聊城大氣降水氫氧同位素特征及水汽來源分析

閆勝文，劉加珍*，陳永金，馬笑丹，張亞茹，朱海勇

1. 聊城大學地理與環境學院，山東 聊城 252059；2. 青島理工大學，山東 青島 266520

水是維持人類生存和發展的基本物質條件之一，也是制約區域經濟社會發展的關鍵因素（劉昌明，2002）。大氣降水作為區域地表水、地下水、積雪和冰川等水體的補給來源，是水循環系統中不可或缺的環節之一。大氣降水不僅影響區域水資源的總量，其時空分布特征也對區域水資源分布具有重要影響（趙瑋，2017）。氫氧穩定同位素 δ(D)和δ(18O)是水循環的天然示蹤劑，可通過觀測其含量的變化而深入認識地球化學及水文循環過程（Dansgaard，1964）。目前，穩定同位素方法在水文學研究中的應用主要包括確定地下水補給來源（劉君等，2017；孫芳強等，2017），流域產流機制（顧慰祖，1995；趙鵬，2014），氣候的水文響應過程研究（劉夢嬌，2016；王家錄等，2016），土壤-植物-大氣連續體（SPAC）內部轉換過程中穩定同位素的變化（王銳等，2021），以及估算河流湖泊蒸發量（徐彥偉等，2011；肖薇等，2017；高宏斌等，2018）等。

大氣降水作為水文循環的輸入環節，其同位素的變化對整個水循環過程同位素變化有顯著影響，已成為同位素水文學研究中的一個重要方面（王昕卉，2014）。通過分析某一地區大氣降水中的穩定同位素可以反演大氣環流過程（Dansgaard，1953），示蹤水汽來源（Araguás-Araguás et al.，1988），并在一定程度上反映區域天氣氣候特征（章新平等，1994）。降水中穩定同位素的變化是由水汽蒸發和凝結過程中的同位素分餾引起的（畢晶秀，2018），其影響因素包括當地的地理條件（如緯度、海拔、地形、距海遠近等）和氣象因素（如氣溫、降水量、水汽源地的初始狀態、大氣環流過程等（Araguás-Araguás et al.，1988）。所以，降水的穩定氫氧同位素通常會存在反溫度效應和雨量效應（沈業杰等，2014；張君等，2022）。近年來，國內學者對中國不同地區、不同時空尺度降水的 δ(D)、δ(18O)分布特征、環境效應、水汽來源及輸送過程進行了大量研究，研究區涉及東部季風區（柳鑒容等，2009）、西北干旱區（劉潔遙等，2018）、青藏高原地區（田立德等，2001）等。中國地域遼闊，地形及氣候特征復雜多樣，影響大氣降水同位素的主導因素隨地區的不同而有所差異，導致大氣降水同位素在時空分布上具有很大的差異性。因此，為了更加深入地研究中國大氣降水穩定同位素的時空變化特征及其環境意義，需要進行多區域原始資料的長期積累（田超等，2015）。

聊城市位于華北平原中部，黃河與京杭運河交匯處，屬溫帶季風氣候區，全年之中受到西北方向冬季風和西太平洋夏季風等交替影響。水汽來源的變異性和不穩定性導致大氣降水同位素也呈現出明顯的變化特征。而目前對于華北平原地區大氣降水同位素的研究多基于全球大氣降水穩定同位素觀測網絡（GNIP）的月平均值資料，其采樣時段相對較早、地點有限，不能揭示天氣尺度下的降水同位素變化特征。另一方面，目前關于聊城市及周邊地區大氣降水同位素特征及水汽來源的研究還未見報道。因此，本研究利用聊城市2019年10月—2020年11月共14個月的大氣降水穩定同位素實測值及溫度、降水量等氣象數據，結合HYSPLIT氣流后向軌跡模型，分析聊城大氣降水δ(D)和δ(18O)變化規律、影響因素及區域大氣降水的水汽源地與水汽輸送過程，為定量研究聊城市乃至華北平原地區水循環過程及其對氣候變化的響應機制提供參考依據。

1 研究區與研究方法

1.1 研究區概況

聊城市（115°16′—116°32′E，35°47′—37°02′N）位于山東省西部，黃河下游北岸（圖 1）。氣候類型屬半干旱大陸性季風氣候，年平均氣溫為13.1 ℃，最熱月（7月）平均氣溫26.7 ℃，最冷月（1月）平均氣溫-2.5 ℃。年平均降水量578.4 mm，夏季降水最多，占全年降水70%左右，冬季降水最少，只占全年降水量的約3%（王成祥，2016）。境內地勢平緩，平均坡降約1/7500，海拔高度27.5—49.0 m（李又君等，2010）。境內河流眾多，大部分屬海河水系，如徒駭河、馬頰河、衛運河等，小部分屬黃河水系，如黃河、金堤河等。

