計及老化路徑的鋰離子電池加速壽命工況自動生成方法

郭東旭 楊 耕 馮旭寧 盧蘭光 歐陽明高

計及老化路徑的鋰離子電池加速壽命工況自動生成方法

郭東旭1,2楊 耕1馮旭寧2盧蘭光2歐陽明高2

（1. 清華大學自動化系 北京 100084 2. 汽車安全與節(jié)能國家重點實驗室（清華大學） 北京 100084）

為了驗證鋰離子電池在長期使用中的性能，需要對鋰離子電池進行壽命測試。現(xiàn)階段鋰離子電池壽命一般長達數(shù)千循環(huán)，進行常規(guī)壽命測試十分耗時，需要開發(fā)加速壽命的實驗方法。由于鋰離子電池壽命衰減具有對使用路徑的依賴性，因此設(shè)計該加速壽命實驗方法的約束是：既要保證加速前后總?cè)萘克p的等價性，還要保證內(nèi)部衰減機理即老化路徑的不變性。該文提出一套基于模型的可保證上述約束的加速壽命工況自動生成方法。方法設(shè)計了綜合考慮加速因子（加速時間倍率）和老化路徑相對誤差兩個指標的目標函數(shù)，并采用雙閉環(huán)構(gòu)架求取符合該目標函數(shù)的加速工況最優(yōu)解。雙閉環(huán)的外環(huán)為加速因子優(yōu)化算法，旨在尋找最優(yōu)的加速時間倍率；內(nèi)環(huán)為加速工況搜索算法，旨在搜索對應(yīng)于加速因子和上述約束的最優(yōu)加速工況。針對中國輕型汽車行駛工況中的乘用車行駛工況，該文方法基于作者研發(fā)的考慮鋰離子電池主導(dǎo)衰減機理的半經(jīng)驗分數(shù)階模型進行仿真，仿真結(jié)果證明了方法的有效性。

鋰離子電池 老化路徑 雙閉環(huán)構(gòu)架 加速因子 禁忌搜索

0 引言

鋰離子電池具有能量密度高、功率密度高和壽命長等優(yōu)點，使其在儲能系統(tǒng)和新能源汽車等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用[1-3]。鋰離子電池在使用過程中會發(fā)生老化，體現(xiàn)為容量的衰減和內(nèi)部阻抗的增加[4-5]。因此，為保證鋰離子電池在長期使用過程中的可靠性，需要對其進行壽命測試[6-7]?，F(xiàn)階段，鋰離子電池壽命一般長達數(shù)千循環(huán)，這導(dǎo)致傳統(tǒng)的壽命測試非常耗時。于是，需要考慮鋰離子電池老化機理并針對性地開發(fā)加速壽命測試方法?？紤]到鋰離子電池具有路徑依賴特性，這類加速方法不僅要保證鋰離子電池外特性（容量）的等價性，還要保證其內(nèi)部老化機理的不變性[8-9]。

鋰離子電池的主導(dǎo)老化機理包括：可用鋰離子損失、可用活性材料損失和內(nèi)部阻抗增加，其中阻抗增加又以歐姆內(nèi)阻和擴散阻抗占主導(dǎo)地位[10-11]。影響鋰離子電池壽命的主要因素包括：時間（循環(huán)次數(shù)）、溫度、電流倍率（Current rate, C-rate）、荷電狀態(tài)（State of Charge, SOC）和放電深度（Depth of Discharge, DOD）[12-14]。

