萊州灣熒光溶解有機物的時空分布

洪晨飛, 崔正國, 白 瑩, 江 濤, 胡清靜, 周明瑩, 李 玉, 曲克明

萊州灣熒光溶解有機物的時空分布

洪晨飛1, 2, 崔正國2, 3, 白 瑩2, 3, 江 濤2, 胡清靜2, 3, 周明瑩2, 李 玉1, 曲克明2, 3

(1. 江蘇海洋大學海洋技術與測繪學院, 江蘇 連云港 222005; 2. 中國水產科學研究院黃海水產研究所 農業農村部海洋漁業可持續發展重點實驗室, 山東 青島 266071; 3. 青島海洋科學與技術試點國家實驗室 海洋漁業科學與食物產出過程功能實驗室, 山東 青島 266071)

利用三維熒光光譜-平行因子分析法(EEMs-PARAFAC)技術結合多元統計方法研究了萊州灣海域春季(2020年5月)和秋季(2020年10月)熒光溶解有機物(FDOM)的來源及時空分布特征。結果顯示萊州灣海域FDOM由2類共4個熒光組分組成: C1、C4為類蛋白質組分, 分別為色氨酸和酪氨酸; C2、C3為類腐殖質組分。并對各組分的來源及分布特征分析: 春季FDOM分布主要受到陸源輸入的影響, 其中表層C1、C2、C3也受微生物活動影響。秋季表層C1、C2、C3分布受到陸源輸入和浮游植物生產共同影響, 秋季表層C4主要受生物現場生產影響, 秋季底層C1、C2、C3主要受陸源輸入影響, C4受陸源輸入和浮游植物生產共同影響。各熒光組分在表層的季節性差異主要是由于春季部分FDOM經陸源輸入后受偏南風作用, 在萊州灣西部及南部海域擴散。FDOM在底層的季節性差異主要由于受到沉積物再懸浮的影響。HIX高值分布表明萊州灣西部和南部FDOM受陸源輸入影響顯著, BIX高值分布表明萊州灣遠海FDOM受生物活動影響程度較高。總體上, 陸源輸入影響萊州灣FDOM分布的主要因素。

熒光溶解有機物; 三維熒光光譜-平行因子分析法; 萊州灣

溶解有機物(DOM)是天然水體中一種復雜的混合物, 是海洋中最大的有機物質庫[1], 有色溶解有機物(CDOM)是溶解有機物(DOM)中重要的光學部分[2-3], CDOM一方面具有紫外光吸收特性, 能有效吸收紫外輻射, 保護水生生物, 另一方面具有可見光吸收特性, 能吸收水體表層光輻射, 抑制光合作用, 從而影響海洋初級生產力和生態系統結構[4]; CDOM的生成和遷移轉化過程對C、N、P等元素的生物地球化學循環有重要影響[5], 同時CDOM能作為載體影響重金屬和有機污染物的遷移過程[6]; CDOM還包含與各種污染源有關的獨特的化學信號, 通過研究CDOM的組成和光學特性, 可以研究城市、沿海等環境的水污染問題[7-8], CDOM不同的來源與組成還影響著污染物在水生生態系統中的歸趨[9]; CDOM也是海洋遙感研究中的重要參數[10]。而CDOM中的一部分有機化合物——FDOM在吸收光(能量)后能夠以熒光的形式發光[11], 因此對FDOM的研究在生物地球化學、海洋光化學、海洋環境保護、水色遙感等研究領域都具有重要意義。

三維熒光光譜-平行因子分析法(EEMs-PARAFAC)是研究海水中FDOM的重要工具。通過連續的激發發射光譜可以得到FDOM信息, 結合PARAFAC模型可以將EEMs分解為不同的獨立熒光組分, 從而提高了對FDOM熒光組分的識別能力, 更好地解析FDOM。EEMs-PARAFAC近年來已經廣泛用于湖泊、河流、沿海地區等各類水體FDOM的研究中[12-13]。

萊州灣是渤海三大海灣之一, 位于中國東部山東省渤海南部, 地理位置特殊, 灣內水淺, 泥沙多, 除黃河外, 還有濰河、白浪河、膠萊河、小清河、支脈溝等河流入海, 因而大量淡水、營養鹽和陸源物質,包括污染物等向萊州灣海域輸入, 受人類活動影響強烈, 生態環境復雜[14]。目前對于萊州灣海域溶解有機物的熒光特性及來源分析的研究較少, 因此本文利用EEMs-PARAFAC對2020年春季(5月)以及秋季(10月)萊州灣水體中FDOM的熒光光譜數據進行處理, 分析了萊州灣FDOM的時空分布特征及來源, 對萊州灣海域陸源輸入指示、改善海域環境有著重要意義, 并可為其他海區FDOM的研究提供資料。