圖1 研究區聊城的示意圖Figure 1 Location of Liaocheng

1.2 降水樣品采集與分析

2019年10月—2020年11月，在聊城市東昌府區聊城大學環境與規劃學院實驗樓樓頂空曠處采用簡易降水收集裝置（聚乙烯瓶上面連接一個漏斗，漏斗內放置一個乒乓球以防止水樣蒸發）收集降水。每次降水采集1個水樣，在降水結束后立即將采集到的水樣裝入樣品瓶中并用Parafilm封口膜密封，放入冰箱冷藏保存。因秋季降水較少，為了分析秋季大氣降水線，本次研究監測14個月，研究期內共采集了66個降水樣品，其中63個為降雨樣品，3個為降雪樣品。溫度、降水量、水汽壓等氣象數據通過采樣點附近的 WatchDog 2000 series Weather Stations氣象站進行自動記錄。

大氣降水的氫氧同位素測定在聊城大學環境與規劃學院環境生態實驗室完成，所用的儀器為美國LGR液態水同位素分析儀，δ(D)和δ(18O)的測試精度分別為0.3‰和0.1‰，測量結果分別以樣品同位素比值相對于維也納標準平均大洋水（V-SMOW）同位素比值的千分偏差來表示：

式中：

δ——氫（氧）同位素值；

Rsam——大氣降水樣品中 δ(D)/δ(H)；

對于一個路橋項目的計量管理方法一般有以下幾種：圖紙法、均攤法、鉆孔取樣法、憑證法、斷面法等等。上面的每種工程計量方法都有各自的特點，下面我們對以上的這幾種方法進行簡單的說明。

Rstd——維也納標準平均大洋水的δ(18O)/δ(16O)。

降水中穩定同位素的加權平均值計算公式為：

式中：

δw——加權平均值；

pi——降水量；

δi——降水同位素值。

1.3 水汽來源模擬

混合單粒子拉格朗日積分軌跡模式（Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory，簡稱 HYSPLIT）由美國國家海洋和大氣管理局（NOAA）的空氣資源實驗室（ARL）研發，常用于追蹤氣流所攜帶的粒子或者氣流移動方向，廣泛運用于不同尺度的水汽來源模擬。本研究采用網頁在線版本（https://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php），結合美國環境預報中心（NECP）的全球同化系統氣象數據，對每場降水之前144 h的氣團傳輸路徑進行模擬（吳華武等，2012），氣團高度選取采樣點地面以上1000、1500、2000 m 3個高度（童佳榮等，2016）。

1.4 數據處理與分析

應用SPSS 17.0統計分析軟件的線性回歸分析得到研究區的大氣降水線，Pearson相關分析得到溫度、降水量等氣象因子與δ(D)和δ(18O)的相關關系；使用Origin 2019b軟件制圖。

2 結果與分析

2.1 大氣降水δ(D)和δ(18O)及氣象因子的時間變化特征

聊城2019年10月—2020年11月期間降水總量為874.5 mm，由圖2可知，降水主要集中在5—10月，降水量為733.6 mm，占研究期降水總量的83.9%。氣溫的變化趨勢同降水量相一致，表現出聊城地區夏季高溫多雨、冬季寒冷少雨的溫帶季風氣候特征。大氣降水δ(D)和δ(18O)值的變化具有同步性（圖 3）。研究期內大氣降水 δ(D)的變化范圍為-131.66‰—19.34‰，平均值為-49.50‰；δ(18O)的變化范圍為-17.60‰—2.72‰，平均值為-7.21‰。其中，5—10月大氣降水 δ(D)的變化范圍為-123.87‰—19.34‰，平均值為-54.63‰；δ(18O)的變化范圍為-15.36‰—2.72‰，平均值為-7.57‰。11月至翌年 4月大氣降水 δ(D)的變化范圍為-131.66‰—11.94‰，平均值為-32.05‰；δ(18O)的變化范圍為-17.60‰—2.24‰，平均值為-6.00‰。可以看出，聊城11月至翌年4月大氣降水δ(D)和δ(18O)富集，5—10月大氣降水δ(D)和δ(18O)貧化。