老化路徑是指鋰離子電池內(nèi)部主導(dǎo)老化機理在電池衰減中經(jīng)過的某條路徑[15]。鋰離子電池老化路徑示意圖如圖1所示。具體地，如果能夠采用一組機理參數(shù)反映電池內(nèi)部主導(dǎo)老化機理，則可以用圖1來闡釋電池的老化路徑及路徑依賴特性。圖1中，不同的坐標軸代表不同的機理參數(shù)；圓點表示電池初始時處于的新鮮狀態(tài)；菱形表示電池老化后處于的老化狀態(tài)；實線和虛線表示電池從新鮮狀態(tài)到老化狀態(tài)可能經(jīng)過的兩條老化路徑。由于鋰離子電池的老化受多種因素耦合影響，不同影響因素的組合會導(dǎo)致各機理參數(shù)不同的衰減規(guī)律[16-18]，這體現(xiàn)為圖1中不同的老化路徑。即使從相同的新鮮狀態(tài)衰減到相同的老化狀態(tài)，不同影響因素的組合也會造成老化路徑的不同，這是由鋰離子電池的路徑依賴特性導(dǎo)致的。

圖1 鋰離子電池老化路徑示意圖

在鋰離子電池的實際使用中，其老化過程受到的正是不同影響因素的組合。以新能源汽車為例，由于其速度工況復(fù)雜，導(dǎo)致為其提供驅(qū)動能量的鋰離子電池的電流工況變化劇烈[19]。與復(fù)雜電流工況相對應(yīng)的是較低的電流倍率，以中國輕型汽車行駛工況中的乘用車行駛工況（China Light-duty vehicle Test Cycle-Passenger car, CLTC-P）為例，圖2為其工況曲線[20]。根據(jù)工況曲線和統(tǒng)計結(jié)果，CLTC-P工況的最高速度接近120km/h，最大加速度為1.47m/s2，而平均速度為28.96km/h。以當前市場上主流的續(xù)航里程在300～500km的新能源汽車為例，為其供能的鋰離子電池系統(tǒng)最大倍率約1，而平均倍率僅有約1/10[21]。因此，若按照鋰離子電池實際所經(jīng)歷的工況對其進行壽命測試將十分耗時，需要針對性地設(shè)計加速壽命工況，以有效節(jié)約測試時間。

考慮鋰離子電池老化的路徑依賴性，加速壽命工況的設(shè)計需要以鋰離子電池的實際工況和鋰離子電池在實際工況下的實際老化路徑為基準。在實際老化路徑的誤差允許范圍內(nèi)，按照一定的設(shè)計原則對實際工況進行化繁為簡、化曲為直的簡化或優(yōu)化，以達到加速壽命測試的目的。

圖2 CLTC-P行駛工況

現(xiàn)有研究中關(guān)于加速壽命工況的相關(guān)研究并不多。同時，迄今的加速壽命測試對“路徑依賴”問題關(guān)注不夠?，F(xiàn)有研究主要側(cè)重于對鋰離子電池外特性衰減的加速。具體來說，相關(guān)研究考慮的加速應(yīng)力主要有溫度和電流倍率[22-24]，而評價加速壽命測試效果的一般為容量衰減和內(nèi)阻增加[25-26]。

本文提出計及鋰離子動力電池老化路徑，且基于雙閉環(huán)構(gòu)架并采用禁忌搜索算法求取加速工況最優(yōu)解的加速壽命工況自動生成方法。首先，通過綜合考慮加速因子和加速壽命工況與原始工況造成的電池老化路徑的誤差這兩個因素，提出基于雙閉環(huán)構(gòu)架的加速壽命工況生成方法。這里加速因子是反映加速測試中某一加速應(yīng)力的加速效果的量，其一般定義為元件或設(shè)備在正常工作應(yīng)力下的壽命與在加速應(yīng)力下的壽命之比[27-28]。其次，給出基于電池實際工況（這里以乘用車行駛工況CLTC-P為例）的加速壽命工況生成結(jié)果，以及在考慮電池主導(dǎo)衰減機理的半經(jīng)驗壽命模型下，加速壽命工況與原始工況造成的鋰離子動力電池老化路徑的誤差情況。最后，對全文進行總結(jié)。

