Johnson-Ettinger蒸氣入侵風險評估模型參數修正研究

崇哲萍，王月，堯一駿,*

1. 中國科學院南京土壤研究所，南京 210008 2. 中國科學院大學，北京 100049

土壤和地下水中的揮發性(VOCs)或半揮發性(SVOCs)的有機污染物，可以經由擴散、對流和吸附等過程通過土壤傳播至建筑物地基，再通過建筑物墻體上的裂縫(或缺口)進入室內影響室內空氣質量，進而對人體產生潛在的健康危害，這一過程被稱之為“蒸氣入侵”(vapor intrusion, VI)[1]。由于國內大部分污染場地屬搬遷場地(棕色地塊)，無法通過測量建筑物室內空氣或建筑物地基處污染物的濃度進而判斷VI風險，美國環境保護局(US EPA)發布的VI指南[2]建議可以通過數學模型識別潛在的VI風險，特別針對“棕色地塊”重建的情況，通過數學模型預測VI過程引起的風險已經非常普遍[3]。其中最為典型的是Johnson-Ettinger(1991)模型[4](下文簡稱J-E模型)。

相關研究顯示，J-E模型預測的結果過于保守。蘆偉等[5]通過箱體試驗評估J-E模型，模型預測的室內污染物濃度值大于試驗檢測值，相對偏差在14.0%～31.9%。Hers等[6]的研究結果同樣顯示J-E模型預測結果比實測值高2個數量級。此外對US EPA的VI數據庫的研究表明[7-8]，土壤蒸氣在污染源-室內過程中濃度衰減高達6～7個數量級，而通過J-E模型預測，計算得到室內污染物濃度衰減因子僅有3～5個數量級。J-E模型作為US EPA推薦適用模型也收錄于我國《建設用地土壤污染風險評估技術導則》[9](HJ 25.3—2019)中，廣范應用于場地蒸氣入侵風險評估中。通過模型預測風險過于保守時，會放大VOCs或SVOCs污染場地的健康風險評估結果，進而增加場地修復的成本和時間。合理的模型結構和針對應用場景的模型參數是提高模型預測準確性的2個重要部分，更好地優化模型成為精確評估風險必然的研究方向。雷城英等[10]根據研究的場地和污染物特征，修正了C-RAG模型3項首要參數，基于修正后的模型評估的致癌風險水平普遍降低了一個量級。Hers等[11]的研究表明J-E模型預測結果嚴重依賴于參數，但目前對于優化J-E模型參數的研究較少。Johnston等[12]曾通過貝葉斯反演方法優化模型輸入參數，更新后的模型將預測濃度的均方根誤差降低了66%。但該方法計算量大，且需在掌握實測室內污染物濃度(已知風險)的前提下進行優化，不適用于實際應用過程中蒸氣入侵風險的評估。本研究結合敏感性分析結果對J-E模型參數進行修正、并利用三維數值模型檢驗修正效果，以期提高模型預測精確度，為管控場地蒸氣入侵風險提出新的思路。

1 J-E模型概述(J-E model overview)

J-E模型[4]是被廣泛使用的用于估計場地VI風險的一維(1-D)篩選模型，其表達式為：

(1)

(2)

式中：Lcz為毛細管層厚度(m)；Dv為污染物在土壤氣相中的有效擴散系數(m2·s-1)；Dcz為污染物在毛細管層中的有效擴散系數(m2·s-1)；而Dcz可以通過Millington-Quirk方程計算。污染物在毛細管層中的水分含量可以根據US EPA以J-E模型為基礎編制的電子表格中提供的參數結合Van Genuchten方程估計：

(3)

式中：θw,cz為毛細管層含水率；θt為土壤飽和含水率；θr為土壤殘余含水率；N為曲線形狀參數；M=1-1/N；Hc為壓力水頭(m)；β為土壤水分特征曲線參數(cm-1)。

毛細管層的厚度則通過經驗公式估算：

(4)

式中：σ為水的表面張力系數(g·s-2)；λ為毛細管液面與毛細管壁的接觸角，默認為0；ρw為水的密度(g·cm-3)；g為重力加速度(m·s-2)；D為平均粒徑(cm)。

2 研究方法(Methods)

采用以下方法對J-E模型參數進行敏感性分析[13]：

(5)

式中：x是目標參數，在J-E模型中選取地基厚度(dck)、污染源深度(ds)、毛細管層厚度(Lcz)、非飽和層含水率(θw,ncz)、毛細管層含水率(θw,cz)、封閉空間體積(Vb)和空氣交換速率(Ae)；Δ是目標函數變化范圍，這里選取基于已定基準相應增加或減少10%；φ是除了目標參數以外的J-E模型默認參數；f指J-E模型。

通過以上方法，計算基于目標參數變化后的污染物濃度衰減因子的變化，進而判斷模型敏感參數。

基于以上分析結果，對J-E模型參數進行修正，并計算參數修正后的濃度衰減因子(α)，與三維數值模型(the Brown model，Comsol Multiphysics)模擬結果進行比較。三維數值模型設置參數如表1所示。

3 研究結果(Results)

3.1 敏感性分析

敏感性分析結果如圖1所示，圖中Y軸為J-E模型中的主要參數(土壤質地選用壤土)，X軸為基于已給定參數為基準相應地增加或減少10%，獲得的污染物濃度衰減因子的變化。由圖1可知，θw,cz對J-E模型的預測值影響最大，其次是Ae、Vb和Lcz。

