賈紅偉,賈艷虹,李 斌,于 婷,何 輝
中國原子能科學研究院 放射化學研究所,北京 102413
核燃料后處理PUREX流程,包括共去污分離循環、鈾純化循環和钚純化循環[1-2]。通過钚的純化循環后可以得到較為純凈的硝酸钚溶液,為滿足貯存要求和使用需要,需要將硝酸钚溶液轉化為固體二氧化钚。目前將硝酸钚溶液轉化為固體二氧化钚有兩種途徑:一種是將硝酸钚溶液沉淀后煅燒制備二氧化钚,另一種是將硝酸钚溶液直接脫硝生成二氧化钚。這兩種途徑中,在得到固體二氧化钚之前均需要對钚鹽進行煅燒,煅燒硝酸钚、氫氧化钚、過氧化钚、草酸钚(Ⅲ)和草酸钚(Ⅳ)等均可制備二氧化钚,但制備方法不同,得到的二氧化钚的性質也不同[1],例如二氧化钚的比表面積按下列順序減少:草酸鹽>氫氧化物>硝酸鹽>過氧化物。不同的煅燒溫度和煅燒時間也會影響二氧化钚的性質[3-4]。
甲酸是一元羧酸,可與硝酸和硝酸鹽反應[5-9],甲酸與硝酸鹽反應會生成甲酸鹽沉淀,通過甲酸與硝酸钚反應制備钚的甲酸鹽,煅燒后可得到二氧化钚。本研究以性質相似的鈰元素模擬钚元素,通過微波濃縮熱解儀加熱將硝酸亞鈰的硝酸溶液蒸干后得到二水合硝酸亞鈰,加入甲酸反應制備甲酸鈰,通過微波將多余的甲酸蒸干后得到干燥的煅燒前驅體甲酸鈰。該法與沉淀法制備草酸鈰/钚不同,在一個容器內完成了煅燒前驅體的制備,具有減少調價、調酸、沉淀、過濾等操作、減少處理設備、不增加廢液體積和對料液的濃度范圍要求寬的優點。目前未……