飛秒激光對多光譜濾波片的損傷閾值研究

王云萍，侯軍燕，袁 春，康文運，陳安民，張魯薇

(1.北京跟蹤與通信技術研究所，北京 100094； 2.北京市遙感信息研究所，北京 100192； 3.中國科學院 長春光學精密機械與物理研究所 激光與物質相互作用國家重點實驗室，長春 130033)

引 言

強激光照射光學元件時能對光學元件造成不可逆的損傷，這個損傷是一個復雜物理的過程，激光特性和元件屬性都對損傷的結果有直接的影響，不同特性(如波長和脈寬)的激光對同一元件的損傷結果不同，由于光學元件的制作過程、方法和條件等的不同也會使得元件破環的結果不同。盡管激光參數和元件性質都相同，使用環境和使用條件也會影響元件的破壞效果。在光學元件的應用中，它的損傷和破壞有清晰的評價規則，光學元件光激光的毀傷閾值恰恰是對元件抗毀傷特性最直觀的評估，它不僅是保證光學元件正常使用的參照標準，還是研究光學元件損傷機理的重要參數[1-7]。光輻照光學元件時產生的毀傷涉及到光吸收反射、元件升溫、激光特性、元件自身屬性、多光子過程、激光場以及激光誘導等離子體等物理過程。對應的薄膜損傷機理主要可以分為：熱效應和場效應，其中熱效應主要存在于較長脈寬和連續照射中，而場效應主要在存在于較短脈沖中[8-9]。光照射光學元件時，光學元件的薄膜將吸收的光子能量并轉變成熱量，產生個別位置的高溫以及高溫度梯度，導致激光對薄膜的融化或由于熱應力而導致薄膜破裂損傷，其主要由薄膜中存在雜質和缺陷導致的，因此是非本征的。而對于光場效應，主要探究光波傳播過程中形成的駐波對光學薄膜進行的毀傷，在激光輻照期間，電子來不及將獲得的能量轉移到晶格時，毀傷機制主要是非線性的多光子吸收以及電子雪崩，其主要由材料的本身屬性所決定，因此是本征的。

目前，國內外學者研究了光學薄膜的破環與激光參量、照射光斑尺寸、光照累積次數等要素之間的聯系。LI等人采用輸出波長為1064nm的納秒脈沖激光對HfO2薄膜進行了毀傷測試[10]，發現1-on-1和S-on-1(S為脈沖數)兩種測試下的損傷閾值分別為15.75J/cm2和11.90J/cm2。S-on-1條件下的毀傷閾值明顯低于1-on-1的閾值，這體現了S-on-1測試方式的累積效應。PAN等人采用1064nm波長的激光照射HfO2/SiO2光學薄膜[11]，測量了HfO2/SiO2的毀傷閾值，結果發現，毀傷閾值隨缺陷的增加而下降，形貌表現為熱效應。DENG等人采用輸出波長為1064nm和532nm的納秒脈沖激光對SiO2、HfO2和TiO23種單層薄膜樣片進行了損傷測試[12]，結果表明，SiO2、HfO2和TiO2的毀傷閾值都隨脈沖光頻率的增加而減小。WANG等人采用輸出波長為355nm的納秒脈沖激光以1-on-1和S-on-1兩種測試方式下對HfO2/SiO2薄膜進行了損傷測試[13]，發現1-on-1條件下的損傷閾值遠高于S-on-1的損傷閾值。在多次輻射的模式下，影響損傷閾值的主要因素是不可逆的激光誘導缺陷和天然缺陷的累積。SHAN等人采用波長為1064nm和355nm的納秒脈沖激光對HfO2/SiO2進行了毀傷測試[14]，發現1064nm波長的缺陷損傷閾值幾乎與532nm波長的缺陷閾值相同。

