應力誘發壓電薄膜晶內微裂紋演化的數值模擬

王永璞, 黃佩珍

（南京航空航天大學機械結構力學及控制國家重點實驗室, 江蘇南京 210016）

隨著微機電集成器件的發展, 鋯鈦酸鉛壓電陶瓷（PZT）的研究重心從傳統塊體材料轉向了薄膜結構材料, 然而PZT薄膜在制備過程中引入的氣泡、孔洞等微觀缺陷一定程度上限制了它們大規模應用。

Liu等[1］從熱力學勢能出發研究了力、電載荷對壓電材料晶內孔洞形態演化的影響, 并對孔洞的形態演化路徑和失穩條件進行了表述。Li等[2］考慮了小尺度效應, 通過所建立的非局域相場模型結合有限單元法與有限差分法研究了雙壓電基體中孔洞的形貌演化與遷移行為, 結果顯示加載條件對演化具有顯著影響。Li等[3］研究了壓電薄膜中不同初始形狀的夾雜在力、電載荷下的形貌演化和遷移行為。雖然上述研究中涉及對不同外場、位置下壓電材料內部微觀缺陷形貌演化的數值模擬, 但結果中只呈現了缺陷形貌在特定參數下的演化趨勢, 并未揭示此類缺陷形貌演化的具體變化規律。

本文在蒸發-凝結和表面擴散下微結構演化的弱解描述[4］基礎上建立應力誘發表面擴散下壓電材料內部微結構演化的有限單元方程, 對各向同性PZT壓電薄膜晶內微裂紋的形貌演化進行數值模擬, 重點關注應力載荷和微裂紋初始形態比對微裂紋形貌演化的影響。

1 基本理論

1.1 二維晶內微裂紋模型

圖1所示為二維PZT薄膜單晶基體, 其內部存在一個位于晶粒中心的微裂紋, 并且在遠場邊緣承受均布拉壓應力載荷σ0。PZT薄膜基體的長度和寬度分別為L和h, 橢圓微裂紋半長軸和半短軸分別為a、b。

圖1 PZT薄膜晶內微裂紋二維模型Fig.1 Two-dimensional intragranular microcrack model in PZT thin film

由于所研究的是晶內微裂紋, 且體擴散相較于表面擴散十分微弱, 因此僅需考慮微裂紋在表面擴散下的形貌演化行為。

1.2 弱解描述

固體材料表面上的原子（分子）通過表面擴散改變其位置并重新分布, 也通過蒸發-凝結與周圍的氣體環境發生物質交換。定義表面擴散的熱力學驅動力F為單位體積物質在固相表面上遷移單位距離時系統自由能G的減少量。定義蒸發-凝結的熱力學驅動力p為固相單位表面與氣體環境交換單位體積物質時引起的系統自由能減少量。當上述2個過程同時發生時, 則有

其中,δG是表面虛運動引起的自由能增量,δI是與表面擴散相關的表面虛位移,δi是與蒸發-凝結相關的表面法向虛位移, ds代表自由表面的微分單元。

根據Herring的理論[8］, 固體表面任意位置處表面擴散的物質通量正比于驅動力, 即

其中,M表示固體表面擴散的原子遷移率。

當系統處于接近平衡狀態, 在單位時間內沉積在單位表面上的物質體積j與驅動力p成正比, 即

式（3）中m為蒸發-凝結過程中氣、固兩相之間的界面遷移率。

考慮到固相的質量守恒, 表面法向的虛運動位移與法向速度滿足以下關系：

聯立質量守恒關系與動力學定律即可獲得包含蒸發-凝結與表面擴散的弱解描述, 即

采用無量綱參數μ=mLe2M衡量蒸發-凝結與表面擴散之間的相對強弱, 其中Le表示最大單元的長度。當μ?1時, 可以忽略系統中由蒸發-凝結造成的物質流出, 此時微裂紋表面形貌的演化僅由表面擴散機制控制, 且微裂紋表面積保持不變。

1.3 有限單元法

微裂紋表面可由圖2所示的線性單元近似描述。其中單元傾角為θ, 單元長度為l。微裂紋-基體系統同時受到表面能和應變能的作用, 因此與線性單元運動相關的自由能增量可以表示為

圖2 微裂紋表面線性單元Fig.2 Linear element of microcrack surface

其中,γs為表面張力,ω為單元的應變能密度,δl為單元運動引起的單元長度變化。

聯立式（6）和式（7）并進行積分, 得到有限單元控制方程, 即

式（8）中,He為單元粘度矩陣,x?e是單元廣義速度矩陣,fe為廣義載荷矩陣。

采用有限單元法對式（6）進行求解, 以獲取各單元的節點速度, 通過設置一個微小的時間增量Δt即可計算出微裂紋表面節點的位移。隨著時間的增加, 重復計算節點位移便可連續更新微裂紋表面的形貌變化。

