單光子探測器的研究進展

程碑彤，代 千，謝修敏，徐 強，張 杉，宋海智,2*

(1.西南技術物理研究所，成都 610041；2.電子科技大學 基礎與前沿研究院，成都 610054)

引 言

單光子探測技術是支撐前沿科技發展的重要推動技術之一，在物理化學、生物環境、國防軍事等領域都有重要應用，特別是與激光、量子信息、生物熒光、非線性光學等技術結合形成多種交叉技術，在量子通信、資源普查、空間探測、遠距雷達等方面都有日益增長的廣泛需求。

單光子探測器(single-photon detector,SPD)是單光子探測技術的核心器件，是檢測極微弱單光子信號的一類器件統稱,屬于超低噪聲器件，憑借其超高的靈敏度完成對單個光子的檢測和計數，被廣泛用于探測信號強度只有幾個單光子能量級的應用中。基本功能是將光信號轉換為電信號，主要分為外光電效應器件和內光電效應器件，后者又主要包括光導型器件和光伏型器件等，其技術發展的趨勢是進一步實現高光子探測效率、低暗計數率、低時間抖動、高計數率等技術指標要求。隨著新型光電材料與器件技術發展，新體制、新材料、新結構單光子探測器不斷涌現，單光子探測器得到了研究人員廣泛而持續的關注，是推動技術和應用快速發展的重要原因[1-2]。

1 單光子探測器概述

由于光具有粒子性，它是由大量的光子組合在一起形成的，而單個光子的能量極低，因此，必須采用具有單光子探測能力的光檢測器件來實現對極微弱光的探測。單光子探測器因其具有對極微弱光的探測能力而應用廣泛，種類也較多。按光譜響應范圍可分為紫外(100nm～400nm)、可見(400nm～700nm)、短波紅外(1μm～2μm)、中長波紅外(3μm～25μm)等。按器件工作原理可分為:(1)光電倍增管(photomultiplier tube，PMT)。包括打拿極PMT、微通道板(microchannel plate,MCP)PMT等；(2)雪崩光電二極管(avalanche photodiode，APD)。包括硅蓋革雪崩光電二極管(Si Geiger mode avalanche photodiode,Si Gm-APD)、銦鎵砷蓋革雪崩光電二極管(InGaAs Gm-APD)、硅固態倍增管(Si photomultiplier,SiPM)等；(3)超導器件。包括超導納米線單光子探測器(superconducting nanowire single-photon detector,SNSPD)、超導臨界溫度躍遷單光子探測器(transition edge sensor,TES)等；(4)量子器件。包括量子阱(quantum well,QW)單光子探測器、量子點(quantum dot,QD)單光子探測器；(5)非線性器件。包括自發參量下轉換(spontaneous parametric down-conversion,SPDC)單光子探測器、頻率上轉換單光子探測器等。

光電倍增管是歷史最悠久、技術最成熟的單光子檢測器件，而雪崩光電二極管憑借其雪崩倍增效應目前仍在微弱光探測領域發揮著巨大作用，但兩者都屬于傳統的單光子檢測器件，已經無法完全滿足量子信息等先進技術的應用需求，因此，必須對傳統的單光子探測器作出改進和指出未來技術發展趨勢。與此同時，探索新興的超導單光子器件以及基于2維材料的光電探測器件顯得尤為迫切，它們相對于傳統的單光子探測器件，實現了在某些性能上的本質提升，是未來單光子探測技術取得突破性進展的關鍵。

2 光電倍增管

光電倍增管(PMT)是基于外光電效應和二次電子發射理論的真空器件, 廣泛應用于微弱光子探測。PMT按照陰極光探測直徑的不同可以分為小面積型PMT(探測面直徑小于20.32cm)和大面積型PMT(探測面直徑為20.32cm～50.8cm)。不同類型的PMT針對不同的應用場景需求，比如小面積型PMT主要用于激光雷達、光子計數、正電子發射掃描儀等，而大面積型PMT主要用于大型中微子探測、伽馬射線探測、望遠鏡觀測等高能物理實驗研究領域。目前應用最廣的是打拿極PMT和微通道板(MCP)PMT，其中MCP-PMT在打拿極PMT的基礎之上進行了器件結構優化。

2.1 打拿極PMT

打拿極PMT的基本結構由光電陰極、光電倍增極(打拿極)和陽極(收集極)組成，如圖1所示。其基本原理是光電陰極吸收入射光產生光電子，通過打拿極實現電子倍增，在達到一定數量級后就能轉換成電壓或者電流信號輸出，而輸出信號的幅值就反映了入射光信號的強弱。對于打拿極PMT來說，器件基本結構已經固定，目前的關鍵技術突破方向主要集中在制備新型光電陰極材料和優化打拿極結構等方面。

