2008～2017年北京市PM2.5周期性變化特征與影響機制

郭瀅超,權建農,潘昱冰,蒲維維,馮 琎,趙秀娟,袁 鐵

2008～2017年北京市PM2.5周期性變化特征與影響機制

郭瀅超1,2,權建農2*,潘昱冰2,蒲維維3,馮 琎2,趙秀娟2,袁 鐵1

(1.蘭州大學大氣科學學院,甘肅 蘭州 730000；2.北京城市氣象研究院,北京 100089；3.京津冀環境預報預警中心,北京 100089)

利用Morlet小波方法分析北京市2008～2017年PM2.5資料,結果表明,北京市PM2.5濃度存在顯著的日變化、周變化、以及季節和年變化周期性特征,并且秋冬季的周期性特征顯著高于春夏季.結合氣象資料,包括水平風速、大氣邊界層高度、以及大氣穩定度指數等,分析PM2.5不同周期性變化對應的主要影響機制表明:大氣邊界層過程是PM2.5日變化的主要影響機制,導致PM2.5濃度白天低、夜間高.秋冬季PM2.5日變化幅度高于春夏季;天氣過程是PM2.5周變化的主要機制,PM2.5濃度與天氣變化過程帶來的風速變化和邊界層高度呈強反相關關系;PM2.5的季節變化與大氣擴散能力的季節變化密切相關,秋冬季減弱的大氣擴散能力加速了PM2.5在近地面累積,春夏季則相反.

Morlet小波分析；北京；PM2.5；周期性變化；氣象機制

大氣PM2.5濃度變化在時域中存在多時間尺度特征,這與影響PM2.5的諸多過程的周期性特征密切相關.污染源的排放與人為活動密切相關,交通源和餐飲源排放存在早晚上下班高峰、一日三餐排放峰值,同時還具有典型的周末效應[1].相對較短的時間內,污染源的排放不會有重大變化,氣象擴散能力變化直接關系到PM2.5的濃度波動[2].氣象因素一方面影響大氣污染物的擴散與輸送,大氣擴散能力的降低導致氣溶膠在近地面累積;另一方面氣象因素(相對濕度、溫度、輻射等)也直接影響二次氣溶膠的形成.氣象過程由邊界層過程、天氣過程、氣候過程等多尺度過程組成[3].因此,分析PM2.5的周期性變化特征,認識影響其周期性變化的機制,對于認識我國重污染天氣的成因、預報、以及治理有重要的科學意義.

小波分析是近20年來發展起來的一種時頻分析方法,是研究不同時間尺度非平穩時間序列演變規律的有效工具[4].其良好的時頻性,能在時域和頻域2個維度上展開,既能進行多尺度細化分析,又能排除各種偶然因素對其變化規律的影響[5].相對于傳統方法,小波分析方法對PM2.5時間序列的研究具有直觀、計算速度快等特點[6],近年來逐步應用到PM2.5的周期性解析.小波分析方法的多時間尺度變化和局部特征可應用于大氣污染分析的各個方面.對大氣污染周期特征的識別、監測、預測和控制具有重要的參考價值[7].李梓銘等[8]在對北京城區PM2.5濃度不同時間尺度周期性研究中引入一維連續小波變換,揭示了PM2.5存在多個時間尺度上的變化規律.陳丹青等[9]發現粵東三市PM2.5日平均濃度變化呈3～4d周期性波動.Wu等[10]利用EMD-WA小波重構方法研究表明:長三角地區2015～2019年PM2.5日濃度數據有4個明顯的多尺度周期.目前,對于周期性變化背后的影響機制尚缺乏深入分析.本研究采用Morlet小波分析了北京市2008～2017年PM2.5資料,并結合水平風速、大氣邊界層高度、以及大氣穩定度指數等氣象資料分析了PM2.5不同周期性變化的影響機制.

