2000—2018 年陜西省縣域PM2.5質量濃度時空演化特征分析

劉宇峰，原志華，楊軍軍，郭玲霞，許曉婷，安 彬

（1.咸陽師范學院，a.資源環境與歷史文化學院；b.經濟與管理學院，陜西 咸陽 712000；2.安康學院旅游與資源環境學院，陜西 安康 725000）

近年來，空氣污染是區域經濟社會發展過程中面臨的突出環境問題之一，受到社會公眾的普遍關注。細顆粒物（PM2.5）是中國大氣污染的重要污染物，是空氣質量監測的重點對象，其具有典型的區域性、復合型污染特征［1］。中國歷來重視大氣污染的防治，最早在20 世紀80 年代末期就頒布了《大氣污染防治法》（1988），自此陸續出臺諸如《大氣固定污染源苯胺類的測定氣相色譜法》（HJ/T 68-2001）等一系列標準類政策及其他環境保護政策；尤其是“十一五”以來，諸多技術規范、排放標準等政策及環境保護法律、法規相繼出臺，使大氣污染防治更具可操作性［2］，SO2、NOx與粉塵排放量明顯下降；然而，PM2.5依然是諸多區域空氣污染的首要污染物，是空氣污染防治的重點和難點；2012 年，國家在《環境空氣質量標準》（GB 3095—1996）的基礎上出臺新的《環境空氣質量標準》（GB 3095—2012），首次把PM2.5列為日常關鍵監測指標［1，3］。目前，PM2.5監測與防治已成為中國多數省市改善空氣質量的首要任務，亦成為相關領域專家學者研究的熱點。

以往對PM2.5的研究涉及地理學、環境學、醫學、大氣科學、社會學、化學以及經濟學等學科，在研究內容上集中在PM2.5的時空分布、物質來源解析、健康風險評價、物理化學組成、監測技術與防治、經濟關聯效應以及驅動因素等方面［4-19］；在研究尺度（對象）上側重市域、省域或流域短時間尺度特征分析；在研究方法上以相關分析、空間自相關分析、面板向量自回歸模型、地理加權回歸模型、地理探測器模型、自然正交函數等為主。

對陜西省PM2.5的研究，主要以單個城市（西安居多）和關中地區為主，研究內容、方法亦集中在上述幾方面［20-29］；而對于陜西省全域長時間尺度PM2.5演化規律及空間異質性特征等缺乏系統研究。鑒于此，本研究以陜西省縣域為研究對象，詳細分析2000—2018 年PM2.5濃度的時空演變格局，研究結果可能對陜西省經濟產業結構調整、能源開發利用、大氣污染防治及健康風險規避等提供一定依據，亦能為政府推進跨區域大氣污染預報預警及協同治理提供參考。

1 數據來源與研究方法

1.1 研究區概況與數據來源

截至2020 年底，陜西省下轄10 個地級市，包含30 個市轄區、6 個縣級市、71 個縣，總計 107 個縣級區劃單元。本研究對象為陜西107 個縣（區）（圖1），各縣（區）PM2.5濃度數據（2000—2018 年）來源于中國環境監測總站（http：//www.cnemc.cn/）和加拿大達爾豪斯大學大氣成分分析組（http：//fizz.phys.dal.ca/～atmos/martin/？page_id=140#V4.CH.03）。

圖1 陜西省縣級行政單元分布

1.2 研究方法

1.2.1 重心模型 地理學中的重心是描述地理屬性或事物分布的矢量合力點［30］，通過重心軌跡變化可以揭示地理現象在一定空間上的遷移過程。基于前人研究成果［31，32］，構建陜西省 PM2.5污染重心模型，以期揭示陜西省2000—2018 年PM2.5污染重心的動態變化特征。定義陜西省PM2.5污染重心模型如下。

式中，X、Y分別為陜西PM2.5污染重心的經度和緯度，Pi（i= 1，2，3，…，n）表示第i個區（縣）的PM2.5年均濃度值；Pi(xi，yi)為該區（縣）的地理幾何中心坐標。假設第k、k+m年陜西省PM2.5污染重心坐標為Wk(xk，yk)、Wk+m(xk+m，yk+m)，則不同年份 PM2.5污染重心移動距離為：