隨著激光技術的發展，人們越來越關注飛秒激光與光學薄膜的損傷研究。YUAN等人研究了飛秒激光誘導ZrO2和HfO2的損傷閾值[15]，發現這兩種薄膜的損傷形貌不同于納秒激光的損傷形貌。NGUYEN等人討論了真空中介質氧化膜的飛秒脈沖損傷閾值[16]，發現環境氣壓不會影響單脈沖飛秒激光的損傷閾值，而多脈沖飛秒激光的損傷閾值隨著氣壓的降低而減小。SHI等人開展了飛秒激光照射HfO2/SiO2薄膜的損傷實驗[17]，在1-on-1下觀測到了膜層剝落的現象。YUAN等人比較了飛秒和納秒激光誘導單層HfO2膜和HfO2/SiO2高反膜的損傷[18]，對于納秒激光，單層HfO2膜的損傷閾值低于高反膜的損傷閾值；而飛秒激光確相反，單層HfO2膜的閾值高于高反膜的閾值。在納秒范圍內，雜質或缺陷以及熱擴散對涂層的激光損傷起著重要作用。基于飛秒激光超快超強的特點，飛秒脈沖照射光學薄膜導致的破壞將不同于長脈沖激光導致的薄膜破壞損傷，強場電離起著重要的作用。

本文中采用鈦∶藍寶石脈沖放大系統輸出的飛秒激光作為光源，通過S-on-1的測試方法，對多光譜濾光片的前膜進行了激光毀傷閾值的測試，使用顯微鏡觀測了濾光片前膜的損傷形貌，并對實驗結果進行了分析，從脈沖累積以及光場效應對測量的結果進行了解釋。

1 實 驗

1.1 樣品定制

多光譜濾光片不同于傳統濾光片，往往需要針對特定的應用場景進行特殊設計。本文中采用電子束蒸發工藝定制了一種基底材料為熔石英的濾光片，圖1中給出了濾波片的光譜曲線。該濾光片由于其光譜要求比較特殊，膜層采用非規整結構層，基本的層結構是光學厚度不等的高低折射率材料(Ta2O5和SiO2)交替疊加，前膜為主峰濾光膜，后膜為截止濾光膜，它們具有不同的膜層結構。前膜和后膜的透射光譜曲線如圖1a所示，其組合的光譜曲線如圖1b所示，光譜范圍為440nm～520nm。

Fig.1 Spectral curve of the filtera—spectral curves of front and rear films b—spectral curve of front film and rear film combination

1.2 實驗裝置

圖2中給出了大氣環境中飛秒激光對光學薄膜毀傷的實驗裝置圖。實驗中采用鈦∶藍寶石脈沖放大系統輸出飛秒激光，其波長、寬度分別為800nm和50fs，偏振狀態為線偏振。一個由計算機控制旋轉的半波片和格蘭棱鏡對輸出的脈沖能量進行調控，脈沖能量的波動低于2%。使用一個平凸聚焦透鏡(焦距為10cm)將激光脈沖垂直匯聚到樣品表面，通過刀片法測量在此處位置的光斑直徑為3μm。待測樣品被固定在一個由計算機控制的電動3維平移臺(Thorlabs，PT3/M-Z8，精度為±1.5μm)上，平移臺最小移動步長為1μm。一個顯微鏡和相機用于實時觀測飛秒脈沖對薄膜毀傷的實驗過程，實驗結束后使用更精密的顯微鏡細致觀測前后膜的毀傷形貌。

Fig.2 Experimental setup for femtosecond laser damage to optical thin films

1.3 激光損傷閾值測試

采用國際標準ISO11254“S-on-1”作用模式[19]，即多次輻照測試。實驗過程中，脈沖能量密度逐步降低，直至樣品沒有被破壞，每個脈沖能量密度采樣30個點，每兩個脈沖照射點之間距離為200μm，依次記錄下每個激光能量密度下損傷的測試點占所有測試點的比例。并對激光輻照次數取不同的值(1，2，5和10)，繪制出不同S值對應的破壞幾率與脈沖能量密度的曲線圖。在降低能量密度過程中，當毀傷幾率為零時候，即為相應的激光誘導損傷閾值(laser induced damage threshold，LIDT)[20]。