1 材料與方法

1.1 樣品及數據采集

在2020年5月以及2020年10月對萊州灣的調查航次中, 用YSI多參數水質分析儀獲取對應站位表、底層的海水溫度、鹽度、溶解氧數據。使用卡蓋式采水器采集了萊州灣各站位(圖1)的表、底層海水樣品, 采集的水樣立即經GF/F膜(預先在馬弗爐450 ℃燒灼5 h)過濾并收集于潔凈棕色樣品瓶(預先在馬弗爐450 ℃燒灼5 h)中冷凍保存[15-16]。水樣進行熒光測定前需避光自然解凍恢復到室溫, 并用0.22 μm的一次性聚醚砜(PES)針頭濾器過濾。

圖1 采樣站位圖

1.2 FDOM三維熒光光譜的測定

FDOM的EEMs使用日立(Hitachi)F-4600熒光分光光度計并配1 cm比色皿進行測定。測定參數: 光源為150 W氙弧燈, PMT電壓為700 V, 激發波長(ex)范圍為240～480 nm, 發射波長(em)范圍為250～ 580 nm, 狹縫寬度以及步長均為5 nm, 掃描速度為1 200 nm/min, 掃描信號積分時間為0.05 s, 以QSU為單位進行FDOM熒光強度的定標。1 QSU為1 μg/L硫酸奎寧(溶于0.05 mol/L硫酸溶液)在ex=350 nm、em=450 nm處的熒光強度[17]。

1.3 PARAFAC分析過程

1.3.1 光譜數據散射去除

運用MATLAB R2018b軟件并采用Delaunay三角形插值法對熒光光譜數據進行處理, 該方法是將散射區域數據置零, 然后以散射區域鄰近數據為基準進行三維插值來填補缺失區域, 以消除光譜數據中的瑞利散射和拉曼散射的影響并保留散射區域的熒光信號[17-18]。

1.3.2 PARAFAC模型

利用PARAFAC可以將EEMs解析成單獨的熒光組分。在光譜數據去除散射并整合之后, 利用MATLAB R2018b中DOMFlour toolbox工具箱, 通過殘差分析和折半分析確定最優組分數。

1.3.3 熒光強度及熒光組分占總組分比例的計算

通過PARAFAC可以得到每種成分的相對熒光強度(Scores), 各成分的熒光強度I按照以下公式進行計算:

I=Score, n×xn(max)×mn(max), (1)

式中,Score, n代表第種成分的相對熒光強度,xn(max)代表第種成分激發負載最大值,mn(max)代表第種成分發射負載最大值。總熒光強度和熒光組分占總組分比例的計算公式如下:

P=I/TOT, (3)

其中,TOT代表總熒光強度,P代表第種熒光強度占總組分比例。

1.4 腐殖化指數與生物指數

腐殖化指數(HIX)為在激發波長255 nm處, 發射波長435～480 nm與發射波長300～345 nm的區域積分值的比值, 一般被用來指示FDOM的腐殖化程度、來源等[19]。HIX高值表示FDOM腐殖化程度越高, 穩定性越好, 在環境中存在的時間相對較長, 一般來自陸源, 而低HIX值與本地FDOM有關。生物指數(BIX)是在激發波長310 nm處, 發射波長380 nm與430 nm的熒光強度的比值, 一般被用來指示生物活動、FDOM來源等[19], BIX高值則表明海洋內源為FDOM主要來源。

1.5 統計分析及數據作圖

采用IBM SPSS Statistics 26軟件進行Pearson相關性分析,<0.05表示顯著相關,<0.01表示極顯著相關。采用Surfer 13進行站位圖及平面分布圖的繪制。CANOCO 5版本中進行了RDA分析, 以鹽度(S)、表觀耗氧量(AOU)及葉綠素(Chl)3個變量作為解釋各熒光組分的指標, 平行因子分析得到的熒光組分作為相應的響應變量。

