脈沖雙介質阻擋放電等離子體降解惡臭氣體的實驗研究

戴陽，萬良淏(.南京蘇曼等離子科技有限公司科羅納實驗室，江蘇 南京 6；.南京蘇曼等離子工程研究院有限公司，江蘇 南京 6)

0 引言

作為惡臭氣體之一的氨氣，會引起呼吸系統的疾病，使人頭痛、流涕、咽喉痛、嗅覺失靈、多汗、嘔吐、胸痛，對皮膚和眼睛有強烈的刺激性，因此有必要對該惡臭氣體進行有效的處理，研究高效能的且無二次污染的惡臭氣體凈化的實驗研究具有重要的現實意義[1-2]。

與國內常用的惡臭氣體治理方法相比較，低溫等離子體廢氣處理技術具有處理更徹底、應用范圍廣、無二次污染、工藝流程簡單、可重復使用等優點，具有較為雄厚的技術優勢。其中雙介質阻擋放電低溫等離子體工業廢氣處理技術作為近年來興起的新型廢氣凈化方法[3-5]，是目前最有效的、應用最廣泛的等離子體制備設備之一。同軸管式反應器由于結構穩定、易于并聯組合，可以廣泛應用于大規模工業廢氣處理設備中。本文設計脈沖雙介質阻擋低溫等離子體氨氣處理裝置和電源輸出參數檢測方法，并對不同實驗條件下的放電參數和氨氣濃度進行檢測研究。

1 實驗裝置

如圖1所示，低溫等離子體惡臭廢氣處理系統示意圖。為保證長期足夠穩定的實驗氣壓與流量需求，空壓機采用普通工業型空壓機：流量17 m3/h，極限氣壓7 MPa。減壓閥采用亞德客油水分離器AFC2000，壓力表范圍0.1～1 MPa。浮子流量計型號為LZB-10，量程0.25～2.50 m3/h。氣管直通節流閥采用SA8。溶劑瓶為蜀牛500 mL廣口瓶(配橡膠塞，1進1出打孔2個)，混合瓶為蜀牛1 000 mL廣口瓶(配橡膠塞，2進1出打孔3個，空氣與溶劑氣管分別為2路進氣管，另1管為總出氣管)。所有氣管采用透明聚四氟乙烯管，外徑8 mm，厚度1 mm。

圖1 低溫等離子體惡臭廢氣處理系統示意圖

蘇曼公司定制DBD等離子體廢氣處理反應器，結構為：雙介質阻擋同軸式管式反應器。其中，高、低壓電介質管材質為石英玻璃，電介質管長度均為355 mm。高壓電介質管外徑25 mm，厚度2.5 mm。高壓電極采用304不銹鋼網，100目，電極網長度200 mm，居中包覆在高壓電介質管外壁。低壓電介質管外徑8 mm，厚度2 mm。低壓電介質管內部填充鋁粉，兩頭采用不銹鋼堵頭封堵，鋁粉與不銹鋼堵頭導通，共同作為低壓電極。等離子體放電間隙為6 mm。

電源型號為南京蘇曼等離子科技有限公司，脈沖實驗電源CTP-2000K/P。高壓探頭型號為Tektronix P6015A，電壓衰減倍數1 000。示波器型號為Tektronix TDS1012B。氨氣檢測儀為上海偉泰WT-80-NH3，量程0～1 000×10-6。取樣電阻：50 Ω；取樣電容0.47 μF。

2 實驗結果

2.1 脈沖電源輸出波形

如圖2所示，脈沖電源輸出的實時電壓與電流波形均為調制脈沖[6]。載波為高頻正弦波，頻率大約10 kHz，調制波近似方波，頻率200 Hz，占空比15%，即單位調制波周期內僅有前15%時間內電源輸出高頻高壓，放電產生等離子體。

圖2 脈沖電源輸出實時電壓與電流波形

脈沖電源的輸出Q-V利薩如圖形，單個調制波周期的利薩如圖形由周期內所有若干輸出高頻載波利薩如圖形疊加組成。DBD放電功率P采用Lissajous圖形法[7-9]

