2011—2020 年單顆粒氣溶膠質譜儀技術及應用研究進展

邰姍姍 祖彪

（1. 遼寧工程技術大學環境科學與工程學院，遼寧 阜新 123000；2. 遼寧省生態環境監測中心，遼寧 沈陽 110161）

1 引言

近年來，大氣細顆粒物（PM2.5）成為引發我國大氣污染的主要污染物，特別是對重污染過程具有重要貢獻，闡明PM2.5主要來源及貢獻是科學合理制定控制對策的重要前提［1-2］。為應對大氣污染問題，滿足PM2.5實時在線監測需要，2010 年我國成功研制SPAMS。該設備融合了國內外最先進的單顆粒氣溶膠在線檢測技術和飛行時間質譜分析法的核心原理，并實現所有關鍵部件國產化［3-4］，具有高靈敏、高速度、高分辨率特點［5］。相比離線分析，SPAMS 在時效性上具有不可替代的作用［6］。

經過10 年的技術發展和應用研究，SPAMS 在大氣環境等領域取得了豐富研究成果，特別是對確定大氣污染治理重點和評估治理效果起到重要指導意義［7-8］，但SPAMS 在應用中仍存在一定的局限性，例如其原理中對“單個顆粒單一來源”的假設可能會給顆粒物來源解析結果帶來一定的不確定性［9］。為反映SPAMS 在國內研究進展，提升研究水平，推動研究成果在國內產出，響應“把論文寫在祖國大地上”的號召［10］，本文從受關注度特征、研究熱點、技術和應用研究進展等方面對2011—2020 年收錄在中國知網（CNKI）的SPAMS 相關成果進行綜述分析，為今后開展相關研究提供更科學深入的研究思路，并為進一步推動SPAMS 發展和應用、提高大氣污染成因分析的準確度和時效性提供參考。

2 研究受關注度特征

2.1 發文量時空分布特征

發文量的時空分布及變化反映研究領域受關注程度和發展速度。2011—2020 年CNKI 共收錄SPAMS 相關論文179 篇（見圖1），包括156 篇期刊論文和23 篇學位論文，分別占總數的87.2%和12.8%。2011 年和2012 年發文量均少于5 篇，2013年開始增加，2017 年最多，為35 篇。各年學位論文數均少于5 篇。由此可見，SPAMS 研究發展迅速，發展趨勢與我國大氣污染狀況和治理形勢有關。2013—2017 年是我國《大氣污染防治行動計劃》實施主要時期，大氣污染的研究關注度較高。通過實施《大氣污染防治行動計劃》，我國空氣質量得到改善，但污染形勢仍不樂觀［11］。2018 年后相關研究數量雖有減少，但仍維持較高水平。

圖1 2011—2020 年SPAMS 發文量年度變化

SPAMS 研究成果覆蓋22 個省（區、市）。在廣東省內開展研究最多，發表文章為24 篇，覆蓋7 個市，主要在廣州，為10 篇；在江蘇、河北和北京開展的研究發表文章為11～19 篇，江蘇和河北的研究主要在南京和石家莊展開，分別為8 篇和13 篇；其余18 個?。▍^、市）發表文章數量均少于10 篇。由此可見，SPAMS 研究區主要集中在珠三角、長三角、京津冀等區域和省會城市，多為我國大氣污染防治重點區域或第一階段大氣顆粒物來源解析研究要求城市［12-13］，說明SPAMS 相關研究關注區結合了我國大氣環境污染問題的現實需求和環境管理需求。

2.2 研究機構貢獻特征

研究機構發文量一定程度上反映研究機構對研究領域的關注度和科研實力。從成果所屬第一單位性質來看，生態環境監測單位和高校是開展SPAMS研究的主體，分別發表文章73 篇和67 篇，占文章總數量的40.8%和37.4%；科研單位、企業和其他性質的單位（包括政府機構、社會團體等）分別發表文章23 篇、11 篇和5 篇。發文量前15 個機構包括7 所高校、5 個監測單位和3 個科研單位，共發文96 篇，占成果總數53.6%。其中，暨南大學和南京信息工程大學發文量超過10 篇，其他單位均少于10 篇。監測單位以省級（遼寧、廣東）和市級監測機構（太原、石家莊和汕頭）為主?？蒲袉挝粸橹袊茖W院廣州地球化學研究所、中國環境科學研究院和國家海洋局第三海洋研究所，文章總數占科研單位總發文量的56.5%。由此可以看出，SPAMS 的研究成果的貢獻主體較為集中，研究的主體范圍仍有較大的發展空間；高校和生態環境監測單位對SPAMS 研究的關注度較高，但結合學位論文的產出數量較少來看，SPAMS的研究可進一步深入和拓展，以提高研究的深度和廣度。