2 結果

2.1 萊州灣海域FDOM熒光組分解析

利用EEMs-PARAFAC解析不同季節萊州灣的FDOM樣品, 共鑒定出4個熒光組分(圖2): 組分一(C1:ex/em=275 nm/330 nm), 組分二(C2:ex/em=265 nm/ 410 nm), 組分三(C3:ex/em=240 nm/355 nm), 組分四(C4:ex/em=245 nm/295 nm)。經過與其他文獻對比(表1), 可以將C1、C4歸為類蛋白質組分, C2、C3歸為類腐殖質組分。C1為典型的類蛋白質(色氨酸), 在不同的水體環境中均有報道[20-21]; C2為類腐殖質[3], 一般為分子量較大的芳香性腐殖物質, 在森林和濕地中較常見; C3為類腐殖質組分和Yamashita等[22]發現的C4組分(C4: <250 nm, 295 nm/358 nm), 以及林輝等[23]發現的C2(C2: 230 nm, 310 nm/374 nm)相似, 其在淡水和海水環境中均有發現, 并不是特征性“海源”FDOM指示組分; C4為類蛋白質(酪氨酸)成分, 其和C1在海洋水生環境以及陸域的水生環境都能觀測到[24]。C4與Yang等[25]發現的C7組分(C7: 250 nm/300 nm)十分相似, 該組分被認為易受微生物活動影響[26]。

圖2 PARAFAC 鑒定的4種熒光成分的三維熒光光譜圖

表1 萊州灣FDOM熒光組分特征

2.2 春季表底層FDOM水平分布特征

春季表底層鹽度分布相似, 受南部多條淡水河流輸入的影響, 呈現從近岸向遠海逐漸增大的分布趨勢。表觀耗氧量(AOU)是海水在特定條件下溶解氧的飽和含量與實測值的差值[34], 在研究中多被用作表征微生物活動, FDOM與AOU的負相關可能是由于水體中微生物活動對FDOM的降解[35], 而正相關則是表明微生物活動可以產生FDOM[16]。春季表層AOU的高值區基本分布在萊州灣的西南部的白浪河入海口及西部沿海地區, 春季底層AOU高值區分布在萊州灣的西南部的白浪河入海口、西部沿海地區及東北部海域。由于春季及秋季表底層C2, C3均具有極顯著相關性(春表=0.95,<0.01;春底= 0.96,<0.01;秋表=0.83,<0.01;秋底=0.88,<0.01), 具有相似的分布特征, 因此在圖3—圖8中均以C2代表2個類腐殖質組分, 以及圖3—圖6中以2代替2個類腐殖質組分占總組分的比例。春季表層FDOM中的C1熒光強度范圍為0.19～0.46 QSU, 其熒光強度高值主要分布萊州灣西部及中部以南, 其最高值分布在膠萊河入海口附近, 熒光組分占總組分比例1范圍為35.88%～44.29%,1最高值分布在萊州灣南部及東北部; C2熒光強度范圍為0.04～ 0.21 QSU, C3熒光強度范圍為0.12～0.36 QSU。C2、C3熒光強度高值分布在萊州灣西部和中部以南, 其最高值分布在萊州灣西部近岸海域, 熒光組分占總組分比例2范圍為8.74%～20.32%, 熒光組分占總組分比例3范圍為26.23%～34.67%,2、3最高值主要分布在萊州灣西部近岸海域; C4熒光強度范圍為0.09～0.16 QSU, 其熒光強度高值呈扇形分布, 其最高值分布在膠萊河入海口附近, 熒光組分占總組分比例4范圍為9.12%～20.50%,4最高值主要分布在萊州灣東北部。

春季底層C1熒光強度范圍為0.18～0.46 QSU, 其熒光強度高值主要分布在萊州灣西部及中部以南, 其最高值分布在6194及6334站點, 熒光組分占總組分比例1為35.88%～43.86%,1最高值主要分布在萊州灣北部; C2熒光強度范圍為0.04～0.21 QSU, C3熒光強度范圍為0.12～0.36 QSU。C2、C3熒光強度高值主要分布萊州灣西部及中部以南, 其最高值分布在6251及6351站點, 熒光組分占總組分比例2為6.90%～ 20.32%, 熒光組分占總組分比例3為24.64%～34.6%,2、3高值主要分布在萊州灣西部以及中部以南; C4熒光強度范圍為0.09～0.20 QSU, 分布較為不規則, 在萊州灣近岸的西南部及遠海的東北部均出現熒光強度高值, 熒光組分占總組分比例4為9.13%～ 29.64%,4高值主要分布在萊州灣東北部。

圖3 春季表層各組分、熒光組分占總組分比例、鹽度、AOU、HIX及BIX的分布

圖4 春季底層各組分、熒光組分占總組分比例、鹽度、AOU、HIX及BIX的分布

圖5 秋季表層各組分、熒光組分占總組分比例、鹽度、AOU、HIX及BIX的分布

圖6 秋季底層各組分、熒光組分占總組分比例、鹽度、AOU、HIX及BIX的分布

腐殖化指數HIX和生物指數BIX作為熒光指數也可用來表征FDOM, 用于分析FDOM來源。萊州灣春季表層HIX范圍為0.72～1.30, BIX范圍為1.14～ 1.76, 春季底層HIX范圍為0.73～1.23, BIX范圍為1.14～2.00。春季表底層HIX分布特征相似, HIX高值區均分布在黃河入海口附近, 表層BIX低值區主要分布在黃河入海口附近, 高值分布在萊州灣南部近岸以及東北部海域。底層BIX高值區主要分布在萊州灣北部遠海。

