非預熱條件下甲烷與丙烷無焰燃燒的 實現及對比研究

張亞竹，黃朱犇，黃 軍，張 立,2，李 凱

（1.內蒙古科技大學能源與環境學院，內蒙古 包頭 014010； 2.上海理工大學能源與動力工程學院，上海 200093）

目前，我國工業爐實際運行效率普遍較低，多在60%~65%之間[1-2]，且工業爐燃燒時會產生大量NOx，導致酸雨和霧霾的產生。因此，工業上要求提高加熱爐燃燒效率[3]，達到超低NOx排放標準[4]。工業上已采用的燃燒技術有空氣分級燃燒技術[5]、燃料分級燃燒技術[6]和煙氣再循環技術[7]等。為追求更高燃燒效率以及更低污染物排放，研究者們不斷探尋新的燃燒技術，無焰燃燒是其重要領域之一。無焰燃燒技術具有熱流分布均勻、燃燒效率高和污染物排放極低等優點[8-9]。

1971年，Weinberg[10]使用高溫煙氣加熱反應物，雖然該方法未將反應物預熱到自燃點，但燃燒效率更高，燃燒更穩定。此后這種燃燒技術快速發展，空氣加熱溫度也越來越高，甚至超過1 300 K。1997年，Wunning等人[11]在實驗中使用高溫預熱空氣及高速射流進行燃燒實驗，發現燃燒區域無明顯火焰鋒面，爐膛內NOx排放量變化趨勢與傳統燃燒有明顯差別，NOx排放量隨空氣溫度升高而降低，尾部煙氣中NOx排放量極低，最高不超過80 mg/m3，該燃燒方式滿足了節能減排的要求，被稱為預熱式無焰燃燒技術。

國際上普遍認為實現無焰燃燒需將空氣預熱到可燃物自燃點以上[12-15]，Adelaide大學對預熱式無焰燃燒進行了數值模擬研究[16]，詳細分析了不同燃燒模型、不同湍流模型以及不同化學反應機理對無焰燃燒的影響，發現基于簡單化學反應機理的無焰燃燒數值模擬對于NOx排放量預測存在一些誤差，并且在數值模擬過程中需考慮高速射流導致的火焰提升和爐膛內整體慢反應現象。胡乃俊等[17]對預熱式無焰燃燒進行了實驗研究，發現預熱空氣會使爐膛內氧氣濃度峰值位置提前，同時爐膛尾部氧氣濃度降低；預熱空氣會提高爐膛平均溫度并降低爐內溫度波動。預熱式無焰燃燒需要對空氣或燃料進行預熱，這并不利于無焰燃燒技術在工業應用中的推廣，隨著研究人員對無焰燃燒認識的加深，近年來發現即使空氣或燃料不進行預熱也可以實現無焰燃燒[18-19]。李鵬飛等[20]對燃料與空氣的混合方式進行調節，發現完全預混時反應物的射流動量最大，煙氣卷吸效率最好，無焰燃燒的效果最佳。

國內對非預熱條件下不同燃料實現無焰燃燒的過程及其對比研究較少，且在模擬無焰燃燒時多采用單步或兩步化學反應，對GRI-Mesh 3.0詳細化學反應機理在無焰燃燒方面的應用較少，采用該反 應機理可詳細分析NOx形成機理及氮化學機理。本文通過減小燃燒器噴嘴入口直徑來提高燃燒器的射流總動量，使燃燒器噴嘴擁有足夠的射流動量，并且在加熱過程中對爐膛溫度進行監控，尋找不同燃料實現無焰燃燒時爐膛內部工作溫度轉變點。實驗主要通過以下方法判定無焰燃燒[21-26]：燃料燃燒時無明顯火焰鋒面；爐膛內溫度分布均勻，峰值溫度不高于1 400 K；煙氣中的CO與NOx排放量不高于20 mg/m3。本研究通過實驗與數值模擬相結合的方法，探究非預熱條件下甲烷與丙烷實現無焰燃燒的燃燒過程和達到無焰燃燒時爐膛內的溫度分布和NOx排放情況。

1 實驗系統

本文搭建的無焰燃燒實驗系統如圖1所示。采用實驗室規模爐膛來研究不同燃料對無焰燃燒的影響。整個實驗系統包含燃氣系統、空氣系統和測量系統。在空氣系統中，常溫空氣通過風機送入管道內，經過壓力表、過濾器、氣體減壓閥、質量流量計和壓力變送器到達燃燒器噴嘴。燃料系統中燃料由燃料罐提供，經過壓力表、過濾器、氣體減壓閥、質量流量計及壓力變送器到達燃燒器噴嘴。送入的燃料與空氣在爐膛中混合后燃燒，煙氣經過套筒出口直接排放到大氣中。

