陸域凍土區天然氣水合物勘探研究進展

裴發根, 方 慧, 杜炳銳, 呂琴音

(1.中國地質科學院地球物理地球化學勘查研究所，廊坊 065000；2.成都理工大學 地球物理學院，成都 610059；3.國家現代地質勘查技術研究中心，廊坊 065000；4.自然資源部地球物理電磁法探測技術重點實驗室，廊坊 065000)

0 引言

天然氣水合物是在高壓、低溫條件下(通常壓力>10 MPa，溫度0℃～10 ℃)形成的以水分子為主體分子、天然氣(甲烷、乙烷、二氧化碳等)為客體分子的籠形結晶化合物[1]，主要分布在大陸邊緣海域和陸域多年凍土區中，具有分布廣、能量密度高、資源量大等優點。已發現的天然氣水合物主要以結構I型甲烷水合物為主，而甲烷是目前所有使用的碳氫化合物中排放污染最少的清潔能源[2]。因此，天然氣水合物被視為克服當前能源危機、減少環境污染的可行替代品，尤其是能源資源匱乏的我國、印度、日本等國家。

盡管陸域凍土區的天然氣水合物資源量在天然氣水合物資源總量中占比較少，但凍土區水合物資源量也可達1013m3～1016m3[3-4]，如阿拉斯加北坡水合物可開采的資源量約為2.42×1012m3[5]，顯示了其巨大的能源資源潛力。我國的凍土面積達215 × 104km2，是世界第三大凍土大國[6]。羌塘盆地、木里盆地、埡口盆地和青海烏麗地區等凍土區均具有良好的天然氣水合物資源勘探前景[7-8]，初步估算我國凍土區水合物資源量可達3.8×1013m3[9]，尤其是位于青藏高原東北緣的祁連山木里凍土區具備了水合物成藏的源-運-儲及多年凍土等條件，2008年首次實現了中緯度凍土區鉆獲水合物實物樣品的突破[10]。陸域凍土區天然氣水合物在成藏控制因素、賦存狀態、物性特征等方面均與海域天然氣水合物表現出明顯不同，導致其在天然氣水合物的勘探識別標志表現出顯著差異。海域天然氣水合物具有似海底反射界面(BSR)、雙層BSR、BSR下方空白反射或弱反射帶、速度振幅下拉、地震煙囪、較低的氯濃度值、與麻坑泥火山和冷泉相伴生等地質、地球物理地球化學等指示標志[11-15]。然而，陸域凍土區的水合物無BSR等典型的識別標志，導致海域成熟的地球物理地球化學水合物勘探技術并不能很好地應用于凍土區水合物的調查評價，特別是我國凍土區唯一發現水合物地區——祁連山木里地區，區內水合物具有埋深淺、儲存在固結良好成巖巖石裂隙與孔隙之中、儲層物性條件差、橫向與縱向非均質性強等獨特性質，導致我國凍土區水合物探測面臨著更為嚴峻的挑戰。

自2009年以來，依托于中國地質科學院地球物理地球化學勘查研究所(物化探所)牽頭完成國家863計劃課題“凍土帶天然氣水合物地球物理勘查技術”、水合物國家專項下屬項目“陸域天然氣水合物勘查技術研究與集成”、國土資源部行業科研專項“凍土區天然氣水合物物化探技術攻關”、地質調查項目“陸域凍土區天然氣水合物勘查技術方法集成”、“青南藏北凍土區天然氣水合物資源勘查”、“東北凍土區天然氣水合物資源勘查(物化探所)”等項目及課題，在青藏高原與漠河盆地等凍土區，歷經十多年水合物勘探技術攻關，在地球物理、地球化學、測井等方面形成了系列成果與認識，作者將我國陸域凍土區水合物勘查技術、識別標志、環境效應等研究取得的主要進展進行概述。