2.3 秋季表底層FDOM水平分布特征

秋季萊州灣表底層鹽度的分布與春季相似, 受近岸河流輸入的影響, 呈現從近岸向遠海逐漸增大的分布趨勢。秋季表層AOU高值區主要分布在萊州灣中部區域, 低值區主要分布在小清河入海水舌區域以及東北部海域, 秋季底層AOU低值區主要分布在小清河入海水舌區域, 其高值區主要分布在萊州灣中部區域。秋季表層C1熒光強度范圍為0.13～0.68 QSU, 高值區主要分布在萊州灣南部近岸區域以及5194、6262站位的鄰近海域(圖5), 熒光組分占總組分比例1為38.51%～58.60%,1高值主要分布在界河入海的水舌區域及東北部; C2熒光強度范圍為0.04～0.16 QSU, C3熒光強度為0.10～ 0.38 QSU。C2、C3分布模式相似, 其熒光強度高值區主要分布在萊州灣南部近岸區域以及小清河入海的水舌區域。熒光組分占總組分比例2為7.85%～ 17.49%, 熒光組分占總組分比例3為19.95%～ 31.97%,2、3高值主要分布在萊州灣西部和南部; C4熒光強度范圍為0.04～0.16 QSU, C4分布較為不規則, 熒光強度高值區域主要分布在中北部(5183、5194、6251站位鄰近海域), 熒光組分占總組分比例4為8.42%～22.81%,4高值主要分布在萊州灣中部及北部。

秋季底層C1熒光強度范圍為0.20～0.76 QSU, 高值區分布在白浪河入海的水舌區域、黃河入海口以及萊州灣東部近岸區域, 熒光組分占總組分比例1為35.88%～43.86%,1高值主要分布在萊州灣西北部; C2熒光強度范圍為0.03～0.19 QSU, C3熒光強度范圍為0.11～0.50 QSU。C2、C3熒光強度主要呈現從近岸向遠海逐漸減小的分布趨勢, 熒光組分占總組分比例2為6.90%～20.32%, 熒光組分占總組分比例3為24.64%～34.67%,2、3高值主要分布在萊州灣西部和南部。秋季底層C4熒光強度范圍為0.08～0.19 QSU, 其熒光強度高值區分布萊州灣南部白浪河及濰河入海口以及6262站點附近, 熒光組分占總組分比例4為9.13%～29.64%,4高值主要分布在萊州灣東北部。

萊州灣秋季表層HIX范圍為0.41～1.10, 表層BIX范圍為0.54～1.76, 秋季底層HIX范圍為0.53～ 1.08, 秋季底層BIX范圍為1.05～1.70。秋季表層HIX高值區出現在萊州灣西部及南部大部分海域, 與秋季C2、C3熒光強度高值區基本吻合, 表層BIX高值區主要出現在萊州灣北部遠海; 而秋季底層HIX高值區分布與表層相似, 底層BIX高值區分布在濰河入海口及北部遠海。

2.4 萊州灣FDOM時空分布的變化

2.4.1 萊州灣FDOM表底層分布的變化

從春季表、底層FDOM的分布圖可以看出C1、C4在萊州灣濰河及膠萊河入海的水舌區域(7351站位鄰近海域)表現為表層熒光強度高于底層, 該區域內C1、C4底層熒光強度分別比表層低約28.59%、24.05%。C2、C3在表底層之間的熒光強度變化相似, 在萊州灣西北部以及南部表現為表層熒光強度大于底層, C2、C3在該區域內底層熒光強度比表層分別低約21.90%、17.11%。

從秋季表、底層FDOM的分布圖可以看出C1、C2、C3在萊州灣西部及南部海域大體表現為秋季底層熒光強度高于表層, 該區域內C1、C2、C3底層熒光強度分別比表層高約45.83%、42.84%、29.91%, C4在萊州灣西部與南部近海區域表現為秋季底層熒光強度高于表層, 該區域內C4底層熒光強度比表層高約21.31 %。

2.4.2 萊州灣FDOM季節變化特征

從圖7、圖8可知表層鹽度在萊州灣南部及東部大部分表現為春季高于秋季, 說明秋季低鹽度海區分布更廣, 這與春秋季徑流量調查結果一致(黃河利津站2020年5月徑流量約為2.25×109m3, 10月徑流量約為4×109m3, http://www.mwr.gov.cn/), 底層鹽度變化模式與表層相似。表層AOU在萊州灣白浪河及小清河入海口附近表現為春季高于秋季, 其他海域大體表現為春季表層低于秋季表層, 底層AOU在萊州灣海域大體上均表現為秋季高于春季。