1 加速壽命工況生成方法

1.1 基本思路

本文提出加速壽命工況設(shè)計原則如下：

（1）電荷量相等原則。原始工況和加速壽命工況對電池進行充/放電的電荷量相等，目的是控制電荷量這個影響因素不變從而僅研究工況的影響。

（2）加速原則。將加速因子定義為原始工況耗時raw與加速壽命工況耗時acc之比，其值應(yīng)大于1，這樣生成的加速壽命工況才具有加速的意義。

（3）最小誤差原則。加速壽命工況導(dǎo)致的電池老化路徑和原始工況導(dǎo)致的電池老化路徑之間的誤差應(yīng)盡可能小。

基于以上原則中的（2）和（3），可以定性分析得到：加速因子越大，加速壽命工況相比原始工況耗時就越短；然而，加速因子越大，加速壽命工況越難完全表征原始工況的關(guān)鍵特征，加速壽命工況與原始工況造成的電池老化路徑的誤差也越大。加速壽命工況耗時與原始工況耗時百分比和加速壽命工況與原始工況造成的電池老化路徑的誤差如圖3所示。

圖3 耗時百分比和老化路徑誤差示意圖

于是，需要一個量化的方法，綜合考慮加速因子和老化路徑誤差這兩個指標。為此，首先給出二者的表達式。根據(jù)定義，加速因子表示為

基于前述加速壽命工況設(shè)計三原則及式（1）和式（2）給出的加速因子和老化路徑誤差的表達式，提出綜合考慮二者的目標函數(shù)為

式中，為權(quán)重系數(shù)。式（3）～式（5）反映了加速壽命工況設(shè)計三原則。具體地，式（3）第二項反映了原則（3）——最小誤差原則；式（4）反映了原則（1）——電荷量相等原則；式（5）反映了原則（2）——加速原則。

1.2 基于雙閉環(huán)的工況自動生成方法

外環(huán)以一個隨機的初始加速因子0為初值，通過加速工況搜索算法（內(nèi)環(huán)）搜索出該加速因子0下的最優(yōu)加速壽命工況，并基于老化路徑誤差和加速因子0計算目標函數(shù)值。根據(jù)目標函數(shù)值的變化情況，外環(huán)通過對加速因子進行不斷修正，得到使目標函數(shù)達到最小值的最優(yōu)加速因子。

圖4 雙閉環(huán)構(gòu)架的外環(huán)——加速因子優(yōu)化算法

圖5 雙閉環(huán)構(gòu)架的內(nèi)環(huán)（外環(huán)中加速工況搜索算法部分）

內(nèi)環(huán)為加速工況搜索算法。其與外環(huán)的聯(lián)系為，內(nèi)環(huán)根據(jù)外環(huán)給定的加速因子和式（4）的電荷量相等約束，隨機生成一個初始的加速工況。基于動力電池壽命模型對此初始工況加速工況計算其與原始工況的老化路徑相對誤差，以老化路徑相對誤差作為目標函數(shù)，使用禁忌搜索算法對工況進行搜索，直至搜索到給定加速因子下的最優(yōu)加速壽命工況并返回至外環(huán)。值得注意的是，外環(huán)和內(nèi)環(huán)雖然均會計算老化路徑誤差，但二者的時間尺度是不一樣的，內(nèi)環(huán)在每次禁忌搜索算法迭代得到新的加速工況后均會計算老化路徑誤差，并以此誤差為參考繼續(xù)迭代禁忌搜索算法；而外環(huán)僅在內(nèi)環(huán)搜索到給定加速因子下的最優(yōu)加速工況后，基于此最優(yōu)加速工況計算老化路徑誤差。

1.3 禁忌搜索算法

為了避免局部搜索可能帶來的局部最優(yōu)解問題，本研究采用禁忌搜索算法進行全局尋優(yōu)以期盡可能找到“全局最優(yōu)解”[29]。禁忌搜索算法是對局部鄰域搜索的一種擴展，它是一種全局逐步尋優(yōu)算法[30]。禁忌搜索算法通過引入一個存儲結(jié)構(gòu)和相應(yīng)的禁忌準則（Tabu表）來避免迂回搜索及陷入局部最優(yōu)等問題，并通過特赦準則來赦免一些優(yōu)良狀態(tài)，進而保證充分有效探索以最終達到全局優(yōu)化的目的。