1 數據與方法

1.1 PM2.5數據來源與資料處理方法

PM2.5濃度資料為美國駐華大使館(以下簡稱為大使館, 116.47°E,39.95°N)2008年4月9日～2017年12月31逐小時資料,氣象數據為北京市觀象臺氣象站數據(116.46°E,39.78°N).在資料的處理過程中還用到了北京市寶聯站PM2.5的逐小時數據,時間為2008年4月9日～2015年12月31日.其中大使館PM2.5資料有效數據樣本數為85296個,樣本缺失數為6198個.缺測數據分布情況如表1所示.

表1 北京大使館PM2.5連續缺失數據的時間分布

注:其中在2008年11年6日14:00～2009年2月17日16:00連續缺測2475h數據.

1.1.1 數據補充 小波要求數據必須連續.由于大使館站資料存在缺失數據,因此需要進行資料的補充或插值.根據缺失資料連續缺失時間的不同,采用不同的處理方法.對于連續缺失超過24h的數據采用寶聯觀測數據補充.大使館和寶聯站分別位于北京市的東部和西部,直線距離約為14km.對比2008年10月2個站點PM2.5濃度資料(圖1a),顯示二者呈相同的變化趨勢,相關性較好(2=0.81,通過99%的顯著性檢驗),但濃度絕對值存在差異,兩站點數據差均值達到28.8μg/m3.為了消除2站點之間數據的系統偏差(均值和標準差),對寶聯數據進行了zscore標準化[11],具體計算公式如下:

式中:x1為寶聯站原始PM2.5數據,x2為標準化處理之后寶聯站點PM2.5數據;,分別為寶聯站,大使館站數據的平均值;s1,s2分別為寶聯站,大使館站數據的標準差.在此基礎上,利用2008年4月9日～2015年12月31日期間2站點數據,計算了上述數據均值和標準差,大使館數據的平均值為94.5μg/m3,標準差為87.8μg/m3;而寶聯站數據平均值79.1μg/m3,標準差為73.4μg/m3.標準化之后兩站點PM2.5數據一致性增強,線形回歸系數更接近1(圖1c, d).標準化前后兩站點PM2.5數據的概率分布進一步表明標準化處理后寶聯站點與大使館站點數據更加吻合(圖2).

(c)和(d)圖中黑色實線為線性擬合的回歸直線

1.1.2 數據插值 對于連續缺失24h內的數據,采用插值的方法補充.插值方法如下:連續缺失不超過3h的數據,直接進行線性插值;連續缺失3～24h的數據,采用周均值日變化特征插值.為確定連續缺失3～24h的數據的插值方法,對比分析了多種插值方法,包括線性插值,多項式擬合插值(=3+2++)和日變化特征插值.對于日變化特征,根據缺測值當日前后3日和15日資料計算了周平均和月平均日變化特征.對比結果顯示:日變化特征插值法效果最好,顯著好于其它2種方法(線性插值和多項式擬合插值);而周均值日變化插值又優于月均值日變化插值.因此,選擇利用周均值日變化特征插值方法補充連續缺失3～24h的數據.

圖2 北京市2008～2015年大使館站點和寶聯站點PM2.5濃度數據標準化處理前后概率分布

Fig.2 The distributions of PM2.5concentration at the Baolian and USEB stations during 2008～2015 before and after standardization

表2 不同方法插值結果與觀測值的相關系數(R2)

1.2 大氣邊界層與氣象資料

氣象資料采用連續性較好的北京市觀象臺氣象站地面氣象資料(2008～2017年),時間分辨率為小時.考慮到觀象臺氣象站與大使館之間的距離可能帶來的氣象資料差異,分析了距離大使館較近的朝陽站(116.46°E,39.98°N)與觀象臺氣象站氣象資料的差異,結果顯示二者具有較強的一致性(2=0.71).大氣邊界層觀測設備為Vaisala增強型單鏡頭云高儀CL51儀器,儀器采用脈沖二極管激光LIDAR技術來測定大氣顆粒物的后向散射廓線和云高,觀測站點為北京市朝陽氣象站,時間為2016年全年.采用理想廓線法計算大氣邊界層高度,該方法利用誤差函數擬合算法,將激光雷達探測到的后向散射系數擬合為理想大氣后向散射系數廓線,之后根據散射系數廓線的梯度變化確定邊界層高度[12].

