閆順生 張 璇 李 艾 孫翠先
(1.唐山學院 基礎教學部,河北 唐山 063000;2.唐山學院 新材料與化學工程學院,河北 唐山 063000)
PM是指粒徑小于2.5μm的氣溶膠粒子(由于其尺度小又稱為細顆粒物)。國內外的研究表明,大氣中高濃度的細粒子是城市霧霾天氣的主要原因。當前,直接測量PM質量濃度主要是利用顆粒物探測儀布置在有限點進行測量,如徐敬等人在北京舞蹈學院和中國氣象局培訓中心主教學樓樓頂放置顆粒物質量監測儀進行PM質量濃度觀測。這種固定點PM質量濃度的測量較容易實現,而PM質量濃度在空間不同高度上的測量較為困難。
后向散射激光雷達是探測大氣氣溶膠的有力工具,但是在近距離處存在盲區和過渡區;側向散射激光雷達是處于研究中的一項新技術,但是信號較弱,而Raman-Mie激光雷達由于使用兩通道信號比,既避免了后向雷達近距離探測受幾何因子影響的缺點,又避免了側向散射雷達遠距離段分辨率較低、信噪比較低的缺點,在探測對流層氣溶膠方面有很大潛力。
本文利用Raman-Mie激光雷達反演了對流層PM質量濃度高度廓線,詳細討論了各參數的合理取值。進行了兩個典型個例分析,初步分析了PM質量濃度的空間分布特點。
L625 Raman-Mie激光雷達系統從整體上可分為激光發射、信號接收、數據采集及控制三大部分。整個系統的工作原理為:激光器向大氣中發射一束激光,由于光束與大氣的相互作用,散射光中就包含了大氣中氣溶膠顆粒物的信息。對于355 nm波長激光束,同時接收它的N分子Raman散射回波(波長為386.7 nm)和Mie散射回波,可用于計算對流層溫度、氣溶膠消光和后向散射系數的高度分布。圖1為L625激光雷達的結構示意圖。

圖1 L625 Raman-Mie激光雷達系統框結構
利用氮氣N分子Raman散射回波和大氣氣溶膠及氣體分子的Mie散射回波,可以方便地得到氣溶膠散射比R(λ,z)和消光系數a(λ,z):

其中,R為z參考高度上的散射比,稱為散射比參考值。引入R的目的是歸一化激光雷達系統常數,該常數不易準確測量得到。通常對流層中上部氣溶膠的含量較少,故在6~12km范圍內將透過率校正后的Mie散射和Raman散射回波比值最小的地方設為z,并取波長355nm處的R=1.002。分子消光系數由探空數據或大氣模式算出,氣溶膠消光散射比S一般取30。散射比采用迭代方法計算,有利于降低氣溶膠消光系數初值的誤差帶來的影響。
合肥市陶宗明等人理論得到PM質量濃度C與氣溶膠消光系數a的關系為:

式中,C為PM顆粒物濃度,單位為ug/m。a為355nm激光雷達測得的消光系數,單位為m,(3)式是把消光系數轉化為PM質量濃度的理論依據,且M為比例系數。在(3)式中,比例系數M是由氣溶膠的種類、譜分布、折射率指數及大氣相對濕度(RH)等參數決定的常數。在近地面的大氣層內,由于湍流的混合作用,可認為氣溶膠的折射率指數是相同的,氣溶膠粒子的譜分布的特征也是相同的。陶宗明等人大量實驗得出比例系數M在相對濕度70%以下為100倍左右,高于相對濕度70%則為150倍左右。
濟南環境監測中心站何濤等人經過大量鐵塔實測數據,擬合得到355nm消光系數和PM濃度的經驗公式為:

式中,Y為PM顆粒物濃度,單位為ug/m。X為355nm激光雷達測得的消光系數,單位為m,比例系數是104.086。實測PM顆粒物濃度與355nm消光系數之間的相關系數R=0.9464,樣本數N=388個。從擬合結果可以看出,PM顆粒物濃度與355nm消光系數相關系數高,相關性很好,精度很高,所以可以比較準確地反演出PM顆粒物濃度的分布。
由于激光雷達站點常常缺乏顆粒物質量監測儀,故難以及時獲得地面PM質量濃度,也就不能計算出比例系數,這就給消光系數廓線轉化為PM質量濃度廓線帶來了困難。綜合兩位研究者的理論和實驗研究,又考慮到在大氣垂直分布中,水汽絕大部分集中在低層,大氣濕度隨著高度迅速遞減,一般相對濕度小于70%,故355nm消光系數反演PM質量濃度比例系數取值在100左右是較合理的。
探測個例選取了兩個典型天氣,為2013年8月1日和12月29日兩個夜晚,觀測地點位于合肥市西郊中科院合肥物質科學研究院大氣光學中心。
2013年8月1日是夏季且天氣晴朗,天氣無污染,圖2(b)為2013年8月1日氣溶膠散射比隨高度的分布,氣溶膠散射比不超過1.5,圖2(c)PM質量濃度高度廓線表明6 km高度內PM質量濃度最大不超過8μg/m;這種分布基本上代表了無污染天氣對流層中下部氣溶膠PM質量濃度分布的特點,這與合肥科學院陶宗明等人探測結果類似。

圖2 2013年8月1日激光雷達探測

2013年12月29日前后幾日環保局監測記錄顯示合肥地區持續大規模空氣污染。當天地面PM質量濃度達到污染程度為120μg/m左右。圖3(a)雷達信號顯示在6 km高度有云,圖3(b)散射比高度廓線顯示6千米高度云散射比達到20左右,遠大于氣溶膠。這也證明了反演方法的正確性。圖3(b)散射比高度廓線表明5.5 km以下氣溶膠散射比在2~3之間相對正常天氣同等高度明顯偏大。在圖3(c)PM質量濃度高度廓線則詳細表明在1~4 km高度內有一層濃度較高氣溶膠層,PM質量濃度在15~40μg/m之間,明顯大于無污染天氣的PM質量濃度。當天探空資料顯示在高度4 km以下相對濕度為60%~80%,同時氣象探空資料發現逆溫層高度出現在4 km,這樣會更有利于氣溶膠粒子的聚積而導致其濃度增大。這說明當一個地區持續大規模空氣污染時,不僅地面大量氣溶膠聚集,其上空也有一層濃度較大的氣溶膠層,這對于全面分析區域外和局地污染的時空相互作用機制提供了重要參考。


圖3 2013年12月29日激光雷達探測
本文對PM質量濃度與氣溶膠消光系數之間存在著的比例系數進行了進一步分析,反演了2013年8月1日和2013年12月29日晚合肥PM質量濃度廓線,對探測實驗結果進行了初步分析,表明Raman-Mie激光雷達探測PM質量濃度是可行的。
Raman-Mie激光雷達由于使用兩通道信號比,避免了后向雷達有盲區的缺點,又避免了側向散射雷達信號過弱的缺點,因此在探測大氣污染方面有很大潛力。反演PM質量濃度廓線,對于力圖破解城市霧霾形成機理,對大氣污染質量預報及改善城市大氣環境質量的措施有重要意義。
注:本文數據由中國科學院安徽光學精密機械研究所大氣光學中心提供,在此致謝!