式中，e為常數，取111.111，為地球坐標單位（°）轉化為距離（km）的系數。

1.2.2 空間自相關分析 地理要素在空間上是相互影響和相互作用的，具有相互依懶性。通過空間自相關分析（Spatial Autocorrelation Analysis）可以揭示某一地理要素屬性值與其相鄰位置地理要素屬性值的相關性及其相關程度。通過全域空間自相關（Global Spatial Autocorrelation）研究陜西省各區（縣）PM2.5觀測值的空間自相關性，通過局域空間自相關（Local Spatial Autocorrelation）探索陜西省各區（縣）PM2.5觀測值的局部空間自相關性。

1）全域空間自相關。用于表征全域空間自相關的指標有很多，本研究利用全域Moran’s 指數（Global Moran’sI）分析PM2.5觀測值的空間集聚特征，具體計算公式如下［33］。

式中，xi、xj分別為區域i、j的 PM2.5觀測值，xˉ為區域PM2.5觀測值的平均值，wij為表達區域鄰近關系的空間權重矩陣，S2為數據樣本的方差，n為數據樣本量（即陜西省縣級行政單元）。利用標準化統計量Z對全局空間自相關性進行顯著性檢驗，公式如下［33］。

式中，E(I)是全域Moran’sI指數數學期望，是全域Moran’sI指數的標準差。

全域 Moran’sI指數取值在［-1，1］，I＞0 表示正相關，其值越大，說明空間集聚性越強；I＜0 表示負相關，其值越小，說明空間離散性越強。Z值為正且顯著時，表示存在正的空間自相關，即觀測值表現出顯著的空間集聚；Z值為負且顯著時，說明存在負的空間自相關，即觀測值表現出顯著的分散分布；Z值為0 時，說明觀測值呈現獨立隨機分布。

2）局域空間自相關。采用局域Moran’s 指數（Local Moran’sI）分析PM2.5觀測值的空間異質性特征，具體計算公式如下［33］。

式中參數指標意義同公式（4），局域Moran’sI指數的顯著性檢驗方法同公式（5）。局域Moran’s指數I＞0，說明該區域單元周圍相似值（高值或低值）的空間集聚，I＜0 則表示非相似值的空間集聚。

需要說明的是，在給定的置信水平（本研究取95%），結合Z值和I值，可將區域分為4 種類型空間自相關關系。①若I＞0 且顯著，同時Z＞0，則區域單元位于第1 象限（高-高類型，HH），表明該區域單元及其鄰近單元觀測值均較高；②若I＞0 且顯著，同時Z＜0，則區域單元位于第3 象限（低-低類型，LL），表明該區域單元及其鄰近單元觀測值均較低；③若I＜0 且顯著，同時Z＞0，則區域單元位于第2象限（高-低類型，HL），表明該區域單元觀測值較高且被鄰近觀測值較低的單元所包圍；④若I＜0 且顯著，同時Z＜0，則區域單元位于第4 象限（低-高類型，LH），表明該區域單元觀測值較低且被鄰近觀測值較高的單元所包圍。