1.3 Morlet小波方法

小波分析可以獲得不同頻率波動強度隨時間的變化,適用于非平穩時間序列的分析.小波變換可以將時間序列和一個有限長、從中心時間向前后衰減的小波函數進行卷積,從而得到中心時刻附近的波動強度[13].選擇不同的中心時刻和不同頻率的小波函數,對時間序列進行滑動卷積,便可以得到時間序列在不同頻率和時間的相位、振幅情況[14].實際大氣中許多波動都呈三角函數型的振蕩形式,同時具備發展和衰減周期.因此理論上來講,Morlet小波對空氣污染的波動具有很好的識別能力.因此采用Morlet小波進行研究,小波函數的形式如下:

式中:為時間,ω是無量綱頻率.當0=6,小波尺度與傅里葉周期基本相等,尺度項與周期項可以相互替代.由此可見,Morlet小波在時間與頻率的局部化之間有著很好的平衡.

平均小波功率譜能夠表明時間系列真實功率譜的無偏、一致估計.由于平均小波功率譜可以顯示出背景譜量度,所以小波局地功率譜的峰值可以得到驗證.因為該特性,通過小波局地功率譜中可以清晰的辨別時間系列的周期波動特征及其強度[15].

2 結果與討論

2.1 PM2.5周期性變化特征

利用Morlet小波分析了北京市2008年4月9日～2017年12月31日逐小時PM2.5濃度功率譜(圖3a).結果顯示北京市PM2.5具有顯著的周期性,在1d、1～2周、以及1年時間周期附近接近或超過95%置信線,并且每年秋冬季PM2.5周期性特征顯著高于春夏季.考慮到小時數據離散度較大,會影響到小波對PM2.5功率譜的識別.為此,將北京市PM2.5小時數據處理為日均濃度數據,計算得到基于日均時間序列的小波功率譜(圖3b).結果與小時資料吻合,進一步證實了PM2.5存在顯著的周期變化,具有典型日變化、周變化和季節變化周期性特征.

圖3 北京市2008～2017年PM2.5小時濃度和日均濃度時間序列的小波局地標準化功率譜和平均小波功率譜曲線

左圖中網格線區域表示受邊界的影響區域,該區域內結果可信度低,黑點區域表示通過95%可信度檢驗.右圖紅色虛線表示95%置信度檢驗曲線,下同

2.2 PM2.5周期性變化影響機制

2.2.1 日變化 2016年4個季節的PM2.5日變化特征(圖4a)表明,PM2.5濃度呈現白天低,夜間高的特點,最低濃度出現在中午前后(11:00～15:00),最高濃度出現在夜間至清晨(0:00～8:00).秋冬季PM2.5濃度變化幅度高于春夏季;冬季PM2.5濃度日較差(最高值和最低值的差值)達54.9μg/m3,而夏季僅為17.2μg/ m3.這與小波分析結果中秋冬季PM2.5日時間尺度周期性變化高于春夏季的結果吻合.

大氣邊界層高度和水平風速是表征大氣擴散能力的2個氣象要素;大氣邊界層高度的抬升促進污染物在垂直方向擴散,而水平風速的增加有利于增強水平方向污染物的擴散能力[16].為此,分析了2016年4個季節地面水平風速和大氣邊界層高度日變化特征(圖4b,4c).整體來講,午后邊界層高度達到最大值,而水平風速也在午后達到最大值,午后有利的氣象擴散條件導致PM2.5濃度降低;夜間則相反,降低的大氣邊界層高度和水平風速有利于污染物在近地層累積,濃度增加.值得注意的是PM2.5濃度并沒有在早晚排放高峰出現顯著的峰值.PM2.5組分以二次組分為主,包括硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽等無機鹽和二次有機氣溶膠等,其在大氣中來源于氣態前體物的轉化.PM2.5生成速率不僅與氣態前體物濃度密切相關,還受大氣光化學能力和相對濕度、溫度等氣象因素影響.這可能是導致PM2.5濃度并沒有在早晚排放高峰階段出現濃度高值得主要原因,這與NO、CO等一次排放氣態污染物濃度日變化存在顯著差異[17-19].