1 凍土區天然氣水合物勘探歷程

20世紀60年代，在西西伯利亞北部馬爾卡氣田和麥索雅哈氣田報道了凍土天然氣水合物[16-17]，而后有學者計算獲得俄羅斯西西伯利亞盆地、Timan-Pechora盆地等凍土區水合物穩定帶底界分布范圍在400 m～2 000 m之間[18]；20世紀70年代，相繼在加拿大麥肯齊三角洲地區和美國阿拉斯加北坡普拉德霍灣地區發現了水合物實現物樣品[19-20]；1998年，加拿大地質調查局與日本國家石油公司、美國能源部門、美國地質調查局等合作，在加拿大馬利克地區實施了世界首個陸上凍土區水合物鉆探工程，并估算了馬利克地區的水合物資源量；2002年，加拿大馬更些凍土區天然氣水合物試驗性開采獲得成功，采用降壓法和加熱法共產天然氣516 m3[21]，2006年～2008年，采用改進的降壓法進行較長期的試開采，生產天然氣13 000 m3[22]；2012 年，采用CO2與N2置換法在阿拉斯加北坡普羅德霍灣地區的水合物試驗井進行水合物試采，累計產天然氣約3×104m3[23]，依據美國天然氣水合物開發和研究規劃，將繼續開展阿拉斯加地區的天然氣水合物開采試驗研究，以推動水合物開發的商業化進程。

與上述國家相比，我國對陸域水合物的研究起步相對較晚。20世紀80年代，陸續翻譯與報道國外水合物研究成果；1990年中科院下屬科研院所在實驗室合成氣水合物，后續開展了青藏高原凍土層的天然氣水合物的研究工作[24]，認為青藏高原存在形成重烴類水合物的凍土及溫壓條件[25]。針對青藏高原永凍土區，諸多學者研究認為其具有較好的天然氣水合物成礦遠景[26-30]，并估算了水合物資源量在1.2×1011m3～2.4×1014m3[29]。作為青藏高原東北緣典型的多年凍土區——祁連山凍土區，依據區內烴類氣體組分、凍土層厚度、地溫梯度等數據，認為其滿足水合物形成的溫壓條件，估算水合物穩定帶厚度[30]；2008年在區內成功鉆獲水合物實物樣品，使我國成為中緯度凍土區首次鉆遇水合物的國家，也是至今為止，全球范圍內唯一一個發現水合物的中緯度凍土區；此后，物化探所在基本科研項目、863課題、地質調查與行業專項項目資助下，開展了陸域凍土區天然氣水合物勘探技術攻關，形成了一系列水合物勘探成果與認識，推動了凍土區水合物調查、評價與研究，2013年8月依據物化探預測成果提出的井位建議，經專家充分論證，確立了DK-9鉆探實驗井成功獲取了水合物，單層厚度超過20 m，累計厚度為45.56 m，取得了水合物 “擴邊”勘查的重大進展。2011年與2016年，在木里凍土區分別成功地完成了直井與水平對接井天然氣水合物試采，受區內水合物儲層“三低”(低孔、低滲和低含水合物飽和度)，與第一次直井試采相比，第二次試采累計產氣量明顯提升，但也僅為1 078.4 m3[31]，然而，本次水合物試采形成的技術與工藝推動了我國陸域試采模擬實驗技術的快速發展，也為我國水合物下一步開發奠定了良好的基礎。

2 取得的主要成果與進展

物化探所通過十多年凍土區水合物地球物理地球化學勘查技術攻關，取得了以下主要成果與進展。

2.1 確立了凍土區天然氣水合物綜合地球物理地球化學識別標志與判別特征

針對木里凍土區天然氣水合物，開展了二維反射地震、低頻探地雷達、音頻大地電磁測深、高密度電法、可控源音頻大地電磁測深、地面核磁共振、綜合地球物理測井、土壤地球化學、巖屑地球化學測井等物化探方法試驗，獲得了凍土帶天然氣水合物的綜合地球物理地球化學識別標志與特征。

在凍土區水合物儲層地震學屬性特征研究方面，未發現類似于環北極圈凍土區水合物明顯的地震學響應特征，也未發現類似于海域水合物的BSR指示標志，受木里凍土區水合物層與圍巖之間聲速、密度差異較小的緣故，區內的水合物未表現較為明顯的波阻抗異常特征。因而開展了二維地震采集試驗、井震約束處理、地震屬性分析、數值模擬等攻關研究，初步確立了“高頻”、 “弱振幅”作為判別水合物儲層的兩個重要特征[32-36]，由于木里地區的特殊性，利用單一的地震方法直接識別水合物儲層難度較大[37]。

