17-4PH不銹鋼熱老化脆化的非線性超聲檢測評估

楊廣宇，史芳杰，李乾武，黃 飛，劉亞飛

(蘇州熱工研究院有限公司，蘇州 215004)

17-4PH不銹鋼是一種沉淀硬化馬氏體不銹鋼，是制造壓水堆主反應堆冷卻劑系統的結構材料，廣泛應用于核電站的閥桿等部件。17-4PH不銹鋼在核電廠運行溫度下(約300 ℃)長期服役，會發生熱老化脆化，其內部微觀結構變化可引起力學性能下降[1-2]，對核安全造成潛在影響。對閥桿進行在線無損檢測可以提升工業設備的運行安全水平，減少災難性事故的發生。傳統的無損檢測方法受檢測技術原理的限制，對于損傷早期階段形成的微尺寸缺陷并不敏感，無法表征材料或構件早期性能的退化[3]，而非線性超聲技術可通過對材料性能變化的響應來評估17-4PH的熱脆性[4]。非線性超聲檢測是根據超聲波的非線性效應(包括諧振頻率的變化、二次諧波及高次諧波的產生等)發展而來的檢測方法，其主要通過分析頻域信號特征來評估缺陷損傷，較好地克服了傳統線性超聲檢測方法的不足[5]。筆者以17-4PH不銹鋼為研究對象，以某核電廠主蒸汽隔離閥備件為試驗對象，研究了其在400 ℃下時效處理后的非線性系數變化，討論了非線性系數與力學性能的關系。為17-4PH不銹鋼熱老化脆化的非線性超聲檢測提供了理論依據。

1 試驗方案

1.1 試驗材料

主蒸汽隔離閥閥桿備件外觀如見圖1所示，其制造規范參照ASTM A 564-2007 《熱軋和冷精軋時效硬化不銹鋼棒材和型材的標準規格》 中的Type 630金屬，元素質量分數為：C為0.042%;Si為0.54%;Mn為0.48%;P為0.021%;S為0.000 3%;Cr為15.22%;Ni為4.61%;Cu為3.32%;Nb與Ta一共為0.33%。在1 052 ℃保溫10.5 h空冷的固溶處理后，在593 ℃下回火12 h，空冷。

圖1 主蒸汽隔離閥閥桿備件外觀

1.2 熱老化試驗

試樣加工成圓棒形狀，尺寸(直徑×長度)為16 mm×90 mm。試樣表面進行打磨處理,保證足夠的光滑平整。試樣在400 ℃下進行時效處理，時效時間分別為0,100,200,300,500 h。閥桿實際運行溫度約為283 ℃。

1.3 試驗分析方法

在非線性超聲(頻率為0.29 MHz,瑞麗波)測量時，使用中心頻率為5 MHz的窄帶壓電換能器作為發射探頭，使用中心頻率為 10 MHz 的寬帶壓電換能器作為接收探頭，且每次測量時施加在換能器上的壓力相對穩定。超聲換能器與試樣之間均為薄層耦合，采用的耦合劑為甘油。最后通過傅里葉變換獲得非線性系數。

進行非線性超聲檢測后，再對試樣的沖擊功、布氏硬度、拉伸性能進行了測試。沖擊試驗樣品參考標準GB/T 229-2007 《金屬材料 夏比擺錘沖擊試驗方法》 加工成尺寸(長×寬×高)為10 mm×10 mm×55 mm的V型缺口試樣，采用Zwick RKP 450型沖擊試驗機測量其0 ℃的沖擊功。拉伸試樣根據標準GB/T 228.1-2010 《拉伸試驗 第1部分：室溫試驗方法》 加工尺寸為M12×80 mm(螺紋直徑×長度)，拉伸性能采用100 kN AG-IC型拉力試驗機測得。試驗采用XHBT-3000Z型硬度計測量樣品硬度。

2 試驗結果及分析

2.1 非線性超聲

非線性系數β通過基波A1和二次諧波A2的幅值計算得出，非線性系數β隨時效時間的變化如圖2所示。由圖2可知，在400 ℃時效溫度下，β隨時效時間的延長呈明顯增大趨勢，表明時效時間對β產生了重要影響。這是由于隨著時效時間的延長，17-4PH不銹鋼發生了不同程度的脆化。需要指出的是，β相對于β0(0 h對應的非線性系數)的增量并不大，在0300 h,β有相對較大的增速；在時效時間為500 h時，β達到了最大值。

圖2 17-4PH不銹鋼閥桿非線性系數隨時效時間的變化曲線

17-4PH不銹鋼是一種晶體結構，其機械性能的下降與位錯的移動相關。金屬材料中的非線性效應主要與位錯、晶體結構、沉淀析出以及微裂紋有關。高次諧波分量通常是由超聲波在非諧固體中傳播時變形引起的，這種現象與晶體的晶格非諧性有關(非諧性來自聲子與聲子間的相互作用，熱振動等)。另一個可能影響超聲波非線性響應的因素是第二相和位錯作用產生的微應變。

