鈾、钚氧化物氯化溶解技術(shù)進(jìn)展

孟照凱，林如山，陳 輝,宋文臣，王長水，何 輝，葉國安

中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所，北京 102413

由于世界范圍內(nèi)面臨化石燃料和CO2的排放限制，核能作為一種可持續(xù)能源正重新獲得全球矚目。實(shí)現(xiàn)核能可持續(xù)性發(fā)展是一個(gè)關(guān)鍵組成部分。使用熔鹽的后處理技術(shù)，即干法后處理，是正在開發(fā)的一個(gè)可行的選擇，目前的干法后處理方案是用熔鹽電解精煉乏燃料。電解精煉只能處理金屬燃料，所以氧化物燃料必須先經(jīng)過預(yù)處理將其還原為金屬形式。目前首選預(yù)處理的方法是用LiCl-Li2O熔鹽電解還原氧化物。這種方法的問題是它涉及電解還原和電解精煉兩個(gè)過程，其中動力學(xué)受到固體物質(zhì)擴(kuò)散的限制。本質(zhì)上電解還原和電解精煉都是低通量的。在熔鹽中進(jìn)行氯化將是開發(fā)連續(xù)、高通量干法后處理方法的關(guān)鍵。首先，氧化物乏燃料在熔鹽中進(jìn)行氯化，這使除貴金屬外的其他組分均以氯化物的形式進(jìn)入到熔鹽中。然后通過電解將大部分U分離，再電解分離U/超鈾元素(TRU)。

氧化物的溶解過程是氧化物乏燃料熔鹽電解干法后處理工藝的關(guān)鍵步驟，溶解后進(jìn)行鈾钚的分離回收。氧化物在熔鹽體系中的溶解度和溶解速率一般較小，為滿足工藝需要，通常需要引入氯化試劑。使用不同的氯化試劑，其溶解機(jī)理有較大差異。本文概述了鈾、钚氧化物和氯化物的相關(guān)性質(zhì)，主要圍繞鈾、钚氧化物的氯化溶解進(jìn)行評述，分析了各種氯化試劑在氯化過程中的相關(guān)原理及特點(diǎn)，并對該領(lǐng)域工作進(jìn)行了展望。……