石墨烯復合軟材料人工肌肉傳熱性能的研究

石強盛杰，黎相孟,2，藥芳萍

(1. 中北大學 a. 機械工程學院； b. 先進制造技術山西省重點實驗室，山西 太原 030051；2. 西安交通大學 機械工程學院，陜西 西安 710049)

0 引言

在軟體機械手[1-2]的發展過程中，驅動結構是最重要的組成部分之一。人工肌肉[3-4]的問世促進了軟體機器人[5]的發展。人工肌肉一般指在外界因素刺激下發生彎曲變形膨脹等運動狀態以此對外做功的柔性部件，其刺激方式包括光[6-7]、電[8]、熱[9]及壓差[10]等。美國哥倫比亞大學機械工程系 MIRIYEV A等[11]研制了一種柔韌性較好的復合材料用于制作人工肌肉，其具有高應變和高應力，內部摻雜的無水乙醇在電熱絲的加熱下實現液-汽相變的極端體積變化，驅動人工肌肉膨脹并對外界做功，實現驅動功能。除此之外，較低的成本及較好的環境友好性使得這種復合材料具有良好的發展前景。

然而，電-熱驅動人工肌肉的方式決定了復合材料傳熱性能是影響軟體機械手工作效率的重要因素之一[12]。更加優異的熱傳導能力意味著更快的響應速度及更高效的工作效率，能大大加強軟體機械手[13]的工作能力。傳統的硅橡膠柔性好、質量輕、耐腐蝕、耐疲勞且絕緣性能良好，但材料熱導率較低，傳熱性能有待提高。而石墨烯是一種單層碳原子堆積形成的二維晶體結構，常溫下熱導率高達5 300W/(m·K)[14]。將石墨烯加入到硅橡膠中制備導熱性更好的復合材料[15]。復合材料的導熱性能能得到很大提升，使得人工肌肉在工作時能更快速膨脹，大大提升軟體機械手的工作效率[16]。

本文通過向復合軟材料[17]中摻雜石墨烯來制備人工肌肉樣品，通過改變石墨烯的質量分數，探究石墨烯的含量對于復合材料導熱性能的影響。使用加熱平臺及熱成像儀獲得樣品溫度變化過程，使用導熱儀測定樣品的導熱系數及熱擴散系數，分析不同配比的石墨烯對復合材料熱傳導能力的影響，為后期將復合材料制備的人工肌肉應用于軟體機械手提供參考。

1 實驗

1.1 實驗材料

基質材料選用延展性較好鉑催化的雙組分硅橡膠Ecoflex00-50(Smooth-On, 賓夕法尼亞州, 美國)，參數如表1所示；石墨烯選用單層石墨烯(深圳某公司，中國)，參數如表2所示；相變材料為無水乙醇(天津某公司，中國)。

表1 Ecoflex00-50參數

表2 石墨烯參數

1.2 樣品制備

首先，將Ecoflex00-50的A部分與B部分按1∶1的比例分別稱取10g，共計20g；然后按照20 wt.%量取無水乙醇4g，石墨烯的含量為0.5 wt.%、1 wt.%、1.5 wt.%、2 wt.%、2.5 wt.%、3 wt.%，將不同含量的石墨烯加入稱量好的無水乙醇中，分別超聲震蕩30min；最后將各組分充分混合攪拌10min；最后將攪拌好的膠體倒入模具中，室溫下固化3h，得到6組含石墨烯人工肌肉的樣品以及一組不含石墨烯的空白對照(圖1)。制備流程圖如圖2所示。

圖1 復合材料人工肌肉樣品

圖2 樣品制備流程圖

1.3 表征及測量

在室溫封閉環境下使用恒溫加熱平臺在100℃下加熱各組分樣品，并使用熱成像儀(圖3)拍攝各組樣品加熱過程的溫度變化情況。之后采用DZDR-S型導熱儀測量各組人工肌肉樣品的導熱系數與熱擴散系數，探究各組樣品的導熱性能變化與石墨烯含量的關系(圖4)。

圖3 熱成像儀

圖4 DZDR-S型導熱儀及樣品夾持平臺

2 結果與討論

2.1 溫度變化分析

為了探究復合材料在摻雜石墨烯后的傳熱能力，本文采用熱成像實驗來探究石墨烯含量占比不同對復合材料導熱性能的影響(圖5)。在室溫封閉的環境下，使用恒溫加熱平臺加熱至100℃，保持溫度不變，分兩組放置圓柱狀復合材料人工肌肉樣品于加熱平臺上，復合材料樣品石墨烯含量從1到7依次為0 wt.%、0.5 wt.%、1.0 wt.%、1.5 wt.%、2.0 wt.%、2.5 wt.%、3.0 wt.%(圖6)。使用熱成像儀拍攝各個樣品的溫度變化情況，從0s開始每隔20s記錄一次溫度。單個樣品一共截取17組數據，并繪制如圖7所示點線圖。