圖2 聊城2019年10月—2020年11月降水量、氣溫的日變化Figure 2 Daily variations of precipitation and temperature from October 2019 to November 2020 in Liaocheng

圖3 聊城2019年10月—2020年11月大氣降水δ（D）和δ（18O）的日變化Figure 3 Daily variations of precipitation, δ(D) and δ(18O)from October 2019 to November 2020

2.2 大氣降水線特征

大氣降水中的穩定同位素δ(D)和δ(18O)通常存在一種線性關系，稱為大氣降水線（Meteoric Water Line，MWL）。基于本研究所獲得的聊城市14個月的大氣降水δ(D)和δ(18O)實測值，利用最小二乘法進行線性擬合得出聊城市全年和各季節的大氣降水線（圖 4）。聊城市全年大氣降水線方程為：δ(D)=(7.45±0.29)δ(18O)+(4.20±2.41)，r2=0.91，n=66。與全球大氣降水線 δ(D)=8δ(18O)+10和中國大氣降水線δ(D)=7.9δ(18O)+8.2（鄭淑蕙，1983）相比，其斜率和截距偏小。聊城不同季節大氣降水線的斜率和截距差異明顯，春季大氣降水線方程為：δ(D)=(5.17±0.75)δ(18O)+(2.92±3.21)，r2=0.85，n=10；夏季大氣降水線方程為：δ(D)=(6.73±0.43)δ(18O)-(5.09±3.98)，r2=0.88，n=34；秋季大氣降水線方程為：δ(D)=(7.40±0.65)δ(18O)+(3.81±4.74)，r2=0.90，n=16；冬季大氣降水線方程為：δ(D)=(9.07±0.24)δ(18O)+(28.59±2.37)，r2=0.99，n=6。與全球大氣降水線和中國大氣降水線相比，聊城春、夏、秋3個季節的大氣降水線斜率和截距均偏小，而冬季明顯偏大。

圖4 聊城大氣降水線Figure 4 Local meteoric water line in Liaocheng

2.3 大氣降水過量氘變化特征

水體氫氧同位素在蒸發過程中會產生動力分餾作用，D/H比18O/16O穩定同位素分餾的程度更強，導致降水δ(D)和δ(18O)的比率會出現一個差值，稱為過量氘（Dexcess）（Dansgaard，1964），表達式為 Dexcess=δ(D)-8δ(18O)，全球降水中Dexcess的平均值約為 10‰。聊城大氣降水過量氘介于-13.57‰—26.50‰之間，平均值為8.20‰，略低于全球平均值。大氣降水過量氘存在明顯的季節變化（如圖 5），在5—10月過量氘偏低，月均值低于10‰，變化范圍在2.91‰—12.55‰之間，最低值出現在2020年9月，這一時期可稱之為低 Dexcess期。雖然這一時期2019年10月過量氘達到12.55‰，但6次降水中僅月初的過量氘較高，且2020年10月降水過量氘是低于10‰的，所以10月歸類在低Dexcess期。11月至翌年 4月過量氘偏高，月均值變化范圍在11.97‰—22.35‰之間，最高值出現在 2019年 12月，這一時期過量氘的月均值都高于10‰，可稱之為高Dexcess期。

圖5 聊城大氣降水Dexcess月平均值變化Figure 5 Monthly average variations of excess deuterium in precipitation from October 2019 to November 2020

2.4 大氣降水同位素的溫度效應與降水量效應

大氣降水中穩定同位素的組成受到多種環境因子的影響，其與各環境要素之間的相關關系被稱為環境同位素效應。其中，氣溫被認為是影響降水穩定同位素組成的最主要的因素。這是由于降水穩定同位素的分餾作用主要受到相變過程中的溫度影響（張琳等，2009；田超等，2015）。此外，降水量也是影響降水穩定同位素組成的重要因素。降水量效應的形成主要取決于降水形成的3個過程：水汽源區的蒸發條件、水汽輸送過程以及降水的冷凝程度（薛積彬等，2008）。為驗證聊城大氣降水同位素的溫度效應和降水量效應的存在性，對聊城全年、低Dexcess期（5—10月）、高Dexcess期（11至翌年4月）的大氣降水δ(D)和δ(18O)與溫度、降水量分別進行線性回歸分析（如圖6）。在全年尺度下，聊城大氣降水δ(D)與溫度呈顯著負相關，關系式為δ(D)t（r2=0.12，P=0.005），即溫度效應不存在，而是表現為顯著的反溫度效應；δ(D)和 δ(18O)與降水量均呈顯著負相關，關系式分別為 δ(D)P（r2=0.10，P=0.009），δ(18O)P（r2=0.14，P=0.002），即存在極顯著的降水量效應。其中，低Dexcess期（5—10月），δ(D)和 δ(18O)與溫度均呈顯著負相關，關系式分別為δ(D)t（r2=0.16，P=0.003），δ(18O)t（r2=0.11，P=0.02），表現為顯著的反溫度效應；δ(D)和 δ(18O)與降水量均呈顯著負相關，關系式分別為 δ(D)P（r2=0.10，P=0.027），δ(18O)P（r2=0.14，P=0.006），即存在顯著的降水量效應。高Dexcess期（11至翌年4月），δ(D)和 δ(18O)與溫度無顯著相關關系，與降水量呈顯著負相關，關系式分別為δ(D)P（r2=0.33，P=0.025），δ(18O)P（r2=0.30，P=0.033），即存在顯著的降水量效應。