2 陜西縣域PM2.5質量濃度時空演化特征分析

2.1 PM2.5質量濃度總體變化特征

2000—2018 年陜西省PM2.5濃度年均值總體呈現“下降-上升-下降”（倒“N 型”）的波動下降趨勢（圖 2），波動介于 15.28～73.96 μg/m3，2018 年相比2000 年降低 16.59 μg/m3，年均降低 0.87 μg/m3。具體來看，波動變化大概分為三個階段。①2000—2008 年，PM2.5濃度年均值總體表現為顯著的下降趨勢（P=0.05），下降速率為1.23 μg/（m3·年）；②2008—2011 年，PM2.5濃度年均值表現出非常顯著的增加趨勢（P=0.01），增加速率為6.30 μg/（m3·年），2011 年PM2.5濃度年均值上升到歷史峰值（54.51 μg/m3）；③2011—2018 年，PM2.5濃度年均值出現顯著的快速下降趨勢（P=0.01），下降速率達2.92 μg/（m3·年），2018 年 PM2.5濃度年均值較 2011 年降低 40%，較2000 年降低34%。總體來看，陜西省PM2.5濃度年均值在研究時段內經歷了前期小幅波動下降、中期短暫急劇上升、后期大幅波動下降的變化過程，2011年是PM2.5濃度年均值波動變化的重要“拐點”，在此之后，前期顯著上升的變化趨勢得到較大程度的抑制 ，2012—2018 年年均 PM2.5濃度較 2011 年降低26%，空氣質量持續改善。主要原因是在國家實施生態環境保護、大氣污染防治等大背景下，“十二五”期間，陜西省政府陸續出臺了《“十二五”關中城市群大氣污染聯防聯控規劃》（2011）、《陜西省全面改善城市空氣質量的工作方案》（2012）、《“十二五”節能減排綜合性工作方案》（2012）、《2012 年主要污染物總量減排核算考核辦法》（2012）、《“十二五”農業源污染減排工作實施方案》（2012）、《陜西省機動車污染減排管理辦法》（2012）等［34］政策文件，同時進一步加強了秸稈焚燒、煤炭和電力行業等環保專項執法檢查，致使2011 年以來全省PM2.5濃度年均值逐漸下降，扭轉了大氣污染的不利局面。

圖2 2000—2018 年陜西省PM2.5濃度總體變化趨勢

2.2 PM2.5質量濃度分區間變化趨勢

根據中國《環境空氣質量標準》（GB3095—2012），將 PM2.5濃度年均值分為 7 個區間［1］，分析不同區間PM2.5濃度年均值的時間變化特征（圖3）。由圖 3 可以看出，2000—2018 年，陜西省 PM2.5濃度年均值小于15 μg/m3（一級濃度限值）的比例較小，最大占比僅3.74%（2017年），且主要出現在“十五”中后期和“十三五”期間；PM2.5濃度年均值在15～25 μg/m3的比例在不同時段內波動變化較大，但自“十二五”以來，其所占比例表現出穩定上升的態勢，到2018年上升至30.84%；PM2.5濃度年均值介于25～35 μg/m3的比例在研究時段內變化相對穩定，在27%上下波動；PM2.5濃度年均值大于35 μg/m3（二級濃度限值）的比例以 30～50 μg/m3所占比例最大（平均為27.79%），其次為 50～70 μg/m3（平均為 19.04%）；大于35 μg/m3的比例在時序變化上總體呈下降趨勢，尤以2011 年以來表現的最為突出，2011—2018 下降速率是2000—2010 年的1.7 倍；PM2.5濃度年均值大于70 μg/m3的嚴重污染區比例總體呈現微弱的下降趨勢，但波動起伏較大，最高波峰出現在“十二五”期間的2009—2013 年（平均為17.94%），進入“十三五”以后，該占比迅速降低，甚至在2018 年出現占比為0的情況。總體來看，2000—2018 年，陜西省PM2.5濃度年均值低于一級濃度限值（15 μg/m3）的低污染縣（區）占比較少且變化不穩定，但在“十二五”末、“十三五”以來出現增加態勢，高于一級濃度限值（15 μg/m3）但低于二級濃度限值（35 μg/m3）的縣（區）比例有所增加，增幅為0.73%/年，高于二級濃度限值（35 μg/m3）和高于70 μg/m3的高污染縣（區）比例在持續減少，反映了陜西省大多數區（縣）未來的PM2.5污染將逐步控制在二級濃度限值以下，空氣質量將持續好轉。