在測量系統中，溫度測點沿爐膛中軸線布置，每隔50 mm設置1個測溫點。當每分鐘溫度變化小于1.5 K時，開始采集溫度，采集過程至少持續3 min，并以該時間段溫度平均值作為溫度的測量值。煙氣組分測量使用TESTO350XL型便攜式煙氣分析儀測量，可測量煙氣中CO、CO2、NO和NOx的組分體積分數。測量設備精度見表1。

表1 測量設備精度 Tab.1 Accuracy of the measuring equipment

實驗采用對稱射流噴嘴結構，噴嘴入口直徑為4 mm，噴嘴間距為40 mm，噴嘴角度為7°。反應物射流總動量與爐膛內部煙氣循環是無焰燃燒形成的關鍵，實驗采用4 mm的噴嘴入口直徑，反應物的入射速度可達到80 m/s以上，較小的噴嘴入口直徑可以增強反應物的射流總動量。實驗過程中，發現隨著噴嘴入口角度的增大，爐膛內部煙氣卷吸率越來越高，對無焰燃燒越有利，但受限于燃燒器結構，燃燒器的角度無法無限制的增大，7°的噴嘴角度是該燃燒器最佳入射角度。爐膛結構如圖2所示，無焰燃燒燃燒爐長度為460 mm，內徑為150 mm，外徑170 mm。爐膛采用厚度為10 mm的玻璃纖維毯包圍保溫，用來加強爐膛保溫效果，以保持爐膛內煙氣溫度高于燃料自燃點。

實驗分別使用甲烷與丙烷作為燃料，溫度均為298 K。其中甲烷體積流量為1 m3/h，甲烷燃燒時使 用的空氣體積流量為9.5 m3/h；丙烷體積流量為0.5 m3/h，丙烷燃燒時使用的空氣體積流量為12 m3/h。

2 數值模擬方法

2.1 模擬方法

無焰燃燒是一個復雜的物理化學過程，涉及一系列的流動、傳熱和化學反應過程，簡單的單步和雙步化學反應機理很難對無焰燃燒的NOx生成機理進行詳細準確分析。GRI-Mesh 3.0詳細化學反應機理包含有53種組分，325步基元反應，甲醛、NOx形成機理以及氮化學機理。本文采用GRI-Mesh 3.0機理對無焰燃燒過程中的熱力型 NO、快速型 NO、N2O轉化型NO進行詳細分析，通過大量的組分計算及基元反應計算來模擬無焰燃燒過程。

使用Fluent軟件進行穩態計算，根據前人無焰燃燒數值模擬研究[27-28]，采用修正標準k-ε雙方程模型，耗散率方程中Cε1設置為1.6，可以有效預測無焰燃燒的燃燒特征。在Fluent中采用渦耗散概念模型（EDC）計算詳細化學反應動力學GRI-Mesh 3.0機理。無焰燃燒模擬的輻射傳熱模型選擇DO離散坐標模型配合使用灰氣體加權模型。

使用SIMPLE算法進行計算求解，離散格式采用二階迎風格式。收斂的判定依據是能量和輻射項殘差小于10–6，其他項殘差小于10–3。計算網格劃分如圖3所示，根據燃燒室對稱設計和流動對稱性質，建立1/4的燃燒室模型，通過設置對稱邊界，得到完整的爐膛計算域。采用ISAT進行計算加速，誤差容限設置為10–4。模擬的過程中爐膛長度、爐膛半徑、噴嘴孔數、噴嘴內徑、噴嘴間距等與物理模型一致。模擬邊界條件設置為速度入口、壓力出口與定壁溫條件，其中壁溫條件通過實驗測得，甲烷定壁溫條件設置為1 123 K，丙烷定壁溫條件設置為923 K。

2.2 網格無關性驗證

使用ICEM劃分高質量六面體網格進行數值模擬。在出口處與入口處進行不同程度的加密，得到不同疏密的計算網格（粗網格數150 000、中等網格數460 000、細網格數680 000）。實驗爐直徑為150 mm，實驗過程中邊壁溫度低于爐膛中軸線溫度，且溫差在20 K以內，故采用爐膛中軸線數據對無焰燃燒爐膛內溫度分布進行分析。以爐膛前壁為0，由于燃燒器噴嘴需要深入爐膛30 mm，所以實驗中第1個測點是從距爐膛前壁30 mm處開始，每隔50 mm設置1個溫度測點，共9個溫度測點。模擬溫度測點與實驗溫度測點分布相同，模擬結果如圖4所示。不同網格溫度分布趨勢基本相似，這表明模擬結果對所設3種不同網格密度敏感性較低，中等網格模擬結果與實驗結果在軸向距離30~ 180 mm處的溫度變化趨勢基本相似，模擬結果比實驗結果溫度高50 K左右；在軸向距離180~ 330 mm區域內，模擬結果與實驗結果非常接近；而在軸向距離330 mm以后，由于燃燒器出口位置氣體回流的干擾，出口位置溫度急劇下降，導致模擬結果與實驗結果存在偏差，但整體變化趨勢基 本相似。由于中網格數目可以滿足該燃燒器數值模擬需求，故本文后續均采用460 000網格數目進行數值模擬。