具體在本研究中，需要搜索的工況可以被視為一個由一組rate組成的時間序列。于是，將禁忌搜索算法中的關(guān)鍵參數(shù)：鄰域、鄰域動作和評價函數(shù)定義如下。

（1）鄰域。對于一個給定的rate序列，交換其中任意兩位置的rate值，得到所有解的集合。

（2）鄰域動作。交換rate序列中任意兩位置的rate值這個操作構(gòu)成的函數(shù)。

（3）評價函數(shù)。老化路徑的相對誤差。

基于上述參數(shù)，使用禁忌搜索算法實現(xiàn)對給定加速因子下加速壽命工況的全局最優(yōu)搜索。

1.4 目標函數(shù)的離散表達

如1.1～1.3節(jié)所述，已經(jīng)提出了基于雙閉環(huán)構(gòu)架求取最優(yōu)加速因子并自動生成加速工況的方法。然而，算法實際運行時，仍需對式（4）進行離散化以解決下述兩點問題：

（2）電流倍率rate的取值是連續(xù)的，這會導(dǎo)致加速工況的搜索空間過大。

針對問題（1），本研究對加速工況的搜索過程進行離散化，即分段對原始工況對應(yīng)的加速工況進行搜索。具體地，認為原始工況由很多段構(gòu)成，每段時長為Draw，在給定的加速因子下，其對應(yīng)的加速工況每段時長為Dacc，據(jù)此可將式（4）修改為針對每一段原始工況和待求加速工況的約束，以其中第段為例，其約束可表示為

將約束修改為式（6）后，可基于上述雙閉環(huán)構(gòu)架實現(xiàn)對加速工況的逐段求取。

針對問題（2），本研究采用對rate取值進行離散化的方式減小搜索空間，其離散取值為

將rate的取值限制為式（7）后，可有效縮減加速工況需要搜索的空間。

具體在本文中，選取Draw=300s。進行上述離散后，可基于1.2節(jié)雙閉環(huán)構(gòu)架實現(xiàn)對加速工況的逐段優(yōu)化和自動生成。

2 考慮主導(dǎo)衰減機理的半經(jīng)驗壽命模型

本研究采用如圖6所示的考慮固相擴散的半經(jīng)驗分數(shù)階模型表征電池主導(dǎo)機理，并通過建模主導(dǎo)機理的衰減來得到考慮主導(dǎo)衰減機理的半經(jīng)驗壽命模型。具體地，圖6所示的半經(jīng)驗分數(shù)階模型包含7個與電池機理相關(guān)的物理參數(shù)[31]，各物理參數(shù)見表1。

圖6 考慮固相擴散的半經(jīng)驗分數(shù)階模型

表1 與電池機理相關(guān)的物理參數(shù)

Tab.1 Physical parameters related to battery mechanism

對于電池主導(dǎo)機理衰減規(guī)律的建模，帕里斯定律（Paris’s law）雖然能從微觀層面描述電流沖擊對電極材料顆粒疲勞損傷的影響[32-33]，但據(jù)此建立和宏觀鋰離子電池壽命的聯(lián)系仍需要引入復(fù)雜的偏微分方程[34-35]，這導(dǎo)致需要辨識過多參數(shù)并增加工程應(yīng)用的難度。Ouyang Minggao等在帕里斯定律積分式的基礎(chǔ)上，結(jié)合J. Wang等基于大量電池實驗結(jié)果建立的容量衰減經(jīng)驗?zāi)Ｐ蚚12]，提出改進的阿倫尼烏斯公式并建立考慮電流沖擊的電池壽命模型，同時驗證了電池的主導(dǎo)衰減機理均可通過此模型描 述[10]。據(jù)此，本研究采用式（8）所示改進的阿倫尼烏斯公式描述半經(jīng)驗分數(shù)階模型中7個物理參數(shù)的衰減規(guī)律。