圖3 2000—2018 年陜西省PM2.5濃度分區間時間變化趨勢

2.3 PM2.5質量濃度時空格局演化特征

2.3.1 時空格局變化特征 圖4 為陜西省2000 年、2004 年、2008 年、2012 年、2016 年和 2018 年 PM2.5濃度年均值的空間分布，由圖4 可以看出，2000—2018年，陜西省PM2.5濃度年均值在空間分布上有以下特點。PM2.5濃度低于一級濃度限值（15 μg/m3）的區域零星分布在陜北、關中和陜南，研究時段內污染最輕、表現最突出的當屬陜北延安的黃龍縣、關中寶雞的太白縣、陜南安康的鎮坪縣。PM2.5濃度在一級濃度限值（15 μg/m3）和二級濃度限值（35 μg/m3）之間的區域主要集中在陜北榆林、延安2 市所轄的絕大部分縣（區）及陜南3 市所轄的大部分縣（區）。PM2.5濃度高于二級濃度限值（35 μg/m3）但低于70 μg/m3的區域在2000 年主要出現在陜南和關中的絕大多數縣（區），2000 年之后多數年份則以關中地區的縣（區）為主。PM2.5濃度年均值超過70 μg/m3的縣（區）分布在2000 年和2000 年以后有著明顯區別；2000年超過70 μg/m3的高污染區集中分布在陜南地區漢中市所轄除鎮巴縣以外的所有縣（區）以及安康市所轄的石泉、漢陰兩縣，同時在關中地區只零星分布在咸陽市楊凌區和西安市碑林區、蓮湖區、未央區；2000 年以后，高污染區則主要出現在關中地區西安、咸陽、渭南3 市所轄部分縣（區）。

圖4 2000—2018 年陜西省PM2.5濃度空間演化

為更好地揭示陜西省PM2.5濃度年均值的空間演變特征，本研究根據107 個縣（區）PM2.5濃度年均值的變化特征，將其分為2000—2005 年、2005—2010 年、2010—2015 年、2015—2018 年 4 個階段，按照 PM2.5濃度年均值在 4 個階段的升（Rise）降（Decline）變化情況對所有縣（區）進行統計分析，共得到8 種時序演化類型（圖5）。結果表明，研究時段內，PM2.5濃度年均值呈現“D-R-D-D”類型的縣（區）占絕大多數（59.81%），主要分布在陜南地區、關中絕大部分地區以及陜北中西部地區，說明近60%的縣（區）在研究時段的后期整體呈持續下降趨勢，這與陜西省全域PM2.5濃度年均值的變化趨勢相一致。13.08%的縣（區）為“D-R-D-R”類型，即PM2.5濃度年均值呈現明顯的波動變化，該類型主要零星分布在關中地區西安、咸陽、渭南3 市所轄部分縣（區）。陜北榆林和延安2 市所轄部分縣（區）為“D-D-DD”類型（12.15%），即PM2.5濃度年均值呈現持續下降態勢，主要集中分布在陜北東部和西北部。“D-D-D-R”“R-R-D-R”、“R-D-D-R”、“R-D-D-D”4 種變化類型的縣（區）占比較小，其中，榆林榆陽區、西安臨潼區、渭南大荔縣和榆林神木市在研究時段后期，其PM2.5濃度年均值均表現出先降后升的趨勢，僅榆林府谷縣在研究時段中后期持續呈現下降趨勢。

圖5 陜西省PM2.5濃度變化趨勢類型空間分布

2.3.2 空間重心轉移特征 根據公式測算了陜西省2000—2018 年PM2.5年平均污染重心、高污染重心和低污染重心的經緯度坐標值，不同污染重心分布見圖6。結果表明，2000—2018 年，陜西省PM2.5年平均污染重心總體位于咸陽市所轄涇陽縣和三原縣交界處（圖6a），比較明顯的特點是在2000 年以后，污染重心向東北方向平均移動了47.71 km，說明2000年以后陜西省PM2.5年平均污染重心由咸陽秦都區向東北方向轉移。陜西省PM2.5高污染重心分布及轉移軌跡類似于平均污染重心（圖6b），亦是由西南（咸陽秦都區與禮泉縣交界）向東北（涇陽縣和三原縣交界）轉移，平均移動距離為32.61 km。PM2.5低污染重心在研究時段內總體位于銅川市所轄耀州區、王益區和渭南市所轄富平縣交界處（圖6c），低污染重心移動軌跡類似于平均污染重心和高污染重心，亦是由西南方向（咸陽市興平市）向東北方向（銅川東南部與渭南西北部交界）移動，平均移動距離為82.03 km。