圖1 打拿極PMT基本結構圖[2]

2014年，日本濱松(Hamamatsu)公司設計的改進型ultra bialkali(UBA)和super bialkali(SBA)雙堿陰極PMT與普通的打拿極PMT相比，光譜響應度明顯提升1倍[3]，UBA,SBA以及標準雙堿的光譜響應對比圖如圖2所示。2020年，Hamamatsu公司進行了PMT的全面大改造，首先是采用先進的光電陰極技術將量子效率提高到了30%，同時還將打拿極結構由百葉窗型優化改進為直線聚焦型，并且在減少打拿極數量(11個變為10個)的基礎上又將光收集效率提高到90%以上[4]，如圖3所示。

圖2 光譜響應圖[3]

圖3 日本Hamamastu公司生產的大面積打拿極PMT結構圖與樣圖[4]a—R3600型PMT內部結構圖 b—R12860型PMT內部結構圖 c—R3600型PMT樣管 d—R12860型PMT樣管

2.2 MCP-PMT

MCP-PMT與打拿極PMT的不同之處在于其采用微通道板(MCP)代替傳統的分離式多級倍增極。MCP內包含成百上萬個微通道(直徑一般為6μm ～25μm)，每個微通道里都涂有二次電子發射材料，可視為一個單獨的二次電子倍增器。目前技術比較成熟的MCP-PMT為近貼聚焦型，相對打拿極PMT來說具有增益高、抗磁能力強等突出特點。但是商用MCP-PMT中通常采用氫還原鉛硅酸鹽玻璃制備技術，導致MCP-PMT的壽命極短、探測效率也極低。因此，延長MCP-PMT壽命并降低成本是微通道板技術提升的關鍵。

針對上述問題，研究人員提出了采用硼硅酸鹽作襯底，利用原子層沉積技術(atomic layer deposition,ALD)在硼硅酸鹽表面蒸鍍MgO或者Al2O3等作為二次電子發射材料制備MCP-PMT[5]。如美國Argonne國家實驗室和Income Inc.基于該技術已成功制備出20cm×20cm的MCP-PMT，樣圖如圖4所示。量子效率在365nm處約為25%,增益達到107,單光子時間分辨率約為50ps[6]。而德國Nuremberg-Erlangend大學的LEHMANN長期從事檢測各種類型MCP-PMT的壽命的實驗工作，實驗結果證明,基于ALD技術制備的MCP-PMT壽命相比傳統MCP-PMT增加了約100倍且增益特性也明顯改善[7]，壽命檢測結果如圖5所示。

圖4 ALD-MCP樣品圖 [6]

圖5 不同類型ALD-MCP-PMT的壽命檢測結果對比[7]

3 雪崩光電二極管

雪崩光電二極管(APD)是基于雪崩碰撞離化放大機制的光電探測器件，由于其具有低功耗、小型化、高速、高可靠等技術特點，在微弱光及單光子探測領域占有重要地位，在量子通信、激光雷達以及激光3維成像等熱點領域都有廣泛應用。能夠實現單光子探測的APD是周期性工作，在高于APD擊穿電壓的蓋革雪崩光電二極管(Gm-APD)也稱為單光子雪崩二極管(single-photon avalanche diode，SPAD)，通過配套淬滅和讀出電路對雪崩倍增過程進行淬滅和恢復控制從而實現單光子探測。圖6是SPAD的基本結構和原理示意圖[8]。目前SPAD中最常使用的半導體材料是Si材料和InGaAs等Ⅲ-Ⅴ族化合物材料[9-10]。

圖6 SPAD的基本結構和原理示意圖[8]a—SPAD結構圖(以Si為例) b—偏置電壓與偏置電流曲線圖 c—典型的SPAD讀出電路 d—模擬輸出和數字化信號的例子 e—典型SiPM等效圖(由許多SPADs構成)