本研究采用一款商用鋰離子電池進行老化實驗以辨識上述半經(jīng)驗分數(shù)階模型中各物理參數(shù)的變化規(guī)律。實驗所使用的電池參數(shù)見表2。實驗采用深圳新威爾的電池充放電測試設(shè)備（Neware BTS4000-5V100A）進行，實驗電池在不同老化路徑下的壽命衰減如圖7所示。

表2 電池參數(shù)

Tab.2 Specifications of the battery

基于上述不同老化路徑下鋰離子電池壽命衰減數(shù)據(jù)，對分數(shù)階模型中各物理量的衰減規(guī)律進行辨識，得到辨識結(jié)果見表3。基于表3所示參數(shù)構(gòu)建考慮主導(dǎo)衰減機理的半經(jīng)驗壽命模型，建模結(jié)果如圖7中實線所示，該模型作為本研究評價動力電池老化路徑誤差的模型基礎(chǔ)。

圖7 不同老化路徑下電池容量衰減

表3 式（8）中不同物理量的衰減參數(shù)

Tab.3 Correlated parameters in Eq.(8) for different physical quantities

3 結(jié)果與分析

本研究的重點在于基于動力電池的典型運行工況，自動生成其對應(yīng)的加速壽命工況。關(guān)于動力電池典型工況的獲取已有很多研究[19, 37]，且工信部也已發(fā)布了由中國汽車技術(shù)研究中心主要起草的中國汽車行駛工況[20, 38]。因此，本研究直接基于中國輕型汽車行駛工況中的乘用車行駛工況CLTC-P作為典型工況，自動生成其對應(yīng)的加速壽命工況，并進行相應(yīng)的結(jié)果分析和討論。

3.1 基于典型工況的加速壽命工況生成結(jié)果

乘用車行駛工況CLTC-P為車速工況，本研究采用中國汽車技術(shù)研究中心推出的EV-TEST電動汽車測試評價規(guī)程中的測試和計算方法將其轉(zhuǎn)化為對應(yīng)的電流倍率工況[39]。轉(zhuǎn)化后的電流倍率工況如圖8所示，其將作為生成加速壽命工況的原始工況。

在本研究中，認為加速壽命工況應(yīng)盡可能與原始工況對鋰離子電池造成的老化路徑一致，因此老化路徑誤差應(yīng)在目標函數(shù)中占據(jù)較大權(quán)重?；诖?，本研究將權(quán)重系數(shù)設(shè)定為1/6（即認為老化路徑誤差的重要性5倍于加速因子）。在此權(quán)重系數(shù)條件下，針對原始工況CLTC-P的優(yōu)化目標函數(shù)結(jié)果如圖9所示。從圖9中可以看出，當加速因子為2.5時目標函數(shù)取得最小值。

圖8 CLTC-P電流倍率工況

圖9 權(quán)重系數(shù)a 為1/6時的目標函數(shù)曲線

當目標函數(shù)取得最小值時，基于原始工況CLTC-P生成的加速壽命工況如圖10所示。相比原始工況的時長1 800s，生成的加速壽命工況時長僅為720s，這意味著使用加速壽命工況可節(jié)約60%的壽命測試時間。

圖10 生成的加速壽命工況

3.2 原始工況與加速壽命工況導(dǎo)致的動力電池老化路徑對比

圖11 原始工況和加速壽命工況導(dǎo)致的關(guān)鍵參數(shù)變化

4 結(jié)論

本研究考慮鋰離子電池壽命對使用路徑的依賴性，提出了計及老化路徑的鋰離子電池壽命工況自動生成方法。方法基于電荷量相等、加速和最小誤差三個原則，設(shè)計了目標函數(shù)最優(yōu)化加速因子和老化路徑誤差這兩個指標。進一步地，考慮加速壽命工況的搜索過程，方法采用雙閉環(huán)自動實現(xiàn)對目標函數(shù)的求解和最優(yōu)工況的生成。