圖6 聊城大氣降水δ(D)、δ(18O)與溫度（t）、降水量（P）的關系Figure 6 Correlations between δ(D) and δ(18O) with temperature and precipitation in Liaocheng

2.5 降水水汽來源軌跡模擬

為進一步探究聊城大氣降水水汽的具體源地及輸送過程，選取研究時段內春、夏、秋、冬季各3次有代表性的降水事件，利用HYSPLIT氣流后向軌跡模型對降水水汽的運移軌跡進行模擬。垂直方向分別選取研究區地面上空1000、1500、2000 m作為模擬的3個初始高度，氣流軌跡模擬時長設置為144 h。根據HYSPLIT模型模擬結果（圖7），聊城不同季節降水水汽來源存在明顯差異。春季，水汽主要來自于亞歐大陸內部；夏季，降水主要來自于印度洋、南海附近的海洋性季風水汽；秋季，隨著海洋季風逐漸減弱，大陸季風逐漸增強，降水水汽主要來自于局地水體蒸發；冬季降水主要來源于遠距離輸送的大陸內部及印度洋水汽。

圖7 聊城不同季節典型降水事件氣團后向軌跡Figure 7 HYSPLIT back trajectory of air mass in typical precipitation events in Liaocheng

3 討論

聊城大氣降水 δ(D)和 δ(18O)值的季節性變化明顯，其隨時間的變化表現為：1—3月迅速升高，4—8月逐漸降低，9—12月又逐漸升高，δ(D)和δ(18O)的最大值出現在2020年5月，最小值出現在2020年1月。造成這種變化趨勢的原因可能主要是水汽來源的不同：3—5月 δ(D)和 δ(18O)較高，這是由于春季是冬夏季風轉換時期，降水主要來源于局地陸地水汽蒸發，因此其含有較高的δ(D)和δ(18O)值（程中雙等，2015），此外，二次蒸發作用強烈也可能會導致該時段同位素值偏正；6—8月，隨著西太平洋副高北抬西伸，海洋水汽逐漸占據主導地位，由于來自海洋的水汽δ(D)和δ(18O)較為貧化（張博雄，2020），這一時期大氣降水中δ(D)和δ(18O)值逐漸降低；9—12月，進入冬夏季風轉換時期，局地再循環水汽所占比重逐漸上升，因此δ(D)和δ(18O)值又有所上升；1月降水δ(D)和δ(18O)值迅速下降，達到一年之中的最低值，則可能是由于1月受到蒙古-西伯利亞高壓的控制，降水水汽主要來源于西風帶輸送的北大西洋水汽和極地大陸氣團，輸送距離較遠，δ(D)和δ(18O)在沿途降水過程中不斷凝結降落，導致水汽中δ(D)和δ(18O)較低，另外，氣溫較低導致的二次蒸發微弱也是同位素值偏負的原因之一。