3.1 Si SPAD

1963年，HAITZ等人首次展示了采用厚耗盡層(30μm ～50μm)結構的Si SPAD，雖然光子探測效率在400nm和600nm處高于50%，但時間抖動較大(約400ps)、偏置電壓較高(約400V)[1-2,9]。因此,約在2008年后又開始采用薄耗盡層(約1μm)結構，在室溫下時間抖動低至30ps，但由于吸收效率較低，探測效率在800nm處僅有15%[1,11]。2015年,有人提出了一種具有新穎納米結構的Si SPAD，如圖7所示。其原理類似于光捕獲增強機制[12-13]，其探測效率可與厚耗盡層結構Si SPAD相比擬，但又能保持一個相對較好的時間抖動特性。該器件的3維模型圖如圖8所示。

圖7 具有氮化硅納米堆的Si SPAD與傳統平面Si SPAD的結構對比[12]

圖8 光捕獲結構Si SPAD[13]

Si SPAD具有高探測效率、低暗計數率、低成本等特點，在量子通信、激光雷達等領域得到廣泛應用，但Si材料的帶隙較大，導致Si SPAD器件光譜響應波長范圍最大值只能達到1μm左右，因此，拓寬Si SPAD的短波紅外光譜響應波長范圍是目前的技術難點之一。目前，已經有文獻報道用窄帶隙的Ge材料代替Si材料作為SPAD器件的吸收層，制備出Ge-on-Si SPAD器件[14-17]，在125K條件下，實現了1330nm處單光子探測效率(single-photon detection efficiency,SPDE)達到38%[16]，典型的Ge-on-Si SPAD器件結構圖如圖9所示。除此之外，還提出了基于Si SPAD器件的紅外上轉換單光子探測器(infrared up-conversion single-photon detector,USPD)，其結構圖如圖10所示。該器件首次實現了在1550nm處探測效率約為45%，噪聲等效功率(noise equivalent power,NEP)在200K時達到1.39 ×10-18W·Hz1/2,已經優于InGaAs SPAD的性能[18]。除短波紅外的成功案例，2020年,報道了基于上轉換單光子器件在中紅外激光雷達應用中實現高分辨率和高靈敏度的案例[19]。

圖9 Ge-on-Si SPAD器件結構圖[16]

圖10 USPD器件結構圖[18]

3.2 InGaAs/InP SPAD

InGaAs/InP SPAD主要用于0.9μm～1.7μm的短波紅外單光子探測，目前基本都采用吸收漸變電荷倍增分離結構(separated absorption,grading,charge,and multiplication,SAGCM)[20]，如圖11所示。但由于目前InGaAs/InP材料制備水平相對Si材料來說，材料內部缺陷相對較多，因此暗計數率(dark count rate,DCR)顯著高于Si SPAD器件，除此之外，InGaAs/InP SPAD的光子探測效率(photon detection e-fficiency,PDE)是一個非常重要的參數，因此，InGaAs/InP SPAD目前主要的技術發展方向是通過優化雪崩材料質量和器件結構，實現PDE和DCR的平衡。

圖11 SAGCM結構的InGaAs/InP SPAD [20]

近年針對這一技術難點開展了大量的工作，其中比較具有推進性進展的工作有如下3個：(1)2014年，通過用InAlAs材料代替InP材料作為雪崩倍增區域材料，其結構圖如圖12所示，單光子探測效率(門控模式下)在260K和290K溫度下為分別為21%和10%，但由于InAlAs材料在雪崩區的隧穿電流較大，導致暗計數率仍然很大[21]，但可以通過優化倍增區厚度實現在90%的擊穿電壓下暗計數率小于50nA[22]；(2)2017年，通過在倍增層中引入多個量子阱(multiple quantum well,MQW)區域，其結構圖如圖13所示，該結構下的SPAD量子效率提高了一個數量級，但由于結構復雜導致材料生長的質量較差，其暗計數率也增加3個數量級，因此，該類器件結構作為新穎的研究方向仍需進一步改進和優化[23]；(3)2020年,通過增加電介質-金屬反射層結構，其結構圖如圖14所示，使入射光子的吸收效率在1550nm處相對提高了約20%，DCR在340000/s時PDE達到了60%，并且在實際應用時，在DCR為3000/s的參考下，PDE能夠達到40%，并且后脈沖率低至5.5%[24]，其性能明顯優于目前的商業器件，是目前比較理想的結構優化方案。以上工作雖然在DCR和PDE參數特性的優化上初見成效，但與此同時帶來的工藝、技術以及其它參數上的新問題，仍然有待于解決。

圖12 InGaAs/InAlAs SPAD結構圖[21]

圖13 帶MQW的倍增區結構圖[23]

圖14 帶有電介質-金屬反射層的InGaAs/InP SPAD結構圖[24]