盡管以大氣邊界層高度和水平風速代表的大氣擴散能力能夠反應出PM2.5日變化特征,但仍存在不一致現象.以夏季和冬季為例,夏季太陽輻射強于冬季,受熱力驅動,夏季邊界層發展的更為旺盛,大氣邊界層最大高度夏季高于冬季(圖4c).夏季更高的邊界層高度意味著夏季午后的擴散能力強于冬季,這將會帶來更大程度的PM2.5濃度下降.然而,夏季PM2.5晝夜變化幅度卻遠低于夏季(圖4a),這意味著氣象擴散條件并不能完全解釋PM2.5濃度變化.

圖4 北京地區2016年各季節PM2.5、水平風速、和大氣邊界層高度日變化特征

大氣光化學氧化過程和液相非均相過程是二次氣溶膠形成的主要過程[20-21],在不同季節或氣象條件下,2種過程的貢獻和作用也有所差異.以硫酸鹽形成為例,Duan等[22]研究顯示,夏季硫酸鹽形成以大氣光化學氧化過程為主,而冬季則以液相非均相過程為主.夏季白天大氣光化學能力強,加速了二次氣溶膠形成[23],導致PM2.5濃度升高,部分抵消了由于擴散能力提升帶來的濃度下降趨勢.而液相非均相反應與相對濕度密切相關,夜間伴隨著溫度降低相對濕度升高,促進液相非均相反應.因此,冬季夜間二次氣溶膠生成能力的增強進一步擴大晝夜PM2.5濃度差異.

由此可見PM2.5濃度日變化是氣象條件和化學過程共同作用的結果.大氣邊界層過程是PM2.5濃度日變化(夜間高白天低)的主要影響機制,而日變化的季節性差異則主要受化學過程的季節性差異影響,導致秋冬季節PM2.5日變化幅度高于春夏季節.

2.2.2 周變化 為認識PM2.5周變化的影響機制,分析了2016年12月份資料(圖5).期間共發生6次污染過程,PM2.5最高濃度達到550μg/m3.在污染過程初期,風速大,小時平均風速通常超過5m/s,對應的大氣邊界層高度超過1km[24].良好的擴散能力導致PM2.5濃度較低,每次過程初期PM2.5濃度均低于20μg/m3.之后逐漸轉為靜穩天氣,表現為風速減小、邊界層高度降低.PM2.5在此過程中逐步累積、濃度增加,直到下一次冷空氣系統將污染物清除.PM2.5和風速、以及PM2.5和邊界層高度均存在反位相變化趨勢;風速越大、邊界層高度越高,對應的PM2.5濃度越低.

在中高緯地區,天氣過程與長波槽(羅斯貝波)的移動密切相關.由于地球旋轉,大氣運動要受到地球轉動的慣性影響,而慣性的大小隨緯度變化,這將產生大氣中一種波長達幾千km的波動,這種波動將控制著地面高低壓的移動、地面風速,以及相應的大氣擴散能力變化[25-26].長波槽(羅斯貝波)的波動周期為7d左右.為認識風速變化的周期性特征,利用Morlet小波解析了風速的平均小波功率譜(圖6).數據資料為北京觀象臺2008～2017年地面小時平均風速資料.結果表明,風速存在顯著的周變化特征,除此之外還具有顯著的日變化和年變化周期性特征,這與PM2.5的周期性變化特征一致.在污染天氣過程初期,受高壓系統控制[19],整層大氣以西北風為主,風速大、擴散能力強,空氣質量好.天氣系統的周期性變化直接影響到大氣擴散能力變化,是導致北京區域PM2.5濃度呈周變化周期的主要影響機制.