圖5 恒溫加熱平臺加熱復合材料樣品

圖6 樣品溫度變化

圖7 復合材料樣品溫度隨時間變化點線圖

由圖7可以看出，在封閉的室溫環境下復合材料樣品在恒溫加熱平臺加熱的過程中升溫趨勢整體相同，各個組分樣品隨時間增加溫度上升。升溫過程中。石墨烯含量為0.5 wt.%的復合材料人工肌肉樣品溫度變化情況與不含石墨烯的空白對照樣品基本相同，石墨烯含量為1 wt.%、1.5 wt.%、2 wt.%、2.5 wt.%、3 wt.%的5組樣品雖然在放置過程中初始溫度有細微差別，但是在升溫過程中不論是升溫速度還是實驗結束時達到的最高溫度均高于不含石墨烯的空白對照樣品與石墨烯含量為0.5 wt.%的人工肌肉樣品，且隨人工肌肉樣品石墨烯含量增加，樣品的升溫速度以及同一時間下所達到的溫度逐漸增大，復合材料的導熱性能逐漸增強。但是根據現有的研究表明，石墨烯的占比與材料傳熱性能的關系并不是始終呈現正相關，而是先升后降的關系。

2.2 復合材料導熱系數與熱擴散系數測量與分析

隨后采用瞬態平面熱源法使用DZDR-S型導熱儀測量組分配比不同的人工肌肉樣品的導熱系數及熱擴散系數，進一步探究石墨烯含量不同的復合材料人工肌肉樣品導熱能力與石墨烯含量的基本關系。各組分樣品的導熱系數曲線如圖8所示，熱擴散系數如圖9所示。

圖8 導熱系數點線圖

圖9 熱擴散點線圖

由圖8、圖9點線圖可以看出，摻雜石墨烯的復合材料人工肌肉樣品的導熱系數與熱擴散系數總體呈上升趨勢，材料的導熱系數與熱擴散系數隨石墨烯含量增加而上升且均高于不含石墨烯的空白對照樣品。混合石墨烯樣品的導熱系數按照所含石墨烯質量分數從小到大分別比不含石墨烯的空白對照樣品提高了19.37%、23.51%、32.77%、43.26%、59.26%和71.21%；熱擴散系數則提高了21.05%、26.32%、47.37%、73.68%、121.05%和126.32%。由此可見，摻雜石墨烯的復合材料導熱性能優于不含石墨烯的復合材料，且復合材料的傳熱能力隨石墨烯含量占比的增加而增加。

導熱系數是指：在穩定傳熱條件下，1m厚的材料，兩側表面的溫差為1K，在一定時間內，通過1m2面積傳遞的熱量，單位為W/(m·K)。根據傅里葉定律，熱導率的定義式為

對于各向同性的材料來說，各個方向上的熱導率是相同的。

熱擴散系數是物體中某一點溫度的擾動傳遞到另一點的速率量度。以物體受熱升溫的情況為例分析，在物體受熱升溫的非穩態導熱過程中，進入物體的熱量沿途不斷地被吸收而使局部溫度升高，此過程持續到物體內部各點溫度全部相同為止。熱擴散系數可由下式求得：

式中：α為熱擴散率或熱擴散系數，m2/s；λ為導熱系數，W/(m·K)；ρ為密度，kg/m3；c為比熱容，J/(kg·K)。

由此可見，更高的導熱系數意味著同一方向更大的熱通量，復合材料的熱傳導能力更加優異。更高的熱擴散系數說明復合材料內部能更快達到相同且更高的溫度，進一步說明材料的導熱能力隨二者的增大而增強。

2.3 觀測微觀形貌

使用激光共聚焦顯微鏡(OLYMPUSOLS5000，奧林巴斯有限公司)觀測石墨烯含量0.5 wt.%～ 3 wt.%的復合材料人工肌肉樣品表面微觀形貌，如圖10所示。

圖10 聚焦顯微鏡下觀測圖

從圖10可以看出，隨著石墨烯的含量增加，圖中黑色物質則更加密集，更有利于傳導熱量。但微觀下石墨烯由于分散不夠均勻存在一定團聚現象(圖中黑色斑點)，一定程度影響復合材料導熱網絡的搭建以及材料的熱傳導性能。

3 結語

通過制備石墨烯含量不同的人工肌肉樣品，使用恒溫加熱平臺在100℃下加熱各組樣品，并使用熱成像儀拍攝加熱過程中各組樣品溫度變化情況；使用DZDR-S型導熱儀測量各組樣品的導熱系數與熱擴散系數，進一步探究石墨烯含量的增加對二者的影響；使用激光共聚焦顯微鏡觀測各組樣品的表面微觀形貌。得到以下結論：

1)石墨烯的加入可以改善復合材料人工肌肉的傳熱性能，且復合材料的傳熱能力在一定范圍內與石墨烯的占比呈正相關，即在實驗中石墨烯含量為3 wt.%時復合材料傳熱性能較好, 石墨烯含量超過3 wt.%的復合材料在一定范圍內依然會呈現質量分數越大，導熱性能越強的趨勢，但隨著含量增加，石墨烯團聚現象的發生會更加顯著，這種傳熱導熱會趨于平緩甚至趨于下降。除此之外，石墨烯含量的增加也會導致制造成本的顯著上升。對于人工肌肉而言，更好的傳熱能力意味著材料能更快速地膨脹，從而驅動軟體機械手的手指運動，實現更高工作效率；

2)石墨烯在鉑催化硅橡膠中的分散效果影響著復合材料的傳熱性能，更有效的物理、化學方法可以減少石墨烯的團聚現象，增加石墨烯在硅橡膠中的分散水平，可以大大提高復合材料的傳熱能力。