3 研究熱點和趨勢分析

關鍵詞出現的頻次對于研究該領域的學科熱點具有重要作用［14-15］。2011—2020 年SPAMS 研究中，單顆粒氣溶膠質譜（儀）、SPAMS、源解析、化學組成、污染特征、霧霾、重污染等詞匯的出現頻次較高（見表1），表明研究主要集中在儀器設備技術和采用SPAMS 開展大氣氣溶膠理化特征分析、大氣污染來源和污染過程分析等方面。代表顆粒物的關鍵詞中除了細顆粒物外，沙塵、氣溶膠、大氣顆粒物等關鍵詞也出現了較高的頻次，香煙煙氣、呼出氣溶膠、細菌氣溶膠、活性生物氣溶膠等也有出現［16-19］，說明采用SPAMS 開展研究的關注點以大氣顆粒物為主，但在與人體健康相關的特定領域研究中也得到了一定的應用。

表1 2011—2020 年發表文章中主要關鍵詞出現頻次

2011—2014 年除“單顆粒氣溶膠質譜（儀）、SPAMS”出現頻率較高外，無其他明顯高頻詞，研究集中于儀器性能。2014 年起“源解析”和“PM2.5”等表征應用研究的關鍵詞開始出現［20-22］，2015 年起應用研究迅速發展，“（來）源解析”和“污染來源”的總出現頻率在各年均超過50%，采用SPAMS 開展大氣污染來源研究成為主要研究熱點，且SPAMS 多為唯一或主要研究方法。此外，顆粒物理化特征、大氣污染排放源譜、顆粒物的混合狀態、沙塵等也成為研究熱點［23-26］。顏金培等［27］和郭曉霜等［28］利用SPAMS 分別對我國東南沿海和南黃海的海洋氣溶膠進行在線觀測和理化特性及來源分析，SPAMS 的應用領域向海洋氣溶膠拓展。2018 年后應用研究趨于平穩，后向軌跡、激光雷達等表征技術手段的關鍵詞出現頻率增加［29-30］，學者還通過將SPAMS 與其他顆粒物源解析方法或監測方法聯用進行大氣污染過程分析［7，31］。這些成果表明，研究逐步注重將SPAMS 與氣象分析、雷達分析或其他來源解析方法相結合，多方法聯用以加深對大氣污染特征和成因的解析程度。

4 SPAMS 技術及應用研究進展

4.1 技術研究

2011—2020 年共檢索到關于SPAMS 設備技術方面的相關研究成果11 篇，占成果總數6.1%，集中發表于2011—2014 年。關于設備性能的代表性研究為黃正旭等［3］的綜述介紹和李磊［32-33］、張莉［34］學位論文中的闡述。付懷于等［35］在比較國內外飛行時間質譜對PM2.5主要組分的典型提取條件基礎上，結合SPAMS 的圖譜特征，改進SPAMS 組分示蹤離子提取方法，為完善SPAMS 在PM2.5在線源解析中的應用奠定了基礎。2015 年后關于設備的研究較少，僅圍繞設備分析功能、提高設備故障排查效率和設備對環境的適應能力等方面展開［36-38］。

有研究發現，SPAMS 在應用中存在一些技術問題。例如采集的顆粒數量隨著顆粒物質量濃度的升高達到一定水平后趨于平穩［39-40］、與其他模型聯用的在線解析方式不夠成熟［4］，SPAMS 原理是基于顆粒物數量濃度，在數量濃度與質量濃度之間的耦合方法方面研究較少［9］，因此需要開展相關技術研究，提高結果準確性和在國內業務化應用的適用性。