在水合物電性響應特征方面，音頻大地電磁測深、可控源音頻大地電磁測深、高密度電法均能夠較好地劃分永凍土層、識別斷裂構造[38-42]，但考慮到探測深度、青藏高原特殊的地形地貌、供電條件、電磁干擾、實施難易程度等因素，優選了音頻大地電磁測深作為探測高原凍土區水合物的一種主要方法[43]。在此基礎之上，開展凍土區天然氣水合物數值理論模擬、實測數據的電性響應研究，認為中高阻異常特征作為識別水合物儲層的電性標志[36,44-46]，確立了電磁法是直接探測水合物儲層和間接探測與水合物成藏密切相關的凍土、斷裂等控制因素的有效方法。

在水合物雷達電磁波響應研究方面，由于含水合物儲層與不含水合物圍巖在介電常數、電阻率參數上具有明顯差異[47]，為使用探地雷達探測水合物提供了良好的物性條件。首先，開展了探地雷達探測水合物實驗室電磁特征研究，實驗結果表明雷達波對水合物層具有良好的電磁響應，且獲取了不同含水合物飽和度條件下介電常數的變化規律[48-49]，為開展數值模擬研究提供了基礎數據；其次，進行了基于青藏高原凍土區地電模型的數值理論模擬，并首次開展了基于偽隨機編碼大功率低頻探地雷達的野外試驗及水合物儲層弱信號提取等研究，結果表明水合物儲層表現為強振幅變化、頻率突變的反射特征[50-51]，可作為水合物層識別標志[43]。

在水合物綜合地球物理測井響應研究方面，極地凍土區水合物儲層表現高聲速、高電阻率的測井響應特征[52]。然而，通過對木里凍土區水合物儲層的自然伽馬、視電阻率、聲波時差、密度、井徑等測井參數統計分析，結果表明不同類型的水合物儲層表現出來的特征有所差異，總體來說，水合物儲層主要表現為高電阻率特征[36,43,53-55]，其中砂巖儲層水合物儲層表現為高電阻率、低自然伽馬；泥巖裂縫型儲層表現為高電阻率、略低密度值；頁巖裂縫型則表現為高電阻率、高縱波速度[43,54]。

在水合物地球化學響應特征方面，在木里凍土區開展了酸解烴法、頂空氣法、游離烴法、熱釋光法、熱釋汞法、惰性氣體法、地球化學測井法等方法有效性試驗，獲取了凍土區水合物地球化學響應特征。其中，酸解烴異常、頂空氣異常、負Cl元素異常可作為探測水合物的標志與特征，游離烴異常、惰性氣體異常、熱釋汞異常、微量元素(Ba、V、Fe 和Ca 等)異常等可作為水合物輔助判別特征[56-67]。此外還運用了微生物調查技術、同位素方法技術等技術，發現甲烷碳同位素低值異常、烴氧化微生物豐度異常等對水合物具有一定指示作用[56, 67]。

2.2 創新集成了陸域凍土區天然氣水合物地球物理地球化學勘查技術體系

通過在青藏高原、漠河凍土區開展多門類、多方法的地球物理、地球化學、測井等技術方法探測水合物有效性試驗，創新集成了陸域凍土區天然氣水合物勘查技術體系。地球物理勘查技術主要用于凍土分布、斷裂構造、地下水、溫壓穩定帶等水合物成藏控制因素和水合物儲層的探測，主要方法技術包括:①反射地震；②音頻大地電磁測深；③大功率低頻探地雷達；④地面核磁共振技術和綜合測井技術。地球化學勘查技術則是獲取水合物烴類氣體來源與氣體成因及識別水合物儲層的重要技術手段，主要方法技術有：①酸解烴技術；②頂空氣技術；③游離烴技術；④熱釋汞方法技術；⑤同位素方法技術；⑥惰性氣體方法技術；⑦微生物方法技術等。