大氣降水線的斜率反映了δ(D)和δ(18O)兩種同位素分餾速率的差異，截距則反映了 δ(D)對平衡狀態的偏離程度（Peng et al.，2009）。聊城大氣降水線的斜率和截距均小于全球大氣降水線，表明降水過程中存在一定的蒸發作用；而與緯度相近的西安（δ(D)=7.49δ(18O)+6.13）（田華等，2007）、鄭州（δ(D)=7.33δ(18O)+2.07）（王福剛，2006）比較接近，表明這些地區具有相似的氣候特征及水汽來源。與全球大氣降水線相比，春、夏、秋3個季節的斜率和截距均偏小，而冬季明顯偏大，這反映了春夏秋3個季節降水存在不同程度的二次蒸發作用。春季天氣干燥，多大風天氣，蒸發強烈，因此大氣降水線斜率最小。冬季由于氣溫偏低，降水多為固態。研究表明水汽在轉化為液態（降雨）和固態（降雪）的過程中，其分餾作用存在差異，降雪的分餾效應大于降雨（Dansgaard，1964；章新平等，2003），且降雪過程中的云下二次蒸發作用非常微弱，因此冬季大氣降水線斜率和截距明顯高于其他季節。此外，由于各季節水汽來源不同，水汽本身的同位素值存在差異，也是導致大氣降水線存在季節差異的原因之一。

研究表明，大氣降水同位素的溫度效應主要出現在中高緯度內陸地區（Dansgaard，1964）。聊城大氣降水同位素不存在溫度效應，而是在全年和相對濕度較高的5—10月（圖8）表現為“反溫度效應”，這與廬山（陳琦等，2019）、鼎湖山（高德強等，2017）等低緯度地區的觀測結果相一致。相對于中高緯度內陸地區，聊城降水期間空氣濕度相對較高（圖 8），這種濕熱的氣候使得雨滴在降落過程中的蒸發分餾不顯著。此外，聊城境內河湖眾多，降水水汽很大一部分來自于地表水體蒸發，這些因素可能掩蓋了溫度效應，而使得降水同位素組成與溫度呈負相關。降水量效應多出現在低緯度沿海或海島地區，其形成與水汽來源密切相關：來自于低緯度海洋的水汽，沿途空氣相對濕潤，大氣降水同位素值較低，反之則較高（Jouzel et al.，1984）。聊城全年尺度下和季節尺度下均存在降水量效應，這可能是因為聊城濕潤時期降水充沛，雨滴降落中不易蒸發，所以降水同位素值較低，導致顯著的降水量效應。

圖8 聊城大氣相對濕度月平均值變化Figure 8 Monthly average variations of relative humidity in Liaocheng

過量氘的大小主要取決于形成降水的水汽源地的相對濕度，因此多被用于指示降水水汽源地的氣候特征。Dexcess值低表明水汽源地相對濕度較高，蒸發較弱；反之則表明水汽源地相對濕度較低，蒸發迅速，不平衡蒸發作用強烈（Dansgaard，1964）。此外，因局地水汽循環形成的降水中的Dexcess值會升高（楊淇越，2010），而在干旱氣候下，雨滴在下落過程中受到的二次蒸發會導致降水中Dexcess值降低（Araguás-Araguás et al.，1988）。聊城大氣降水Dexcess值季節變化明顯，從5月開始迅速下降，降至全球平均值10‰以下，而從11月開始迅速上升。由 HYSPLIT后向軌跡模型模擬的水汽輸送軌跡顯示，5月大氣降水依然主要受到大陸性氣團影響。這說明此時導致Dexcess值降低的主要原因可能是氣溫升高使得降水過程中的二次蒸發逐漸增強。而進入7、8月，降水主要來源于南海和印度洋的濕潤水汽，空氣濕度大，因此Dexcess值較低。從10、11月開始冬季風逐漸影響研究區，水汽來源于大陸內部及局地水汽再循環，導致Dexcess值升高。

4 結論

（1）聊城地區大氣降水δ(D)和δ(18O)值表現出明顯的季節變化特征，11月至翌年4月大氣降水δ(D)和 δ(18O)富集，5月至 10月大氣降水 δ(D)和 δ(18O)貧化。全年大氣降水線的斜率和截距略小于全球大氣降水線，不同季節大氣降水線的斜率和截距差異較大，表明不同季節降水的水汽來源及二次蒸發存在明顯差異。

（2）不同時間尺度下，影響聊城地區大氣降水δ(D)和 δ(18O)變化的環境因子有所差異。全年尺度下和大氣相對濕度較高的濕潤季表現為反溫度效應和降水量效應，11月至翌年 4月只存在降水量效應，而與溫度沒有相關性。

（3）聊城地區大氣降水過量氘（Dexcess）值具有明顯的季節變化，主要與水汽來源的季節變化和蒸發作用有關。5—10月降水主要來源于東南和西南方向的海洋水汽，加上雨滴二次蒸發作用的影響，導致Dexcess值較低；11月至翌年4月降水水汽主要來自于亞歐大陸內部和局地水汽再循環，因此Dexcess值較高。