叢海峰,肖松濤,蘇 哲
中國(guó)原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所,北京 102413
目前動(dòng)力堆燃料組件主要使用的包殼材料是鋯-4合金。在后處理流程首端乏燃料組件經(jīng)剪切、溶解處理后產(chǎn)生的廢鋯包殼還殘留少量鈾钚等長(zhǎng)壽命α核素(圖1)。按照放射性廢物分類(lèi)標(biāo)準(zhǔn),將廢鋯包殼作為高放廢物,采取深地質(zhì)處置方式處置[1-3]。如果將廢鋯包殼非α化(將廢包殼上的α物質(zhì)與廢包殼剝離,使廢包殼α比活度≤4×105Bq/kg),廢鋯包殼由高放廢物轉(zhuǎn)為適合近地表處置的低放廢物,將大大減少處置費(fèi)用;去α后的廢鋯包殼還可以回收利用,作為核廢物容器的材料。

圖中x為α比活度占總比活度的百分?jǐn)?shù)圖1 廢鋯包殼的α活度分布Fig.1 Distribution of alpha activity in waste zircaloy cladding hull
在20世紀(jì)60、70年代,美、法等國(guó)對(duì)廢鋯包殼α去污開(kāi)展了相關(guān)技術(shù)研究[4-5]。Jenkins等[6]發(fā)現(xiàn)利用超聲浸出的方法可以減少鋯包殼30%~50%的α活度,但去α效果達(dá)不到非α化的目的。美國(guó)在薩凡納河廠址選擇HF溶解、Ar氣載帶的方法剝離廢鋯包殼表面α物質(zhì),使廢包殼α比活度小于4×106Bq/kg。

HNO3,分析純,天津科密歐化學(xué)試劑開(kāi)發(fā)中心;AgNO3,分析純,Alfa Aesar公司;非放鋯包殼管、廢鋯包殼,中國(guó)原子能科學(xué)研究院提供,實(shí)驗(yàn)前將非放鋯包殼管切割壓片成0.5 cm×0.5 cm的鋯金屬片。
OCTETE-PLUS α譜儀,美國(guó)ORTEC公司;FH463B+FJ367單道低本底α計(jì)數(shù)器,中核控制系統(tǒng)工程有限公司;TESCAN VEGA3掃描電鏡能譜(SEM-EDS),TESCAN公司;電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS),美國(guó)PE公司;梅特勒ME104 ME204E分析天平,精度為0.1 mg,瑞士梅特勒公司;H型電解池(G3玻璃砂芯):工作電極為Pt片金屬電極(2 cm2),輔助電極為鉑絲電極(φ1 mm×37 mm),直流電源;……