圖7 春季至秋季表層各組分熒光強度、鹽度及AOU變化圖

萊州灣表層4種組分水平分布的季節變化特征相似, 在萊州灣南部和西部區域大體表現為春季表層熒光強度高于秋季表層。其中C1、C4與C2、C3分布略有區別, 在小清河及白浪河入海口表現為春季表層熒光強度低于秋季表層。4種組分在萊州灣南部和西部區域內秋季表層熒光強度分別比春季低約21.69%、30.69%、25.10%、26.94%。

萊州灣秋季底層C1的熒光強度在整個萊州灣海域大體表現為高于春季底層, 變化的高值區主要分布在萊州灣南部河流入海口附近以及北部遠海, 該區域內C1秋季底層熒光強度比春季高約40.83%。C2、C3在萊州灣西部和南部大部分海域表現為秋季底層熒光強度高于春季底層, 該區域內C2、C3秋季底層熒光強度分別比春季高約29.49%、26.26%, 在黃河入海口及萊州灣東部海域表現為秋季底層熒光強度低于春季底層。C4在萊州灣南部近岸及萊州灣中部海域表現為秋季底層熒光強度高于春季底層, 該區域內C4秋季底層熒光強度比春季高約20.82%, 在萊州灣東部和西部大部分海域為秋季底層熒光強度低于春季底層。

3 討論

3.1 萊州灣春季FDOM來源分析

春季表層C1、C2、C3、C4在鹽度高值區域, 該4種組分熒光強度值低, 而在低鹽度區, 4種組分熒光強度值高, 即FDOM與鹽度呈相反分布模式。4種組分均與鹽度有極顯著負相關性(C1=–0.70,<0.01;C2=–0.67,<0.01;C3=–0.70,<0.01;C4=–0.51,< 0.01), 說明陸源輸入是控制萊州灣春季表層FDOM分布的主要因素。2、3與鹽度呈極顯著負相關(C2=–0.62,<0.01;C3=–0.59,<0.01), 這與陸源輸入為春季表層類腐殖質組分主要來源的結果一致。C1一般來源于海洋生物活動, 也有相關研究表明在人類活動影響嚴重的區域, 陸源輸入也是類蛋白質組分的主要來源[21]。同時調查表明萊州灣具有多種類型排污口, 是山東省收納各種污染物等排放量最大的海域[36-37], 進一步表明陸源輸入影響表層C1的分布。表層C1與AOU也呈顯著正相關(C1=0.41,<0.05), 說明微生物活動生產也是C1的來源之一。C2是類腐殖質, 主要來源為陸源輸入。C2與C3在春秋表、底層均具有極顯著正相關性, 說明兩者具有同源性和相似的地球化學行為[23, 38], 表明C3主要來源也為陸源輸入。表層C2、C3還與AOU呈極顯著正相關(C2=0.48,<0.01;C3=0.44,<0.01), 說明微生物活動生產也是C2、C3的來源之一[16]。C4是類蛋白質(酪氨酸), 有學者認為其是由內源產生[39], 也有學者認為其來源有海洋內源以及陸源輸入后經微生物過程的產出[20]。而C4在萊州灣春季表層的熒光強度高值主要分布在濰河、膠萊河入海口附近, 由近岸海域向遠岸海域逐漸減小, 與萊州灣春季表層Chl呈顯著正相關(=0.41,<0.05), 表明浮游植物生產也是C4的來源。有相關研究表明大量營養鹽被河流攜帶入海后, 會導致近海區域內浮游植物旺盛, 進而產生大量FDOM[40]。

圖8 春季至秋季各組分底層熒光強度、鹽度及AOU變化圖

春季底層C1、C2、C3與鹽度呈極顯著負相關(C1=–0.55,<0.01;C2=–0.51,<0.01;C3=–0.56,<0.01), 表明陸源輸入是春季底層C1、C2、C3的主要來源。2、3與鹽度呈極顯著負相關(C2=–0.48,<0.01;C3=–0.54,<0.01), 這與C2、C3主要來源的分析結果吻合。春季底層C4分布較不規則, 在近岸小清河入海的水舌區域、黃水河近岸、遠海5262站點附近均存在熒光強度高值區, 其熒光強度高值區分布與小清河入海鹽度低值區及萊州灣東北部AOU高值區一致, 表明可能是受到陸源輸入和微生物活動的共同控制[39, 41], 相關性表明C4與鹽度、Chl、AOU相關性均較弱, 進一步表明C4受到陸源輸入及微生物活動產生的共同控制, 此外還可能是由于類蛋白質(酪氨酸)本身不穩定, 導致C4分布不規則。