2 可靠性驗證

基于所推導的有限單元控制方程, 采用FORTRAN語言編制相應的有限單元程序。為驗證程序可靠性, 考慮一個不承受外載的無限大各向同性基體中的橢圓形孔洞, Xia等[9］的工作中給出了該孔洞表面各位置在演化初始時刻法向速度的理論解, 即

其中,S=sin2θ,C=cos2θ。

定義速度誤差為

圖3分別顯示了有限單元程序計算所得的初始法向速度結果以及精確解結果。由圖3可見, 數值解Vna與理論解Vn f吻合良好, 故本文的有限單元算法是可靠的。

圖3 表面初始法向速度理論解與數值解的比較Fig.3 Comparison between theoretical and numerical solutions of initial surface normal velocity

3 數值模擬與討論

基于以上所建立的有限單元法, 本節對應力誘發表面擴散下PZT薄膜晶內微裂紋的形貌演化進行數值模擬, 并分析應力載荷及形態比對微裂紋形貌演化的影響。采用無量綱化應力載荷參數=σ0bγs, 無量綱化時間?=tmγsb2, 形態比β=a b來描述微裂紋的初始形態特征。

3.1 應力對微裂紋演化過程的影響

圖4顯示了不同應力載荷下的PZT薄膜晶內微裂紋的演化過程。由圖4可見, 微裂紋長軸端點在演化開始后存在向內收縮與向外延伸2種不同的演化路徑, 在后續演化中表現為穩定演化和失穩分裂2種演化模式。在較小的應力載荷條件下[圖4（a）］, 表面能在演化驅動力中占據優勢地位, 物質將在表面能驅動下沿微裂紋表面重新分布, 并“游走”至長軸端點附近區域, 長軸端點處由于物質的不斷累積而向中心處坍縮, 微裂紋形貌逐步演化成近似圓形的穩定形態。當施加更大的應力載荷時[圖4（b）和圖4（c）］, 微裂紋長軸端點附近應力集中加劇, 應變能驅動該處的物質向其他位置流動, 從而導致微裂紋在此處發生擴展。逐漸增大所施加的應力載荷, 微裂紋最終分裂為圖4（b）所示的3個裂腔或圖4（c）所示的5個裂腔。不同形態比β下微裂紋分裂時間s隨應力載荷?的變化如圖5所示, 可見, 當β不變時,的增大會縮短分裂時間s, 即承載較大應力載荷的晶內微裂紋更不穩定, 其分裂速度更快。

圖5 微裂紋分裂時間s隨應力載荷的變化Fig.5 Microcrack splitting time t?s as a function of stress loading

3.2 形態比β對應力臨界值c的影響

微裂紋的形貌演化過程伴隨著表面能和應變能2種因素的相互競爭, 意味著在不同的應力載荷下并非都能發生分裂。大量的算例模擬表明, 應力載荷存在臨界值c。當≤c時, 微裂紋演化為近似圓形的穩定形貌, 見圖4（a）；當＞c時, 微裂紋分裂為多個裂腔, 見圖4（b）和圖4（c）。

圖4 β=5時, 不同下微裂紋形貌演化圖Fig.4 Morphological evolution of the microcracksunder differentforβ=5

圖6顯示了應力臨界值c隨形態比β變化的情況。由圖6可見,c隨著β的增大而減小, 即增大β有利于微裂紋發生失穩分裂。

圖6 應力臨界值c隨形態比β的變化Fig.6 Critical value of stress loadingc as a function of aspect ratioβ

4 結論

本文通過建立應力誘發表面擴散下PZT薄膜晶內微裂紋形貌演化的有限單元控制方程, 對微裂紋的形貌演化進行數值模擬, 得到以下結論：

（1）在應力遷移作用下, PZT薄膜晶內微裂紋存在穩定演化和失穩分裂2種演化模式。

（2）當微裂紋初始形態比不變時, 應力載荷存在臨界值c。當≤c時, 微裂紋演化為近似圓形的穩定形貌；當＞c時, 微裂紋分裂為多個裂腔。增大會縮短微裂紋失穩分裂所需的時間s, 促進微裂紋分裂。

（3）當微裂紋所承受的應力載荷不變時, 增大形態比有利于微裂紋發生失穩分裂。