3.2 參數修正

根據US EPA提供的J-E模型電子表格中12種不同土壤質地參數分別利用J-E模型和三維數值模擬計算污染物濃度衰減因子，結果如圖2和圖3所示。由圖可知，通過J-E模型預測的污染物濃度衰減因子普遍要比3-D數值模型高1～2個數量級。US EPA電子表格參數如表2所示。

表1 三維數值模擬使用參數Table 1 Parameters of 3-D numerical simulations

圖1 污染源-室內過程J-E模型污染物濃度衰減因子使用參數敏感性分析(土壤選用壤土)Fig. 1 Sensitivity analysis of parameters on source-to-indoor air concentration attenuation factors of J-E model (the soil type is loam)

結合敏感性分析結果，對J-E模型的修正有必要將毛細管層的水分含量考慮進去。本文對土壤毛細管中水分含量選取的是US EPA提供的J-E模型電子表格中不同質地土壤的飽和含水率，將新的毛細管層中土壤水分含量帶入J-E模型，結果如圖2和圖3所示，發現此種情況下的J-E模型的預測值與三維數值模擬仍相差約1個數量級。

Shen等[17]的研究表明，J-E模型中土壤毛細管層厚度的計算方法可能并不能恰當地表征水分在土壤中的分布，土壤中水分的含量與毛細管壓頭有關，這一性質又與水的表面張力有關：

(6)

所以Shen等[17]建議土壤毛細管層厚度可以通過Dexter和Bird[18]提供的方法，即毛細管層的高度等于VG方程描述的水分特征曲線拐點處的毛細管壓頭(以土壤水分含量的對數值作圖)則：

(7)

式中：M為與曲線形狀參數相關的參數。穩態下，土壤中氣相的壓力與水相壓力相比較小，可忽略不計，則：

(8)

式中：Hc為毛細管壓頭(m)；pg為氣相壓力(Pa)；pw為水相壓力(Pa)；ρw為水相密度(g·cm-3)；g為重力加速度(m·s-2)。

將獲得的新的毛細管層厚度帶入J-E模型中，得到的污染物濃度衰減因子如圖2和圖3所示，由圖可知，根據Shen等[17]的建議對毛細管層厚度的修正并不會使污染物濃度衰減因子發生顯著的變化，與修正毛細管層含水量方法結果差距不是很明顯，尤其是在地板暴露場景下。

針對以上2種分析方法，可以考慮同時修正毛細管層中水分含量及其高度，結果如圖2和圖3所示。修正后的J-E模型預測結果與三維數值模型的計算結果較為吻合，兩者的差距不到1個數量級。且對于地板(圖2)和地下室(圖3)不同暴露場景，地基較深的場景(圖3)修正模型預測效果更好。

4 討論(Discussion)

為消除J-E模型預測結果過于保守的現象，提高模型預測準確性。敏感性分析方法作為確定模型重要參數的科學方法，被應用到本研究中。對J-E模型敏感性分析結果顯示，毛細管層中土壤的水分含量以及毛細管層厚度是影響模型預測精確度的重要參數。

研究提出，采用US EPA推薦的飽和含水量對將毛細管層土壤水分含量進行修正，毛細管層厚度采用VG方程描述的水分特征曲線拐點處的毛細管壓頭進行修正。兩者相結合后，模型的預測結果與三維數值模擬的結果從相差2個數量級到幾乎等于三維模擬結果，也更接近US EPA的VI數據庫真實數據值，提高了模型預測的精確度，更加適用于蒸氣入侵風險評估工作。

表2 J-E模型電子表格中Van Genuchten方程參數Table 2 The Van Genuchten parameters in J-E model spreadsheet

圖2 風險篩選模型和數值模型關于不同質地土壤污染源-室內污染物濃度衰減因子的比較(地板暴露場景) Fig. 2 Comparison of source-to-indoor air concentration attenuation factors between screening models and numerical results for slab-on-grade scenario

圖3 風險篩選模型和數值模型關于不同質地土壤污染源-室內污染物濃度衰減因子的比較(地下室暴露場景)Fig. 3 Comparison of source-to-indoor air concentration attenuation factors between screening models and numerical results for basement scenarios

研究提供了提高模型預測精確度的一種方法，但由于其模型參數較多，預測結果的不確定性依然存在。Moradi等[19]基于Sobol指數的全局敏感性分析技術來評估J-E模型對輸入參數變化的敏感性。其結果表明，空氣交換速率和有效擴散系數也是影響模型預測結果的重要參數，但在本研究中未將這2種參數的不確定性考慮進去。其次，黃鳳蓮等[20]根據我國居住用地的特點對J-E模型參數進行本地化修正，并于實際場景中對比修正前后的模型預測結果，修正后的模型預測風險顯著降低。本研究驗證修證模型準確度采用US EPA推薦參數。如室內外壓強差為-5 Pa，而在我國《建設用地土壤污染風險評估技術導則》(HJ25.3—2019)中推薦值為0，其次我國目前不考慮土壤質地情況，毛細管層厚度推薦值為5 cm(HJ25.3—2019)，而US EPA提出針對不同土壤質地采用不同厚度值進行計算。因此實際預測過程中，由于場景千差萬別，在應用J-E模型評估風險時，為更加精確評估風險，應盡可能多的獲取較準確的參數輸入值。

通訊作者簡介：堯一駿(1984—)，男，博士，研究員，主要研究方向為污染場地的風險評估與治理。