2.3 不同化學反應機理對比

數值模擬采用甲烷空氣兩步總包化學反應機理（Global）結合EDC燃燒模型，Global結合EDM燃燒模型和GRI Mesh-3.0結合EDC燃燒模型對甲烷進行燃燒模擬，模擬結果如圖5所示。由圖5可見：3種不同數值模擬結果中，Global結合EDC模擬方式得到的溫度值與實驗值相比整體至少偏高100 K以上；Global結合EDM模擬方式得到的溫度值介于三者之間；GRI-Mesh 3.0結合EDC模擬方式得到的模擬值相比其他2種模擬方式更接近實驗值，模擬結果與實驗結果溫度分布變化趨勢非常相似，但由于出口位置氣體回流的干擾，導致出口位置實驗溫度值相比模擬溫度值會低一些。這表明GRI Mesh-3.0是一個可靠的燃燒動力學模型，可以較好地模擬無焰燃燒過程中的溫度場分布。

3 結果與討論

有焰燃燒轉變為無焰燃燒過程如圖6所示。

由圖6可見，甲烷有焰燃燒狀態下火焰鋒面較為明顯，隨著空氣量和射流動量的不斷增加，火焰剛性不斷減弱。當空氣量提升到6 m3/h后，隨著燃燒的不斷進行，爐膛內部工作溫度不斷升高，爐膛內的火焰鋒面開始逐漸淡化，從圖6a)轉變為圖6b)，傳統有焰燃燒逐漸向無焰燃燒轉變。圖6b)處于甲烷傳統有焰燃燒到無焰燃燒的過渡階段，火焰根部處間斷性地出現淡藍色火焰。燃燒過程中使用鉑銠熱電偶對爐膛溫度進行監控，實驗測得當內部工作溫度達到1 123 K后，爐膛內火焰鋒面徹底消失，繼續提升空氣量至9 m3/h，使爐膛內燃料充分反應，燃燒狀態轉變為圖6c)甲烷無焰燃燒狀態。達到無焰燃燒狀態后，爐膛內整體溫度波動在15%以內，沒有明顯火焰鋒面，最高溫度僅1 215 K，污染物NOx排放量只有2.4 mg/m3。

丙烷有焰燃燒向無焰燃燒轉變的燃燒過程，當空氣量提升到9 m3/h時，隨著燃燒的不斷進行，爐膛內部工作溫度不斷升高，爐膛內的火焰鋒面開始逐漸淡化，火焰鋒面逐漸變得不明顯，從圖6d)轉變為圖6e)。圖6e)處于丙烷有焰燃燒到無焰燃燒過渡階段，火焰根部處間斷性的出現淡紫色火焰，實驗測得，當燃燒器內部工作溫度達到923 K后，爐膛內火焰鋒面徹底消失，繼續增大射流動量，空氣量提升到12 m3/h，燃燒狀態轉變為圖6f)丙烷無焰 燃燒，爐膛內溫度波動比值小于15%，火焰鋒面消失，最高溫度僅1 397 K，污染物NOx排放量只有16.4 mg/m3。由此得出非預熱條件下實現無焰燃燒的2個必要條件：1）對爐膛進行充分預熱，使爐膛內任意點溫度均大于燃料自燃點；2）提高射流動量，使射流動量大于火焰傳播速度。

甲烷與丙烷非預熱條件下無焰燃燒軸向溫度分布實驗數據和模擬數據如圖7所示。由圖7可見：溫度測點均沿爐膛中軸線布置，甲烷無焰燃燒中 心溫度峰值位置在距前壁130 mm處，峰值溫度為1 215 K，最低溫度在出口處為873 K；丙烷無焰燃燒中心溫度峰值位置在距前壁180 mm處，燃燒 的峰值溫度為1 397 K，最低溫度位置在出口處為 1 053 K。甲烷燃燒溫度平均在1 148 K左右，丙烷燃燒溫度平均在1 243 K左右。

爐膛內溫度呈現先升高后降低的趨勢，初始狀態時燃料與空氣從噴嘴噴射進入爐膛，燃料未到達完全燃燒狀態，所以噴嘴入口處溫度較低，隨著軸向距離的增大，燃燒反應越來越劇烈，溫度不斷上升，直至達到無焰燃燒狀態后，溫度開始逐漸降低。不管何種燃料無焰燃燒最高溫度均低于1 400 K，由于出口位置氣體回流的干擾，出口位置溫度急劇下降，導致模擬結果與實驗結果存在偏差，但整體變化趨勢基本相似。