一般來說, 陸源FDOM具有較高的HIX, HIX值越大表示FDOM腐殖化程度越高, 穩定性越好, 在環境中存在的時間相對較長, 而HIX高值區與春季表層C2、C3組分高值區相吻合, 與陸源輸入的特征一致, 這也與春季表層2、3的高值分布結果一致, 進一步說明萊州灣西部海域春季表層類腐殖質組分受以黃河為主徑流輸入的影響較大。春季表層BIX高值分布在東北部海域, 這與春季表層1、4的高值區分布結果一致, 反映了萊州灣春季東北部表層類蛋白質組分受生物活動的影響程度較高[42-43]。而南部近岸表層的BIX高值區, 可能是由于采樣站位多位于近岸受到工農業及生活污水排放的影響[21, 44]。而底層2、3在南部和西部近岸均出現高值, 反映了近岸底層類腐殖質組分受陸源輸入影響較大, 底層1、4高值也主要分布在遠海區域, 反映了遠海底層類蛋白質組分受海洋內源影響相對較大。

從春季RDA排序結果來看, 四種組分夾角較小, 表明它們之間相關性較強(圖9)。在表、底層, 各熒光組分與鹽度箭頭方向相反且二者箭頭均較長, 表明陸源輸入是FDOM的主要來源。表層AOU與C1、C2、C3夾角較小, 相關性較強, 說明了春季表層C1、C2、C3受微生物活動影響較大。表層Chl與C4夾角較小, 相關性較強, 說明了春季表層C4與浮游植物的初級生產有關。而底層Chl箭頭相對長度小于表層, 且底層AOU與各熒光組分之間的夾角大于表層, 說明浮游植物的初級生產及微生物活動對底層4種熒光組分影響較小。

圖9 春季萊州灣與環境因子RDA排序

3.2 秋季表底層FDOM來源分析

秋季表層C1熒光強度高值區主要分布在萊州灣南部近岸區域以及5194、6262站位的鄰近海域, 說明受陸源輸入影響較大。相關研究表明工農業污水和生活廢水的排放會造成熒光組分的升高, 而C1在萊州灣南部的熒光強度高值區與小清河、白浪河、濰河及膠萊河排污口對應, 進一步表明C1也可能受人類活動如排污等影響[21]。同時C1與Chl也呈顯著正相關(C1=0.34,<0.05), 說明浮游植物的初級生產也是C1的來源之一, 因此C1分布受陸源輸入和浮游植物生產共同影響。C2、C3其熒光強度大體上呈現從近岸到遠海逐漸減小的分布趨勢, 且C2、C3與鹽度具有顯著負相關性(C2=–0.40,<0.05;C3=–0.43,<0.05), 這和2、3與鹽度呈顯著負相關(C2= –0.40,<0.05;C3=–0.47,<0.01)的結果一致, 進一步說明陸源輸入是類腐殖質組分的主要來源, 其近岸到遠海逐漸減小的分布趨勢與其他學者研究也相一致[30]。C2、C3與Chl也呈顯著正相關(C2=0.40,<0.05;C3=0.47,<0.01), 說明浮游植物的初級生產也是這2種組分的來源, 這與之前在Barataria盆地中發現的海洋微藻可以產生腐殖質樣成分的結果吻合[45]。C4的高值區主要分布在萊州灣中北部(5183、5194、6251站位鄰近海域), 對應秋季表層BIX高值區, 表明主要是受到現場生物生產影響。

而秋季底層C1高值分布在白浪河入海的水舌區域、黃河入海口以及萊州灣東部近岸區域, 表明受陸源輸入影響較大。秋季底層C2、C3與鹽度呈極顯著負相關(C2=–0.66,<0.01;C3=–0.63,<0.01), 而2、3與鹽度呈極顯著負相關(C2=–0.60,<0.01;C3=–0.58,<0.01)與前文分析結果吻合, 說明陸源輸入是類腐殖質組分的主要來源。秋季底層C4近岸及遠海區域均有熒光強度高值分布, 主要是受到陸源輸入和現場生物生產共同影響。秋季表、底層HIX高值區分布黃河入海口偏南, 主要由于陸源輸入的FDOM, 其HIX偏高, 在偏北風影響下, 導致HIX高值區分布黃河口偏南, 與秋季表、底層C2、C3組分高值區基本吻合, 也與表、底層2、3高值區域一致, 進一步說明萊州灣西部海域秋季類腐殖質組分受以黃河為主的徑流輸入影響較大。BIX北部遠海(5183、5194附近)均出現高值, 說明萊州灣秋季遠海FDOM受生物活動的影響程度較高。而秋季底層近岸BIX出現高值可能是由于近岸站點受到工農業及生活污水排放的影響[21, 44]。