除了以上所述的Si SPAD和InGaAs/InP SPAD的研究進展，SPAD近年來在國內也得到了迅速發展，取得了一定成果。比如，西南技術物理研究所等單位相繼開展了Si SPAD和InGaAs/InP SPAD焦平面組件技術研究，研制了64×64 Si SPAD和32×32 InGaAs/InP SPAD[25], 及更大陣列規模的SPAD器件，并應用到無人駕駛激光雷達、激光測距、量子通信等領域，表明單光子焦平面組件在先進激光和光電探測中具有十分廣闊的應用前景。

3.3 SiPM

硅固態倍增管(SiPM)也稱為多元光子計數器(multi-pixel photon counter，MPPC)，是一種基于多元微通道技術的硅基固態電子倍增器件，它由成百上千甚至上萬個Gm-APD并聯組成SiPM的像素單元，其中每一個像素單元都可作為單獨的光子計數器使用。SiPM的核心是Gm-APD器件，其本質是一個P-N結，工作于高于擊穿電壓的蓋革模式，光生載流子在外加偏置電壓下發生碰撞電離觸發雪崩輸出光電流。SiPM像素單元SPAD有關的圖可參見圖6。

SiPM具有體積小、成本低、集成度高、抗干擾能力強、探測效率高、工作電壓低等特點，已在如正電子發射斷層掃描(positron emission tomography，PET)技術、高能物理學(high energy physics，HEP)實驗等不同應用中部分替代了PMT或者MCP-PMT，也在如激光光譜學、量子信息技術、激光雷達技術等單光子或少量光子探測技術中得到應用[8，26-27]。

SiPM器件的主要技術難點是同時提高填充系數和探測效率。2013年，意大利Fondazione Bruno Kessler(FBK)研究中心報道了紅綠藍-高像素密度(red/green/blue high density,RGB-HD)器件，其探測效率的峰值分別在500nm附近綠光波段和400nm附近近紫外光波段[28]。2016年，FBK研究中心實現了像元直徑為15μm～40μm等不同規格SiPM，同時提出了SiO2填充溝槽結構實現有效電隔離的SiPM技術，其結構示意圖如圖15所示，該結構使得探測效率在420nm處達到60%。2018年～2019年，FBK研究中心又在此基礎上通過優化溝槽、抗反射涂層、入射窗等結構成功制備出近紫外-高密度-低串擾(near ultraviolet high density,NUV-HD-low-crosstalk)型、近紫外-高密度-固態(NUV-HD-croy)型和真空-近紫外-高密度(vaccum near ultraviolet high density，vaccum-NUV-HD)型3種SiPM器件[8，26-27，29]。SiPM在器件結構和工作原理上與PMT和MCP-PMT有本質的不同，其性能也存在較大差異，表1中總結了這3類單光子探測器在主要性能上的特點[27]。

圖15 帶有溝槽的RGB-HD結構圖[29]表1 打拿極PMT、近貼型MCP-PMT、SiPM 3種倍增器件的性能對比[27]

性能打拿極PMTSiPM近貼型MCP-PMT工作電壓>1000V30V～80V>2000V量子效率20%～25%25%～70%20%～25%增益105～106105～106105～106上升時間約1ns約1ns200ps～800ps渡越時間彌散<5ns<300ps<50ps溫度敏感性低高中抗磁場性弱強良好探測面積較大(cm2)較小(mm2)中等(mm2)結構較大緊湊較緊湊單價中等低較高

4 新型單光子探測器

隨著新光電材料的引入、新器件結構的發展以及半導體光電制造技術的不斷提升，文獻相繼報道了多種不同類型的新型單光子探測器，具有高探測效率、高分辨率、高速響應等特點。其中，基于1維超導納米線單光子探測器(SNSPD)和基于2維材料的APD單光子探測器的發展較為迅速。