圖6 2000—2018 年陜西省PM2.5污染重心遷移變化

總體來看，2000—2018 年，陜西省PM2.5平均污染重心、高污染重心和低污染重心都出現西南向東北方向移動軌跡，且平均污染重心和高污染重心在研究時段末期基本一致，而低污染重心則位于前二者重心的東北方向，充分說明了陜西省PM2.5污染大致呈現關中污染突出且西高東低、陜北和陜南污染較輕且相對均衡的空間格局與趨勢。

2.4 空間自相關分析

2.4.1 全域空間自相關特征 利用公式測算2000—2018 年陜西省107 個縣（區）PM2.5濃度年平均值在空間上的關聯、集聚特征，全域Moran’sI指數計算相關結果見表1。由表1 可知，2000—2018 年陜西省PM2.5濃度全域Moran’sI指數均大于0，且均通過了顯著性檢驗（P=0.05），說明研究時段內陜西省PM2.5濃度年平均值在空間上存在正的空間自相關，具有顯著的空間集聚特征；在時序變化上（圖7），全域Moran’sI指數經歷了急劇下降期（2000—2002 年）、平穩波動期（2002—2011 年）和快速上升期（2011—2018 年）3 個階段，說明陜西省PM2.5濃度的空間集聚性在研究時段總體呈現先降后平再升的時間演化趨勢。

表1 2000—2018 年陜西省PM2.5濃度全域Moran’s I指數測算

圖7 陜西省PM2.5濃度全域Moran’s I指數時序變化

2.4.2 局域空間自相關特征 利用ArcGIS 軟件計算局域 Moran’sI指數并繪制 2000 年、2004 年、2008年、2012 年、2016 年和 2018 年 PM2.5污染局域空間自相關類型（圖8）。由圖8 可知，陜西省PM2.5污染呈顯著局域空間自相關的縣（區）主要分為“高-高”、“低-低”兩種類型，只有極個別縣（區）為“低-高”類型，沒有出現“高-低”類型，且大部分縣（區）的局域空間自相關沒有通過顯著性檢驗（P=0.05），具體特點如下。

圖8 2000—2018 年陜西省PM2.5污染局域空間自相關分析

研究時段內，陜西省PM2.5污染的空間集聚性在區域分布上發生較大變化，絕大多數縣（區）為“高-高”類型集聚和“低-低”類型集聚，表明陜西省PM2.5污染具有顯著的空間集聚性特征，趨同趨勢明顯，兩極分化較嚴重。

“高-高”類型即PM2.5年均濃度高值區表現出明顯的收縮態勢。具體表現為“高-高”類型在2000 年集中分布在關中和陜南的大部分縣（區），而2000 年之后，該類型所含縣（區）個數大幅減少，且主要集中在關中所轄部分縣（區）；這充分說明2000 年之后，關中地區作為陜西省經濟發展的核心區域，工業發展迅速，城市化進程加快，污染物排放總量處于較高水平，加之各縣（區）間較強的空間關聯效應，極易形成PM2.5污染熱點區。

“低-低”類型即PM2.5年均濃度低值區亦表現出明顯的收縮態勢。具體為“低-低”類型在2000 年主要集中在陜北的絕大部分縣（區），關中北部僅有零星分布；2000 年之后，類似“高-高”類型，“低-低”類型所含縣（區）個數亦大幅減少且集中分布在陜北中西部所轄（縣）區，陜南僅在個別年份有零星分布（嵐皋縣、鎮平縣、平利縣）。說明陜北中西部縣（區）和陜南部分縣（區）經濟發展相對落后，污染物排放總量處于較低水平，同時各縣（區）經濟一體化水平低，空間關聯和相互依懶性較弱，加之自然環境較強的稀釋和凈化能力，使其成為PM2.5污染冷點區。然而，“低-低”類型所含縣（區）個數大幅縮減的現象在一定程度上揭示陜北部分縣（區）經濟發展有所好轉，PM2.5污染冷點區由“顯著”向“不顯著”轉變。

研究時段內，關中西部和北部、陜北東北部和東部等地區以及陜南大部分縣（區）的PM2.5污染都未呈現顯著的局域空間自相關性，同時沒有出現“高-低”空間集聚類型。

3 小結與討論

3.1 小結

2000—2018 年，陜西省PM2.5濃度年均值經歷了前期小幅波動下降、中期急劇上升、后期大幅波動下降的倒“N 型”波動變化過程，2011 年是 PM2.5濃度年均值波動變化的重要“拐點”，2012—2018 年均PM2.5濃度顯著降低，污染得到較大程度的抑制，空氣質量持續改善。