4.2 應用研究

SPAMS 的研發和利用為快速定位主要大氣污染源及污染物特征變化提供了有力手段［41］，因此圍繞污染過程中來源組成的研究較多。檢索文獻中屬于源解析研究共104 篇，占總成果數的58.1%，其中有53 篇針對污染過程進行研究，占比51.0%。研究的采樣時長多為中長時間尺度，50%以上的文獻采樣時長大于10 d，3 d 以內研究僅10 篇，主要為針對短時污染過程的分析。說明SPAMS 可以很好地實現中長時間尺度的顆粒物來源解析研究，得到長時間且高時間分辨率的動態結果，對追蹤來源的時間變化具有重要意義。此外，學者也將SPAMS 采集的數據與濃度權重軌跡方法（CWT）和后向軌跡模型結合，對顆粒物污染的潛在源區進行探索［42-43］，拓展了SPAMS 在源解析中的應用范圍。

采用SPAMS 開展顆粒物源解析研究的季節多集中于冬季，這可能與冬季更易出現大氣污染問題有關。春季是沙塵多發季節，檢索文獻中有5 篇圍繞沙塵過程展開。秋季研究除了開展顆粒物污染過程分析外，張瓊瑋等［44］還將SPAMS 應用到鶴山市首要污染物分別為PM2.5和O3的兩種典型污染時段的PM2.5特征和來源研究，進一步探究O3濃度變化對PM2.5中有機物組分和混合狀態的影響。夏季研究成果少于其他季節，可能與夏季空氣質量相對較好有關。此外，針對我國傳統節日和重大活動等特定事件的大氣污染成因分析與空氣質量保障需求，SPAMS也提供了重要的技術支持［7，45］。

SPAMS 能夠從單顆粒尺度識別顆粒粒徑大小及所對應的化學成分信息［3］，從而在氣溶膠理化特性研究方面也得到了廣泛應用，研究成果共39 篇，占總文獻數的21.8%，特別是對重污染過程的顆粒物特征分析中［46-47］，SPAMS 提供了高分辨率的數據結果，在解析顆粒物主要化學組分的形成機制、探究灰霾期間顆粒物的混合狀態等方面發揮了重要作用。近年來，隨著O3污染問題的出現，SPAMS 也在探索氣溶膠光學性質變化、PM2.5污染和O3污染之間的相互關系方面提供了動態解析手段［44，48］。此外，含有重金屬的氣溶膠對人體健康有著重要的影響，SPAMS也能實現針對重金屬顆粒污染特征的解析［49-50］。

4.3 排放源譜研究

SPAMS 根據采集顆粒物的成分譜圖特征與在線解析模型中的排放源譜進行比對，從而解析顆粒物來源。要真正利用SPAMS 實現在線顆粒物源解析，就必須全面深入地明確顆粒物排放源的主要質譜特征［33］。然而檢索文獻中關于大氣顆粒物排放源譜的研究只有12 篇（見表2），僅桂林、石家莊、淮安、天津、廣州和煙臺6 個城市開展了部分類別排放源的源譜研究［24，51-59］。因此，應加強對源譜本地化研究和成果發表，為同區域研究和應用提供參考。

表2 2011—2020 年SPAMS 的大氣排放源源譜研究成果

5 結論與展望

（1）近10 年SPAMS 技術和應用研究在國內快速發展，成果數量自2013 年迅速增加。京津冀、長三角、珠三角等重點區域和省會城市是主要研究區域，生態環境監測單位和高校是主要產出機構，暨南大學、南京信息工程大學是主要貢獻單位，科研單位以中國科學院成果居多，而企業特別是作為大氣環境監測網絡重要組成部分的社會監測機構的研究成果較少，未來可進一步加強企業對此的研究，以拓展SPAMS 的研究主體。

（2）SPAMS 原理和性能等方面的技術探討、采用SPAMS 開展大氣氣溶膠理化特征分析、顆粒物源解析等方面的研究是近10 年SPAMS 研究熱點。技術研究成果主要發表于2014 年前，2015 年后應用研究迅速發展，成果頗豐，2018 年研究開始向O3污染、顆粒物光學特性等方面拓展，但見刊成果仍較少。與人類健康相關的特定領域氣溶膠研究中，SPAMS 也發揮了較好的作用。

（3）顆粒物來源解析是SPAMS 應用最多的研究方向，圍繞污染過程開展的研究成果占比超過50%，采樣時長以中長時間尺度為主，冬季是主要研究季節。顆粒物潛在源區、沙塵過程、特定事件過程等方面源解析研究也取得了一定的成果。而源譜研究的見刊成果較少，源譜本地化應是未來源譜研究的關注點。