4.1 SNSPD

基于超薄超導材料制備的SNSPD的基本原理是超導納米線吸收光子后會出現有阻的局域非平衡點“hot-spot”，從而導致超導納米線兩端產生電壓脈沖信號，通過光電轉換實現單光子探測。SNSPD理論上具有接近100%的系統探測效率(system detection efficiency,SDE)，有望突破傳統光電探測器的性能極限，將大幅提升單光子探測器性能指標，對量子信息、量子調控和量子通信等技術有重要的支撐作用[30]。近年來，SNSPD在器件結構上的優化改進集中在幾個方面：(1)2006年，首次將小面積SNSPD器件集成到帶有背面反射鏡的光學腔中，使得SDE分別在1550nm和1064nm處達到57%和67%[31]，其結構如圖16所示；(2)2017年，報道了一種由多晶NbN制成的超導納米線單光子探測器，采用全反射介質鏡面構成分布式布喇格反射鏡(distribute Bragg reflection，DBR)結構提高納米線的吸收，其結構如圖17所示，該器件SDE在1550nm處達到90.2%，并隨著制冷溫度的降低，在1.8K下可達到92.1%[32],該結果將有助于高性能超導單光子探測器件在量子信息領域和其它高端領域中的應用；(3)2019年，中國科學院上海微系統與信息技術研究所YOU團隊采用無損介質鏡面加三明治結構制備的SNSPD器件，打破NbN SNSPD器件的本征探測響應和光學吸收效率的制衡關系，實現了兩者的同時提升,其結構示意圖如圖18所示。在0.8K工作溫度下SDE在1590nm處達到98%[33]，且該類型器件顯示出了多種參數的魯棒性，SDE大于80%時，產率達到73%，SDE大于90%時，產率達到36%，對批量生產及商業化應用都有實際意義。

圖16 帶有背面反射鏡的SNSPD[31]

圖17 DBR結構的SNSPD[32]

圖18 三明治結構的SNSPD[33]a—器件結構示意圖 b—傳統單層納米線與三明治結構納米線 c—器件光子響應和光學吸收的關系

目前，制約SNSPD廣泛應用的最大障礙是其需要在極低溫條件下工作，需配合大型制冷設備才能實現器件最優性能，因此在一定程度上高度集成低溫技術將決定SNSPD的未來發展。此外，研發臨界轉換溫度較高的高溫超導材料以及SNSPD的器件陣列化也是重要發展方向。

4.2 2維材料APD(2-D APD)

2維層狀材料與傳統的體材料相比，具有自鈍化表面、強光物質耦合、可調費米能級和機械靈活性等優良特性，并且材料特性可隨著厚度不同而不同[34-35]，近年來得到了研究人員的高度重視和重點研究。其中，2維層狀石墨烯材料是零帶隙材料，可以與從紫外光波段到微波波段等電磁波相互作用，使其成為寬光譜范圍內各種光檢測應用的理想候選材料[35]。但石墨烯零帶隙的性質不利于實現高信噪比的光探測器。相比之下，2維過渡金屬硫化物(transition metal sulfide，TMD)如WSe2和MoS2是具有一定帶隙的材料，能夠在可見光到近紅外范圍內表現出良好的光檢測性能[36]。除了石墨烯和TMDs外，2維黑磷(black phosphoorous,BP)的直接帶隙從0.3eV～2.0eV(單層形式)，也是一種重要的紅外光檢測潛在候選材料[37]。

2維材料技術的發展也為基于APD機制的新型單光子探測器發展提供了新思路，目前正在研究通過碰撞電離產生雪崩效應來實現高檢測效率和單光子計數的2維材料光電探測器。圖19～圖21展示了部分基于2維材料的光電探測器件[38-40]，表2中總結了基于2維材料的各種類型光電探測器性能指標[41]?？梢钥闯?所有2維APD外部量子效率都超過100%，因此，若能夠有效解決2維材料光吸收系數較低的技術瓶頸，并且實現與表面等離激元結構的技術融合[42]，由2維層狀材料以及范德華異質結構構成的雪崩光電探測器將具有非常好的技術前景。

圖19 基于石墨烯的光電探測器原理圖[38]

圖20 基于2維黑磷(2-D BP)光電探測器結構圖[39]a—APD結構 b—載流子雪崩過程

圖21 MoS2/Si (2-D/3-D)結構[40]a—MoS2/Si異質結結構界面 b—能帶圖

表2 現有2-D材料光電探測器的主要性能對比[42]

5 結束語

本文中介紹了在激光和量子領域得到重要應用的單光子探測器，以及典型器件關鍵技術的突破與發展情況。其中，PMT器件研究比較充分，已實現商用，以Hamamatsu產品為代表的器件類型眾多，正在發展先進PMT器件；APD器件包括Si SPAD、InGaAs/InP SPAD和SiPM等，技術相對成熟，但Si SPAD的光譜響應范圍和InGaAs/InP SPAD的暗計數率等技術難點仍有待改進；SNSPD器件的光電性能優秀，但需解決低溫裝置集成化問題；2維APD器件技術前景廣闊，仍需開展進一步研究。隨著材料制備技術進步和器件結構優化發展，單光子探測器未來將有望獲得更高光電性能，實現更為廣泛的應用。