圖7顯示,周一開始PM2.5濃度持續增加,至周六達到峰值,周日濃度下降.對工作日(周一至周五)和周末(周六和周日)的平均結果顯示,周末PM2.5濃度(73.3μg/m3)略高于工作日(72.4μg/m3).周一至周日PM2.5濃度日變化進一步顯示,周一PM2.5濃度幾乎在所有時段均處于最低水平,周六則相反.周六濃度增加的趨勢一致延續到周日早晨6點左右,之后濃度大幅下降.上述變化特征與NO和CO、以及O3存在較大差異[27-28].對于一次排放的氣態污染物NO和CO,其周末濃度通常低于工作日.在城市地區,O3的形成潛勢通常為VOCS控制,周末NO濃度下降導致O3濃度增加,其周末濃度通常高于工作日.PM2.5以二次組分為主,周六大氣氧化能力的升高加速了氣態氣體物向顆粒物轉化,這可能是周六PM2.5濃度增加的主要影響機制.由于本文缺乏氣態前提物和大氣氧化性觀測資料,未來需要結合相關資料進一步分析.

圖5 北京市2016年12月PM2.5、風速、以及邊界層高度變化

6塊灰色區域分別代表6次污染過程

圖6 北京市2008～2017年地面水平風速時間序列的小波局地標準化功率譜(a)和平均小波功率譜曲線(b)

2.2.3 季節與年變化 由圖8可見,PM2.5濃度呈顯著的季節變化趨勢.整體來講,夏季濃度最低(78.95μg/m3),春季(81.84μg/m3)和秋季(92.16μg/m3)次之,冬季(103.16μg/m3)最為嚴重.同時間序列的地面風速資料分析顯示,春季風速最大(2.2m/s),冬季(1.77m/s)和夏季(1.6m/s)次之,秋季風速最低(1.4m/s).盡管季節平均的PM2.5和風速資料不是完全的反相關關系,但逐日平均的PM2.5和風速資料仍然顯示出二者存在較強的反相關變化趨勢,即風速越大PM2.5濃度越低.北京位于東亞季風區,風場季節性變化顯著.利用小波對風場的診斷分析也證實了這一點,風速存在顯著的年變化周期(圖6).在夏季風影響下,風速大、垂直對流深厚,降水頻繁,以上因素均有利于氣溶膠擴散和沉降,冬季則與之相反.

圖7 2008～2017年周一至周日平均PM2.5濃度(a)以及日變化特征(b)

水平風速是表征大氣擴散能力的因素之一,僅依靠風速不能完全反應出擴散能力變化,這也體現在季節平均的PM2.5和風速不完全一致(圖8b).為此,分析了能夠全面反應大氣擴散能力的大氣穩定度指數(ASI)的季節變化特征.ASI資料來源于[29],計算ASI時包含了水平擴散能力、垂直擴散能力和濕沉降等過程,ASI為無量綱數,數值越大意味著大氣擴散能力越低.ASI計算用到的氣象資料來源于MERRA-2全球再分析數據資料,包括風速、位勢高度、邊界層高度、降水等,具體方法參考文獻[29].與春夏季節相比,2008～2017年秋冬季節ASI大幅增加(圖9b),這與PM2.5季節性變化基本吻合,意味著大氣擴散能力對PM2.5的調控作用.2008～ 2017年季節平均的ASI分別為:春季(0.61)、夏季(0.66)、秋季(1.17)、冬季(1.73).利用小波對該期間逐日ASI指數的診斷分析結果進一步顯示出ASI存在與PM2.5一致的周期性變化,即存在7d和1年的周期性變化(圖9c).

圖8 北京市2008～2017年PM2.5和風速逐月變化,及季節平均,年平均濃度變化和PM2.5和風速相關分布

(a)灰柱狀代表PM2.5月均濃度, 黑線代表月均風速;(b)灰柱代表PM2.5四季平均濃度,黑線代表四季平均風速;(c)灰柱為年均PM2.5;(d)灰色點為PM2.5和風速分布,黑線為1倍標準偏差

除了大氣擴散能力變化,PM2.5濃度變化還與減排密切相關.2008～2017年PM2.5逐年變化顯示,2014年之前PM2.5年均值維持在相對較高的水平,在90μg/m3上下,之后PM2.5濃度逐年下降,至2017年年均PM2.5濃度下降為60μg/m3(圖11c). 2013年起,我國政府推出了一系列大氣污染防治計劃,并出臺了一系列具體減排措施,包括能源結構優化、產業綠色轉型和城市管理精細化要求,重點實施壓減燃煤、控車減油、治污減排、清潔降塵等八大污染減排工程.實施的一系列空氣質量調控措施取得了顯著效果[30],2014年后PM2.5年均濃度逐年下降.