電源的輸出效率為：

式中：η為電源的效率；Pin為電源的輸入功率；Pin為電源的工作電壓；Iin為電源的工作電流。

氨氣處理后的降解率按照下式計算：

式中：r為降解率；C0為處理前氨氣濃度；C為處理后濃度。

2.2 降解率隨輸入功率變化規律

隨著輸入功率的提高，氨氣降解率呈線性增長趨勢，大約30 W氨氣基本徹底降解。各項放電參數也隨之增大，功率增大到約20 W左右電源輸出效率＞75%，并保持穩定。輸出電壓幅度加，輸出有效電壓也同時升高。電荷遷移量增多同時電荷，放電區間粒子物理化學作用更加充分，最終逐步實現氨氣徹底降解。

2.3 降解率隨氣體流量變化規律

隨著氣體流量的增加，降解率直線下降，與流速成反比。氣體流量對電源輸出效率影響較小，電源輸出功率比較穩定。但是輸出電壓幅度呈現微小提升，有效做功電壓增長較小，電荷遷移量有所降低，不利于促進各種粒子反應。輸出功率基本穩定，隨著停留時間的變短，反應變得更加不徹底，最終導致氨氣降解率下降。

2.4 降解率隨廢氣濃度變化規律

隨著氣體濃度的增加，氨氣降解率迅速降低。隨著氣體濃度增加，輸出放電參數明顯波動，放電穩定性變差，尤其是電荷遷移有明顯波動，粒子電荷轉移不穩定，氣體對電荷吸收波動較大，非常不利于氣體分子的降解。

2.5 降解率隨脈沖頻率變化規律

隨著脈沖頻率的提高，氨氣降解率先增大后減小，在200 Hz廢氣降解率最大。由電源輸出電壓波形圖可以看出，隨著調制脈沖頻率的增大，雖然單位時間電源放電開關次數提高，由于高頻的基波頻率一定，但是單位脈沖內部高頻基波數量卻明顯變少，內部高頻基波數量決定了單個控制脈沖中的放電次數，雖然宏觀控制放電次數增加，但是內部高頻放電產生轟擊次數降低，前者有利于降解廢氣，后者卻限制了整體放電次數效果，最終兩者效果在大約200 Hz時達到最佳，當脈沖頻率較低時，小于200 Hz，表明在脈沖開關次數對廢氣降解起到主導作用，當脈沖開關次數足夠高時，載波震蕩驅動的放電次數影響廢氣降解效果，脈沖開關次數較多時，高頻放電震蕩次數過低，會嚴重影響降解率。在額定的輸入功率條件下，雖然電壓電荷遷移略有提升高，有效做功電壓反而指數降低，電源效率也有明顯波動。說明放電時間輸出有效高電壓受高頻載波數量影響較大，嚴重影響了降解效率。

2.6 降解率隨脈沖占空比變化規律

隨著脈沖占空比的變大，廢氣降解率先少量增大，然后迅速降低。從輸出電壓波形可以看出，隨著單調制脈沖周期時間內放電時間延長，放電時間內放電次數明顯增多，因此輸出有效電壓值有所提升，逐漸保持穩定，有利于廢氣降解，因此一開始廢氣降解率有微小提升，表明在有效的能耗下，適當提高單位脈沖時間內的放電時間，有利于提升廢氣降解。

但是隨著單調制脈沖周期內放電時間過長，電源輸入功率有限，單次電源啟動時間內，平均輸出電壓幅度迅速降低，高能電子迅速變少，放電反應中電荷轉移量也隨之明顯降低，電源的輸出功率迅速下降，工作效率迅速降低，長期有效輸出功率明顯不足。脈沖占空比越大，能耗越大，電源壽命越短。所以，窄脈沖放電，更加有利于大規模工業化廢氣處理的實現。

3 結語

為研究不同條件下脈沖放電低溫等離子體對惡臭廢氣氨氣降解率的影響，本文搭建了管式雙介質阻擋等離子體廢氣處理實驗裝置，采用示波器實時檢測電源輸出參數，采用便攜式氨氣檢測儀快速檢測廢氣處理后濃度，研究了電源輸入功率、氣體流量、氣體濃度、脈沖頻率和脈沖占空比對低溫等離子體降解氨氣的規律。

取得如下結果：氨氣降解率隨輸入功率成正比。氨氣降解率隨著氣體流量的增大而下降，電源輸出電參數相對穩定；氨氣降解率隨氨氣濃度增加迅速下降，放電穩定性下降；在有限功率條件下，氨氣降解率存在最佳的調制脈沖頻率位置；窄脈沖更有利于放電穩定，促進廢氣降解。本研究為脈沖雙介質阻擋降解惡臭廢氣工業應用提供了重要參考。