晶格畸變引起超聲波的非線性效應增加。超聲波穿過彈性固體介質時，析出相的晶格間距不同于基質的晶格間距,這會導致晶格失配，引起應變場扭曲(可以通過失配參數進行測量)。第二相和矩陣之間不匹配也會引起晶格應變。1956年GRANATO等[6]提出了材料的位錯弦釘扎理論，認為晶體中的位錯或點缺陷等可能在位錯線上形成釘扎點，而形成的釘扎點會限制位錯線的運動。因此，析出相可能是控制17-4PH不銹鋼熱脆化過程中超聲波產生非線性響應的最主要因素。

2.2 布氏硬度

17-4PH不銹鋼閥桿布氏硬度與時效時間的關系曲線如圖3所示。閥桿時效時間為0 h時，其布氏硬度為350 HBW。隨著熱老化的加速進行，硬度不斷增大，直至500 h時達到最大值,為374 HBW。硬度在整個過程中上升了7%。

圖3 17-4PH不銹鋼閥桿布氏硬度與時效時間的關系曲線

在比較非線性系數和硬度在0500 h的變化規律時發現，二者變化規律大體一致。圖4為17-4PH不銹鋼閥桿非線性系數與硬度的關系曲線(決定系數為0.97)。根據ARDELL的研究可知，時效處理后共格沉淀的尺寸和數量增大，其與位錯發生相互作用產生時效硬化，使材料的硬度增大。同時，滑移面上形成的釘扎點阻礙了位錯運動，在應力作用下，相鄰釘扎點之間的位錯線會產生受迫振動，伴隨著產生高頻諧波分量。因此非線性系數與硬度的變化規律表現出一致性。

圖4 17-4PH不銹鋼閥桿非線性系數與硬度的關系曲線

2.3 拉伸性能

17-4PH不銹鋼閥桿拉伸性能與時效時間的關系曲線如圖5所示，閥桿初始抗拉強度為1 082 MPa，屈服強度為1 051 MPa。隨著熱老化的進行，閥桿的抗拉強度和屈服強度增大，但增速逐漸下降，直至500 h時達到最大值,分別為1 212,1 175 MPa。

圖5 17-4PH不銹鋼閥桿拉伸性能與時效時間的關系曲線

圖6為17-4PH不銹鋼閥桿抗拉強度和屈服強度與非線性系數的關系曲線(兩條曲線的決定系數均為0.98)。與硬度一樣，抗拉強度、屈服強度的變化與非線性參數密切相關。彭艷華等[7]認為析出相的沉淀硬化效果主要在于其和位錯的交互作用所產生的強化，同時造成一定程度的晶格畸變(表現為抗拉強度以及屈服強度的增大)。這兩種因素也是非線性效應產生的主要原因，因此表現出很強的相關性。

圖6 17-4PH不銹鋼閥桿抗拉強度和屈服強度與非線性系數的關系曲線

2.4 沖擊功

17-4PH不銹鋼閥桿在0 ℃時沖擊功與時效時間的關系曲線如圖7所示。由圖7可知，沖擊功隨熱老化的進行下降明顯，在0100 h的下降速率最大，100 h之后緩慢地持續下降。時效處理過程中沖擊功由0 h的90.8 J下降到500 h的22 J，下降了76%。

圖7 17-4PH不銹鋼閥桿在0 ℃時沖擊功與時效時間的關系曲線

圖8為17-4PH不銹鋼閥桿沖擊功與非線性系數的關系曲線(決定系數為0.82)。鄒紅等[8]觀察到很多二次碳化物沿馬氏體板條束界析出，這也會降低晶界的結合強度，使材料產生脆化，造成沖擊功的嚴重下降。由此推論，對于非線性效應，析出相在晶界附近造成的影響不如位錯相互作用的影響明顯，所以沖擊功與非線性系數雖然也表現出了一定的相關性，但不如硬度和拉伸性能與非線性系數的相關性高。

圖8 17-4PH不銹鋼閥桿沖擊功與非線性系數的關系曲線

3 結語

(1) 對核電廠中使用的17-4PH不銹鋼閥桿在400 ℃下進行時效處理，其非線性系數、硬度、抗拉強度、屈服強度以及沖擊功均呈現出單一的變化規律，其中非線性系數、硬度、抗拉強度、屈服強度單調上升，且速率變化規律相近;沖擊功的變化則相反，是逐漸下降的,且最大下降了76%。

(2) 材料性能退化可增強透過材料傳播的超聲波非線性力學行為，微觀結構的退化造成了二次諧波分量幅度的增加，基于此發展的非線性超聲檢測技術對17-4PH不銹鋼早期階段的熱老化脆化有良好的檢測效果。

(3) 由于非線性參數的變化與析出相的變化相關，非線性系數與硬度、拉伸性能表現出高相關性，所以非線性系數可以用來評估17-4PH不銹鋼的熱脆化程度。