮是全球NINA的主要組成部分。在國內其他地區，如洱海流域（李影等，2018）、淮河流域（張汪壽等，2015）、長江流域（Chen et al.，2016）、三峽庫區（丁雪坤等，2020）以及湖北省（徐浩林等，2020）等，化肥施用氮均為第一大輸入氮源。珠三角地區NANI結構相對于其他地區存在特殊性，在研究期間，食物/飼料凈氮輸入為第一大輸入氮源，占比為41.26%—53.55%，其次分別為化肥施用氮（39.19%—31.20%）、大氣沉降氮（5.70%—8.53%）及作物固氮（13.85%—6.73%）。目前，中國人的飲食結構正逐步由充足型向營養型過渡，對肉、蛋、奶等消費量呈增長趨勢，特別是在人口密集的大城市（Han et al.，2014），珠三角地區相對于國內其他地區，其經濟發達，人口稠密，對肉蛋奶需求量大，從而導致食物/飼料凈氮輸入成為該地區第一大輸入源。

3.2 NANI區域比較

為了探究珠三角地區NANI在國內乃至全球中的地位，將珠三角地區近20 a NANI的均值（16973.73 kg·km-2·a-1）同其他區域NANI進行對比，結果如圖7所示。從世界范圍上看，全球平均NANI為1044.33 kg·km-2·a-1，NANI較高區域分布在經濟發達的北美、歐洲地區，以及分布在人口較多、農業占比較高的亞洲、加勒比海地區。從國內范圍上看，中國平均 NANI為5013 kg·km-2·a-1，是全球平均值的4.8倍，國內NANI較高區域主要分布在農業較為發達或人口較為密集地區，與高偉等（2014）研究類似，淮河流域、河南省及海河流域等位于華北平原，是中國重要的產糧區，農業發達，而珠三角、北京地區為中國經濟發達地區，人口數量大，人口密集。珠三角地區NANI是亞洲的7.3倍、全球平均值的16.25倍，遠遠超過亞洲以及全球的平均值。全國范圍內，珠三角地區NANI是中國平均值的3.39倍，人類活動影響下的氮素輸入水平較高，如何保持珠三角經濟發展的同時兼顧好減弱因氮素富集而產生的生態風險，已成為環保領域必須解決的科學問題。

圖7 珠三角地區與其他區域NANI情況對比Figure 7 Comparison of net anthropogenic nitrogen input between Pearl River Delta and other regions

3.3 NANI與水環境壓力

水體承載著接納從陸地流失的營養物質的功能，研究表明，約1/4的人類活動凈氮輸入隨水流向水體排放，且人類活動凈氮輸入與水體氮輸出呈現顯著的線性關系，為水環境帶來巨大的壓力（Howarth et al.，2006；繆今典等，2021）。人類活動凈氮輸入與珠三角各地級市城市灰水足跡壓力指數如圖8所示，人類活動凈氮輸入量與城市灰水足跡壓力指數呈現正相關關系，說明人類活動越強烈，水環境所承受的氮污染風險越大，削減珠三角地區的人類活動凈氮輸入對減緩城市生態系統水環境壓力具有重要意義。目前，由于人為原因排入淡水的氮已超安全排放閾值估計值的2.7倍（Yu et al.，2019），過高的氮排放除了對淡水環境造成水體富營養化外，同時對近海環境亦產生較大影響。Chen et al.（2016）研究表明，NANI與赤潮發生頻率呈現冪函數相關性，珠三角位于珠江下游的近海岸地區，其特殊的地理位置使得NANI可隨河流進入近海，增加近海環境中的溶解態無機氮（Dissolved inorganic nitrogen，DIN）而導致赤潮的發生（李麗等，2009），因此，需對高值地區NANI進行管控。

圖8 各地級市人類活動凈氮輸入與城市灰水足跡壓力指數關系Figure 8 Relationship between net anthropogenic nitrogen input and urban grey water footprint pressure index in various cities

3.4 NANI影響因素

本研究所選取的影響因素主要分為兩大類，分別為社會經濟因素及土地利用因素，考慮NANI為單位面積上的氮輸入，故對所選取因子亦作相應處理，具體選取因子如下表所示。在進行因子探測前，需對自變量X進行離散化處理，主要運用自然間斷點法將各因子分為5級，因子探測結果如表6所示。

表6 NANI影響因子選取及因子探測結果Table 6 Selection of net anthropogenic nitrogen input impact factors and factor detection results

在土地利用影響因子中，林地面積占比q值最高，說明在珠三角地區，林地面積對NANI產生較大影響。已有研究表明林地面積與NANI呈現出負相關關系（丁雪坤等，2020），因此，可通過增加林地面積以削減NANI帶來的環境影響。相對于現有研究所報道的NANI與耕地面積呈現較強線性關系而言（Zhang et al.，2016；李曉虹等，2019），珠三角耕地面積占比q值最低，其對NANI影響不顯著，與Lian et al.（2018）研究類似。較高NANI除了分布在農業發達地區外，人口集中地區同樣可導致較高的NANI的產生（高偉等，2014）。

在社會經濟影響因子中，人口密度、化肥施用強度、城鎮化率q值較高，對NANI產生較大影響。Lian et al.（2018）指出，人口增長及城鎮化建設與氮輸入存在著顯著的相關性，珠三角地區人口密集，同時隨著經濟發展水平的提高，飲食結構也發生變化（Han et al.，2014），在較高人口密度與飲食結構變化的影響下，可導致較高NANI的產生。已有研究表明化肥施用量與區域NANI呈現正相關關系（徐浩林等，2020），盡管珠三角地區化肥施用氮輸入量占比下降，但仍達1/3，中國農業生產受各種條件的限制，只能依靠氮肥，并且農業氮足跡主要來源是化肥的施用（周濤等，2014；王敬國等，2016），這就造就了化肥施用量在眾多輸入源中仍占有一席之地。因此，需對農田進行氮管控，以減少陸地氮素向水體流失，從而降低水體富營養化風險。

4 結論

本文以1997—2019年統計數據為基礎，結合珠三角地區工業、農業、環保、人口和土地利用等相關數據，探討珠三角地區近20 a的人類活動凈氮輸入（NANI）的時空變化，得出以下結論：

（1）近20 a來，珠三角地區NANI與人均NANI總體上呈現出下降的趨勢，分別由1997—1999年的17172.65 kg·km-2·a-1、24.72 kg·person-1·a-1下降到2017—2019年的15936.24 kg·km-2·a-1、13.88 kg·person-1·a-1；空間上NANI的分布呈現出明顯的“中心—邊緣”結構，但空間異質性趨于減弱；組分結構上，不同地級市存在差異，但食物/飼料凈氮輸入與化肥施用氮是珠三角地區NANI主要的來源。

（2）珠三角地區NANI與各地級市城市灰水足跡壓力指數呈現顯著的正相關關系（P＜0.01），削減人類活動輸入氮可提升地表水水質，緩解地表水體富營養化壓力，同時考慮到珠三角地區地處沿海，削減NANI可降低沿岸赤潮發生頻率。

（3）林地面積占比、人口密度、化肥施用強度城鎮化率、草地面積占比是影響NANI差異的主要影響因素，其中林地面積占比是影響NANI的首要土地利用因素，人口密度是影響NANI的首要社會經濟因素。

（4）不同區域NANI情況對比結果表明，珠三角地區NANI是全球平均值的16.25倍、全國平均值的3.39倍，需防范較高的人類活動氮輸入帶來的生態環境風險。