在PM2.5濃度區間變化趨勢上，陜西省PM2.5濃度年均值低于一級濃度限值（15 μg/m3）的低污染縣（區）占比較少且變化不穩定，高于一級濃度限值（15 μg/m3）但低于二級濃度限值（35 μg/m3）的縣（區）比例有所增加，增幅為0.73%/年，高于35 μg/m3和高于70 μg/m3的高污染縣（區）比例在持續減少，反映了陜西省大多數區（縣）未來的PM2.5污染將逐步控制在二級濃度限值以下，空氣質量持續好轉。

陜西省PM2.5濃度年均值在空間分布上具有明顯的區域分異。PM2.5濃度15 μg/m3的區域零星分布在陜北、關中和陜南；介于15～35 μg/m3的區域主要集中在陜北榆林、延安2 市所轄的大部分縣（區）及陜南3 市所轄的大部分縣（區）；35～70 μg/m3的區域在2000 年以陜南和關中的絕大多數縣（區）為主，2000 年之后則以關中地區的縣（區）為主；超過70 μg/m3的縣（區）分布亦以2000 年為界，2000 年之后高污染縣（區）有所縮減，主要出現在關中西安、咸陽、渭南3 市所轄部分縣（區）。

陜西省PM2.5濃度年均值在2000—2005 年、2005—2010 年、2010—2015 年、2015—2018 年 4 個階段有8 種“升（Rise）—降（Decline）”時序演化類型，其中“D-R-D-D”類型的縣（區）占絕大多數（59.81%），其次為“D-R-D-R”類型（13.08%）和“D-D-D-D”類型（12.15%），而“D-D-D-R“”R-R-D-R“”R-D-D-R”“R-D-D-D”4 種變化類型的縣（區）占比相對較少。

重心分析表明，陜西省PM2.5平均污染重心、高污染重心和低污染重心都出現西南向東北方向移動軌跡，且平均污染重心和高污染重心在研究時段末期基本一致，而低污染重心則位于二者重心的東北方向，充分說明了陜西省PM2.5污染大致呈現關中污染突出且西高東低、陜北和陜南污染較輕且相對均衡的空間格局與趨勢。

陜西省PM2.5濃度年平均值在空間上表現出正的空間自相關，空間集聚性總體呈現先降后平再升的時間演化趨勢。在空間分布上，絕大多數縣（區）為“高-高”類型集聚和“低-低”類型集聚，表明陜西省PM2.5污染具有顯著的空間集聚性特征，趨同趨勢明顯，兩極分化較嚴重；“高-高”類型和“低-低”類型均表現出明顯的收縮態勢。

3.2 討論

PM2.5污染是危害人類健康的重要因素，對區域生態文明建設和經濟社會可持續發展的阻礙作用日益凸顯，因此，科學識別PM2.5濃度的時空分布及其演化規律，對提高區域環境污染與治理水平、改善生態環境質量、實現綠色發展具有重要作用。基于2000—2018 年陜西省縣域PM2.5濃度數據，對其時空演化規律及空間異質性進行了系統研究，研究結果為陜西省進一步調整經濟產業結構、優化能源利用結構、規避健康風險以及推進跨區域大氣污染預報預警及協同治理提供參考依據。然而，由于PM2.5來源廣泛，受自然（地形、氣候等）和人為（工業污染、秸稈焚燒、汽車尾氣等）多重因素的綜合影響，形成演化機理錯綜復雜，那么明確其來源、揭示其主導驅動因素是實現PM2.5污染精準治理的關鍵。當前，中國經濟發展正處于調結構、穩增長與綠色發展的關鍵轉型期［1］，陜西省作為中國西部經濟發展的核心，推進綠色發展、建設生態陜西是助力美麗中國的首要任務，扎實開展PM2.5污染來源解析、準確識別驅動因素、探索區域聯動治理機制是陜西省大氣污染防治的重要科學問題，亦是未來學術研究的重點領域。