從秋季RDA排序結果來看(圖10), C2、C3夾角較小, 表明它們之間相關性較強。在表層, C2、C3與鹽度箭頭方向相反且二者箭頭均較長, 表明陸源輸入是C2、C3的主要來源。表層Chl與各熒光強度夾角較小, 相關性較強, 說明了秋季表層FDOM與浮游植物的初級生產有關。秋季表層Chl相對長度大于秋季底層, 說明秋季表層Chl對各組分影響程度大于底層。在底層, 各熒光組分與鹽度呈相反反向, 說明秋季底層FDOM主要來源為陸源輸入。

圖10 秋季萊州灣與環境因子RDA排序

3.3 萊州灣FDOM時空分布變化分析

3.3.1 萊州灣FDOM表底層分布差異分析

從春季表、底層FDOM的分布圖可知C1、C4在萊州灣東南部(7351站位鄰近海域)表現為春季表層熒光強度高于底層, 主要由于該近岸區域是春季表層Chl濃度高值區, 相關研究表明可能是該區域表層浮游植物的初級生產力促進了FDOM的產生, 也有研究表明可能是由于該區域受人類活動影響嚴重, 導致表層類蛋白質組分熒光強度偏高[21, 33]。C2、C3在萊州灣西北部以及南部表現為表層熒光強度大于底層, 是因為該區域表層鹽度低于底層鹽度, 表層受陸源輸入影響更大。此外發現該4種組分在萊州灣東南部(7351站位鄰近海域)均表現為表層熒光強度高于底層, 一些研究表示河流會將沿海城市的工業污染、農業廢水和生活污水輸送到沿海海域, 影響FDOM熒光強度[46-47]。7351站點附近為濰河、膠萊河入海口, 而濰河、膠萊河屬于萊州灣7大排污口之二, 進一步證實了萊州灣該地區FDOM的分布可能也受到周邊生活污水, 工業廢水等輸入的影響。

從秋季表、底層FDOM的分布圖可知各熒光組分在萊州灣南部白浪河、濰河以及萊州灣西部黃河入海口均表現為秋季底層熒光強度高于表層, 推測是由于秋季河流徑流量較大, 造成渾濁帶處沉積物再懸浮作用, 進而釋放間隙水中FDOM, 使區域內FDOM熒光強度增加[44, 47]。

3.3.2 萊州灣FDOM季節變化分析

從圖7可知C1、C2、C3、C4水平分布的季節變化特征相似, 在萊州灣南部和西部區域大體表現為春季表層熒光強度高于秋季表層, 這是由于春季經陸源輸入的部分FDOM在春季偏南風的影響下, 萊州灣西部、南部及黃河口向北擴散, 因此秋季萊州灣南部和西部區域表層FDOM濃度較低于春季。同時表層AOU在萊州灣西南部表現為春季高于秋季, 表明FDOM可能受到微生物生產的影響[16]。因此秋季萊州灣南部和西部區域表層FDOM濃度較低于春季。

從圖8可知秋季底層C1的熒光強度在萊州灣海域大體上均高于春季底層, 且變化的高值區主要分布在萊州灣南部河流入海口附近以及北部遠海, 與鹽度變化相似, 推測有兩個原因: (1) 由于秋季徑流量增大, C1受陸源輸入影響增大, 熒光強度增高; (2) 秋季萊州灣處于風期, 海水垂向運動強烈造成底層沉積物再懸浮, 導致沉積物間隙水中高濃度FDOM被釋放, 從而表現出在該萊州灣秋季底層C1熒光強度高于春季底層。C2、C3均在萊州灣南部表現為秋季底層熒光強度高于春季底層, 可能是由于秋季河流徑流量較大, 在渾濁帶處強烈的再懸浮作用使類腐殖質從沉積物中釋放出來造成的[44]。C4在萊州灣西部和東部表現為春季底層高于秋季底層, 可能是由于受陸源輸入和海洋內源的共同影響。

4 結論

本文利用三維熒光光譜-平行因子分析法(EEMs- PARAFAC)技術結合多元統計方法, 解析了萊州灣春秋季FDOM的熒光組分, 并分析了其來源以及分布差異。

(1) 通過EEMs-PARAFAC研究了春季和秋季萊州灣海域的FDOM, 發現FDOM共有4個熒光組分: C1、C4為類蛋白質組分, 分別為色氨酸和酪氨酸。C2、C3為類腐殖質組分, 該兩種組分具有高相關性, 且其分布也具有高度一致的特征性, 表明C2與C3具有同源性。