2 結果與討論

圖3顯示了不同S值(1，2，5和10)下毀傷幾率隨脈沖能量密度的變化以及LIDT與脈沖數的關系。根據圖3可以得到S值分別為1，2，5和10時的損傷閾值分別為1.68J/cm2、1.56J/cm2、1.44J/cm2和1.42J/cm2，隨著激光照射個數的提高，LIDT不斷降低。這是因為激光脈沖的多次輻射將對光學膜產生累積效應，即使用能量密度低于LIDT的激光輻射樣品，雖然這個能量密度下的脈沖不足以損傷樣品，但對材料表面會產生一個微弱且不可逆的作用，緊接著后續的脈沖會加強這個微弱的作用，當脈沖數目到達一定程度時會對材料表面產生損壞。正是因為累積效應使得S-on-1測試下的LIDT低于1-on-1的LIDT，且S值越大損傷閾值越低，這種現象可以通過顯微鏡拍攝的圖像進行觀測。圖4是不同S值(1和2)下薄膜損傷形貌圖。發現在S=1的情況下，激光能量密度為1.73J/cm2時照射的中心區域模糊不清；而在相同能量密度下，S=2時光斑較清晰。YUAN等人測試了1-on-1和S-on-1下激光對光學薄膜的LIDT[21]，發現在1000-on-1方法下的LIDT比1-on-1方法下的LIDT低。WANG等人[13]在1-on-1和S-on-1兩種模式下進行激光損傷探測，發現單次輻射激光誘導的LIDT遠高于多次輻射的LIDT。

Fig.3 Damage probability and threshold under different S values (1, 2, 5 and 10) for front filma—damage probability b—damage threshold

Fig.4 Damage morphologies of front film under 1-on-1 and 2-on-1

飛秒激光具備的超短和超強性質，它對光學薄膜的毀傷機制主要為非線性的多光子電離、碰撞電離以及隧穿電離。一般認為，當飛秒脈沖的持續區間相對較長時，非線性的多光子電離、碰撞電離共同起作用；當脈寬較短時，由多光子電離形成的自由電子足以對薄膜造成損傷；當脈寬極短時，主要的機制是隧穿電離[22-23]。實驗過程中使用的脈寬為50fs，所以只考慮多光子電離對光學薄膜的損傷作用。初始導帶電子由多光子電離產生，隨后導帶電子迅速吸收激光能量，當其能量大于材料的帶隙能時會與價帶電子發生碰撞產生另一個電子，進而形成極多的自由電子，當它的濃度達到1021cm-3時便會造成薄膜的損傷[22,24]。一般而言，由多光子電離產生的自由電子足夠多，而由材料本身的雜質和缺陷產生的電子非常少以至于可以被忽略。所以，飛秒脈沖對光學膜的毀傷是本征的，由材料自身性質決定[25]。薄膜中自由電子的激發過程取決于局部的場強分布，為此，作者計算了薄膜的電場分布。由于膜層為中心厚度不等的非規整膜系結構，因而呈現出與常規濾光片不同的電場分布特性，圖5中給出了800nm波長的前膜電場分布。

由圖5可以看出，多光譜濾光片前膜確實存在局域的場增強效應，只有前部分膜層有場分布。干涉場的強弱與薄膜駐留的激光能量多少相對應，這樣特定的光學薄膜在激光場的輻照下，薄膜某一位置處的脈沖電場越高則LIDT越低[26]。由此可知，前膜的損傷形貌出現逐層剝離的現象，圖4驗證了這一結論。另外，前膜電場隨膜層分布較規律，存在隨著薄膜厚度(圖5中，QWOT是1/4的波長光學厚度(quarter wavelength optical thickness))的增加，電場強度逐漸下降的趨勢。因此，在1-on-1和2-on-1測試方法下，隨著飛秒激光能量密度的增加，前膜損傷區域的輪廓越來越清晰、規整，并逐漸出現清晰的分層現象，如圖4所示。因此，當前實驗條件下，薄膜的損傷機制主要是場效應。

Fig.5 Electric field distribution of front film for 800nm wavelength

3 結 論

利用飛秒激光脈沖對多光譜濾光片的前后膜進行了激光損傷閾值測試，并使用顯微鏡觀測濾光片前后膜的損傷形貌。發現隨著照射次數的增加損傷閾值逐漸降低，這主要是由于激光的多次輻射會對光學薄膜產生累積效應所引起的。由于飛秒激光的寬度極短，薄膜導帶電子由多光子電離產生，隨后導帶電子迅速吸收激光能量，當其能量大于材料的帶隙能時會與價帶電子發生碰撞產生另一個電子，進而形成大量的自由電子，從而對薄膜造成損傷。其次，在1-on-1和2-on-1測試方法下，濾光片前膜損傷區域出現清晰的分層現象。計算的薄膜電場分布表明，電場隨著膜層數的增加而下降，電場的分布是薄膜分層損傷的主要原因。