甲烷與丙烷無焰燃燒模擬溫度分布如圖8所示。因燃燒室對稱設計和流動對稱性質，通過對稱邊界獲得完整的爐膛內溫度分布圖，可更直接地觀察爐膛內高溫區域與低溫區域分布情況。從溫度場分布中可以明顯觀察到丙烷達到無焰燃燒狀態時溫度至少比甲烷高200 K，在圖7中也發現丙烷無焰燃燒峰值溫度明顯高于甲烷無焰燃燒峰值溫度。

在工業上燃氣鍋爐的NOx排放范圍為 100.66~229.08 mg/m3，污染物NOx的平均值為156.26 mg/m3[29]。無焰燃燒狀態下尾部煙氣成分見 表2，當實驗的燃燒狀態到達無焰燃燒后，甲烷為燃料時無焰燃燒尾部煙氣中CO排放量為6.3 mg/m3，NOx排放量為2.4 mg/m3。丙烷為燃料時無焰燃燒尾部煙氣中CO排放量為1.3 mg/m3，NOx排放量為16.4 mg/m3。無論是甲烷無焰燃燒還是丙烷無焰燃燒，尾部煙氣污染物中CO與NOx排放量均低于 20 mg/m3，這符合無焰燃燒低污染的特點。

NOx的主要成分為NO和NO2，但NO2的生成依賴于NO濃度[17]，所以下文主要討論NO的生成。在實驗過程中，甲烷無焰燃燒尾部煙氣成分中NO的排放量為1.3 mg/m3，丙烷無焰燃燒尾部煙氣成分中NO的排放量為10.7 mg/m3，這表明NO是爐膛尾部污染物NOx的主要成分。燃燒過程中NO的生成機理主要為熱力型NO、快速型NO及N2O轉化型NO，由于在實驗中無法準確分析這些成分，因此本文采用詳細化學反應機理對這些成分進行數值模擬分析。

在無焰燃燒模擬數據中，甲烷尾部煙氣中NOx排放量為4.8 mg/m3，丙烷尾部煙氣NOx排放量為19.6 mg/m3，其中甲烷無焰燃燒NO排放量為4.1 mg/m3，丙烷無焰燃燒NO排放量為16.2 mg/m3。傳統燃燒NOx主要由熱力型NO生成，而無焰燃燒反應較為分散，燃燒溫度相對較低，抑制了熱力型NO的生成，導致N2O轉化型NO成為NOx的主要生成途徑。雖然隨著溫度的升高，N2O轉化型NO的生成會被抑制，但熱力型NO的生成量在不斷 上升，導致NOx總量隨著溫度的增加而增加。由 于丙烷燃燒溫度值總體比甲烷燃燒溫度值更高，所以燃燒丙烷產生NOx排放量高于燃燒甲烷產生NOx排放量。

表2 無焰燃燒狀態下尾部煙氣成分 Tab.2 The composition of tail flue gas in flameless combustion state

甲烷無焰燃燒尾部煙氣模擬數據比實驗數據高2.4 mg/m3，丙烷模擬數據比實驗數據高3.2 mg/m3，主要原因在于模擬過程中溫度預測偏高。通過前文分析，發現選用GRI-Mesh 3.0詳細化學反應機理可以較好地輔助分析無焰燃燒過程中NOx的生成過程。

4 結 論

在上述實驗室條件下，以甲烷與丙烷為燃料實現非預熱條件下的無焰燃燒過程，通過實驗驗證數值模擬的準確性，然后采用數值模擬的方法分析無焰燃燒的燃燒特征，得出以下主要結論：

1）燃燒從傳統有焰燃燒轉變為無焰燃燒時，燃料為甲烷時爐膛內工作溫度需大于1 123 K，燃料為丙烷時爐膛內工作溫度需大于923 K。否則會影響無焰燃燒的穩定性，導致火焰無法達到無焰 燃燒狀態。

2）當火焰狀態達到無焰燃燒狀態后，爐膛內溫度分布均勻，甲烷無焰燃燒平均溫度為1 148 K，丙烷無焰燃燒平均溫度為1 243 K，甲烷無焰燃燒平均溫度相比丙烷無焰燃燒溫度更低。

3）無論是甲烷無焰燃燒還是丙烷無焰燃燒，尾部煙氣污染物中CO與NOx排放量均低于20 mg/m3，CO與NOx的含量極低，這符合無焰燃燒低污染的特點。

4）對比實驗結果與模擬結果，發現采用GRIMesh 3.0反應機理結合EDC模型可較好預測非預熱條件下的無焰燃燒特征。