方法采用反映電池主導(dǎo)衰減機理的半經(jīng)驗壽命模型進行驗證。該模型以鋰離子電池工況為輸入，以表征鋰離子電池內(nèi)部主導(dǎo)衰減機理的物理量為輸出。加速壽命工況和原始工況造成的壽命衰減路徑的誤差通過模型中的7個物理參數(shù)構(gòu)成的誤差矩陣的F范數(shù)進行衡量。模型驗證結(jié)果表明，所提方法生成的加速壽命工況可在保證電池老化路徑基本不變的情況下有效實現(xiàn)對原始工況的加速。

附 錄

式中，各物理量的定義見表1。式（A1）中各物理量的衰減均采用相對值，即衰減量與該物理量初值的比例。同時，式（A1）中，各物理量均為一時間序列，在原始工況導(dǎo)致的老化路徑下，該時間序列長度為raw；在加速壽命工況導(dǎo)致的老化路徑下，該時間序列長度為acc。首先，分別根據(jù)原始工況和加速壽命工況求其時間序列對應(yīng)的安時積分序列。記原始工況安時積分序列的第項為

記加速壽命工況安時積分序列的第項為

根據(jù)電荷量相等約束，有

將此電荷量記為

式中，為采樣函數(shù)。于是原始工況導(dǎo)致的電池老化路徑與加速壽命工況導(dǎo)致的電池老化路徑的相對誤差可以表示為

簡記為

式（A10）即正文式（2）。

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Accelerated Aging Profile Generation Method for Lithium-Ion Batteries Considering Aging Path

1,21222

（1. Department of Automation Tsinghua University Beijing 100084 China 2. State Key Laboratory of Automotive Safety and Energy Tsinghua University Beijing 100084 China）

The lithium-ion battery (LiB) requires an aging test to ensure its reliability during long-term use. The conventional aging test is very time-consuming because the current LiB life span is thousands of cycles. Therefore, an accelerated aging test method for LiB is needed. The degradation of the LiB is path-dependent. Therefore, the constraints of designing this accelerated aging test method are: to ensure both the equivalence of LiB capacity and the invariance of its internal degradation mechanism. This paper proposes a model-based method for generating an accelerated aging profile. The objective function considering the acceleration factor and the relative error of the aging path is constructed, and the optimal solution of the objective function is obtained by a double closed-loop architecture. In the double closed-loop architecture, the outer loop is an acceleration factor optimization algorithm that aims to find the optimal acceleration factor; the inner loop is an acceleration profile search algorithm, aiming to search the optimal acceleration profile under a given acceleration factor. The accelerated aging profile of the China light-duty vehicle test cycle-passenger car (CLTC-P) is generated under the given objective function based on the proposed method. The simulation is carried out based on the semi-empirical fractional-order model considering the dominant degradation mechanism of the LiB developed by the authors, which verifies the effectiveness of the method.

Lithium-ion battery, aging path, double closed-loop architecture, acceleration factor, tabu search

10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.210336

TM912

科技部國際科技合作專項項目（2019YFE0102200）、科技部重點研發(fā)計劃新能源汽車重點專項（2018YFB0104404）和臺達電力電子科教發(fā)展計劃項目（DREK2020001）資助。

2021-03-12

2021-07-24

郭東旭 男，1993年生，博士，研究方向為鋰離子動力電池壽命建模。E-mail: guodongxu@tsinghua.edu.cn

楊 耕 男，1957年生，教授，博士生導(dǎo)師，研究方向為電機拖動系統(tǒng)與電力電子系統(tǒng)控制技術(shù)、風電和光伏系統(tǒng)的控制和優(yōu)化、動力電池系統(tǒng)建模。E-mail: yanggeng@tsinghua.edu.cn（通信作者）

（編輯 崔文靜）