圖9 北京市2008～2017年PM2.5(a),ASI(b)變化、ASI(c)小波局地標準化功率譜,以及PM2.5和ASI的相關性(d)

3 結論

3.1 采用數據補充和插值相結合的方法獲得長時間序列PM2.5小時濃度數據.對于連續缺失超過24h的數據采用臨近站點數據補充,但需要對不同站點數據進行均值和標準差的訂正,以消除數據的系統偏差;對于連續缺失不超過3h的數據,采用線性插值;對于連續缺失3～24h的數據,多種插值方式的對比結果顯示,采用缺失值當日前后一周內資料平均的日變化特征數據插值效果最佳.

3.2 Morlet小波分析結果顯示,北京市PM2.5濃度存在顯著的日變化、周變化以及年變化特征,并且秋冬季日變化和周變化的周期性特征,明顯高于春夏季.地面風速和大氣穩定度指數與PM2.5存在類似的周期性變化,表明氣象擴散能力是影響PM2.5重要因素.大氣邊界層過程是日變化的主要機制,導致PM2.5濃度白天低、夜間高;天氣過程是PM2.5周變化的主要機制;PM2.5的季節變化則與大氣擴散能力的季節變化密切相關,秋冬季減弱的大氣擴散能力加速了PM2.5在近地面累積,春夏季則相反.

3.3 除了氣象擴散能力變化,PM2.5濃度周期性變化還與化學過程和排放密切相關.主要體現在不同季節PM2.5日變化幅度差異、PM2.5周末效應、以及PM2.5年變化趨勢.

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Multi-time scale variations of the PM2.5in Beijing and its key mechanisms during 2008 to 2017.

GUO Ying-chao1,2, QUAN Jian-nong2*, PAN Yu-bing2, PU Wei-wei3, FENG Jin2, ZHAO Xiu-juan2, YUAN Tie1

(1.College of Atmospheric Science, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China；2.Beijing Institute of Urban Meteorology, Beijing 100089, China；3.Environmental Meteorology Forecast Center of Beijing-Tianjin-Hebei, Beijing 100089, China)., 2022,42(3)：1013～1021

The variation of PM2.5concentration during 2008 to 2017 in Beijing urban area was investigated collectively using the Morlet wavelet method to understand the multi-time scale oscillations of PM2.5. PM2.5in Beijing owned clear temporal variations (on diurnal, week, to seasonal timescales), especially in autumn and winter. Further analyses of wind, planetary boundary layer (PBL), and air stagnation index (ASI) revealed the mechanisms that affect multi-scale temporal oscillations of the PM2.5. The analyses indicated: the diurnal PM2.5variation was closely related to boundary layer process with high concentration at nighttime and low concentration at daytime. The diurnal variations of PM2.5in autumn and winter was higher than that in spring and summer; the weekly PM2.5variation was closely related to synoptic process, and the PM2.5concentration was anti-correlated to wind speed and PBL height; the seasonal variation of PM2.5was caused dominantly by the seasonal variation of atmospheric diffusion capacity with high concentration in autumn and winter and low concentration in summer and spring.

Morlet wavelet analysis；Beijing；PM2.5；periodic variation；meteorological mechanisms

X513

A

1000-6923(2022)03-1013-09

郭瀅超(1997-),女,山西長治人,蘭州大學和北京城市氣象研究院聯合培養碩士研究生,主要從事城市氣象與環境方向的研究.發表論文1篇.

2021-07-28

國家重點研發計劃(2018YFF0300101-2)

*責任作者, 研究員, jnquan@ium.cn