(2) FDOM熒光組分在萊州灣不同時間和空間其分布特征不同, 影響因素復雜多變, 陸源輸入、微生物活動和浮游植物初級生產、及沉積物再懸浮都會對FDOM的分布產生影響, 而在萊州灣區域, 陸源輸入是控制萊州灣FDOM分布的最主要因素。HIX高值區的分布也表明黃河的徑流輸入對萊州灣FDOM分布影響顯著, 而BIX在春秋表底層的遠海區域均出現高值, 反映了萊州灣遠海FDOM受生物活動的影響程度較高。RDA的結果也表明萊州灣海域春秋季表底層的FDOM主要來源于陸源輸入, 部分受浮游植物初級生產和微生物活動的影響。

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Spatial and temporal distribution of fluorescent dissolved organic matter in Laizhou Bay

HONG Chen-fei1, 2, CUI Zheng-guo2, 3, BAI Ying2, 3, JIANG Tao2, HU Qing-jing2, 3, ZHOU Ming-ying2, LI Yu1, QU Ke-ming2, 3

(1. School of Ocean Technology and Surveying and Mapping, Jiangsu Ocean University, Lianyungang 222005 China; 2. Key Laboratory of Sustainable Development of Marine Fisheries, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, Yellow Sea Fisheries Research Institute, Chinese Academy of Fishery Sciences, Qingdao 266071 China; 3. Pilot National Laboratory for Marine Science and Technology (Qingdao), Laboratory for Marine Fisheries Science and Food Production Processes, Qingdao 266237, China)

The source and spatial distribution characteristics of fluorescent dissolved organic matter (FDOM) in the Laizhou Bay were studied using excitation and emission matrix spectroscopy and parallel factor analysis (EEMs-PARAFAC) in the spring (May 2020) and autumn (October 2020). According to the results, the FDOM in Laizhou Bay is composed of two types of four fluorescent components: C1 and C4 are protein-like components, tryptophan and tyrosine, respectively; C2 and C3 are terrestrial humus components. Each component’s source and distribution are analyzed: The distribution of FDOM in the spring is mainly affected by terrestrial input, with microbial organic matter preprocessing also influencing the surface layer C1, C2, and C3. In the fall, the distribution of C1, C2, and C3 in the surface layer in the autumn is affected by both terrestrial input and phytoplankton production, whereas C4 is affected mainly by onsite biological production. Terrestrial input has the greatest impact on C1, C2, and C3 of the bottom layer in autumn, whereas phytoplankton production has an impact on C4. The seasonal differences in the various fluorescent components in the surface layer are mainly due to the fact that in spring, after being imported from land sources, a portion of the FDOM is affected by the southerly wind and spreads into the western and southern waters of the Laizhou Bay. The influence of sediment resuspension is mostly responsible for the seasonal difference in FDOM in the bottom layer. The distribution of high HIX values indicates that terrestrial input has a large impact on FDOM in the western and southern parts of Laizhou Bay, whereas the distribution of high BIX values indicates that biological activities have a large impact on FDOM in the open sea of Laizhou Bay. The main factor affecting the distribution of FDOM in Laizhou Bay is land-based input by biological activities.

fluorescent dissolved organic matter; excitation and emission matrix spectroscopy and parallel factor analysis; Laizhou Bay

Aug. 1, 2021

[Major Science and Technology Innovation Project of Shandong Province, No. 2018SDKJ0503-1; the National Natural Science Foun-dation of China, No. 41906129; the Project of Jiangsu Natural Science Foundation of China, No. BK20171262; the Natural Science Foundation of Shandong Province, China, No. ZR2019BD004]

X144

A

1000-3096(2022)06-0015-17

10.11759/hykx20210801001

2021-08-01;

2021-10-18

山東省重大科技創新工程專項課題(2018SDKJ0503-1); 國家自然科學基金青年基金(41906129); 江蘇省自然科學基金面上項目(BK20171262); 山東省自然科學基金博士基金(ZR2019BD004)

洪晨飛(1997—), 男, 江蘇鎮江人, 碩士研究生, 海洋科學專業, E-mail: 1790717708@qq.com; 白瑩(1988—),通信作者, 女, 山東聊城人, 副研究員, 博士, 主要從事近岸水體中溶解有機物的遷移轉化研究, E-mail: baiying@ysfri.ac.cn; 李玉(1976—), 通信作者, 女, 山東濟寧人, 教授, 博士, 主要從事海洋環境科學研究, E-mail: liyu241@sina.com

(本文編輯: 趙衛紅)