通過凍土區的水合物探測方法技術試驗，建立了適用于青藏高原凍土區高分辨率反射地震數據采集技術，即小道距、小炮距、高覆蓋次數和長排列接收、可控震源、冬季施工采集方案，可降低淺表凍融層吸收影響，提高信噪比和分辨率[32,37,68-70]。確立了音頻大地電磁觀測時段、時長、極距、天氣等關鍵采集參數，降低“死頻段”低信噪比的影響，有效提升數據質量[71]。創新集成了一套基于偽隨機編碼的大功率低頻探地雷達，并應用于木里地區天然氣水合物勘探取得良好的探測效果，其有效探測深度可達200 m[43,51]。通過凍土區的地面核磁共振試驗確立了脈沖的持續時間、脈沖間歇時間、疊加次數和單邊邊長等重要參數，其有效探測深度可達150 m。綜合地球物理測井具有探測精度高、分辨率高等優點，被認為是在水合物儲層識別和儲層評價最有效的方法之一。通過多參數測井方法試驗，優選視電阻率、聲波時差、自然伽馬、密度、超聲成像等參數作為凍土區探測水合物主要測井技術手段。此外，通過開展凍土區水合物地球化學試驗與研究[56-67,72-77]，系統分析了我國陸域凍土區水合物特征，提出了地質背景調查、土壤調查、井中化探和烴源巖調查4 種工作手段為一體的“四位一體”凍土區水合物地球化學方法技術體系[67]。

在間接探測水合物方面，反射地震主要用于與水合物成藏密切相關的斷裂構造推斷、地層劃分、巖性識別等[34,37]；音頻大地電磁測深可用于刻畫凍土分布、劃分斷裂構造等[38-46]；低頻探地雷達可用于查明凍融層、永凍土分布[50-51]；地面核磁共振主要用于劃分凍土層和地下水發育情況調查[43]。頂空氣、酸解烴、游離氣法等技術方法可用于分析水合物烴源氣體條件[57-58,61,67-78]。

在直接識別水合物儲層方面，音頻大地電磁的中高阻異常(位于斷裂帶附近)的電性特征和低頻探地雷達的強振幅變化、頻率突變的反射特征可作為水合物儲層的識別標志[36,44-46,50-51]；反射地震中高頻、弱振幅地震學響應特征可作為水合物儲層輔助判別特征[32-36]；由于木里凍土區儲層類型復雜，不同參數測井對不同類型水合物儲層有所差異，總體而言，視電阻率測井對水合物儲層敏感，其中，聲波時差測井對頁巖裂隙型儲層敏感，自然伽馬測井對砂巖孔隙型儲層、密度測井對泥巖裂隙型儲層均具有一定敏感性[36,43,53-55]。井中地球化學中的酸解烴、頂空氣、同位素分析技術可用于圈定水合物儲層[43]。

依據凍土區水合物地球物理地球化學勘查方法技術特點，提出了凍土區水合物普查與詳查階段采用的勘查技術方法組合。①普查階段，針對陸域天然氣的水合物潛在分布的凍土區，應首先在小比例尺、大范圍凍土區地質普查工作，其工作內容主要包括：區域斷裂構造、凍土分布、地形特征和區域烴類異常等，主要是利用音頻大地電磁測深、二維地震、探地雷達等方法技術，結合凍土特征、地球化學異常評價天然氣水合物賦存潛力，進一步縮小勘查范圍，優選有利區塊；②詳查階段：在優選有利區塊之后，利用更為精細的地球物理方法組合開展有利區詳查工作。在優選的有利區塊內，開展大比例尺的地球化學掃面、音頻大地電磁測量、探地雷測測量工作，查明與天然氣水合物成藏要素的特征，包括大比例尺斷裂構造分布特征、永凍土發育情況、烴類異常等，確定天然氣水合物賦存可能性的區域，開展淺層反射地震、地面核磁共振等工作，結合各類技術方法的異常特征和識別標志情況，確定探井位置，實施鉆探和地球物理測井、巖石物理實驗和井中地球化學樣品分析工作，依據相關的鉆探與測井結果對其他方法進行約束，提升水合物地球物理地球化學勘查技術方法應用水平。

2.3 建立了適用于凍土區固結型天然氣水合物儲層評價方法

以巖石物理實驗為基礎，獲取了木里凍土區的地層參數，同時，對實物巖心采用X 射線和CT 掃描技術構建了水合物儲層數字巖心模型，為開展凍土區水合物儲層數值模擬和儲層評價研究奠定了堅實的基礎[55,79]。通過數值模擬判別了木里凍土區水合物的微觀接觸關系——以接觸型水合物分布類型為主，分析了不同條件作用下的電性響應特征和主要控制因素，探討了產生機理和對巖石宏觀物理特性的影響規律[55]，為建立凍土區水合物微觀特征與宏觀屬性之間的聯系奠定了良好的基礎。

開展了木里凍土區固結型天然氣水合物儲層參數評價方法研究，結果表明自然伽馬測井是計算泥巖含量的可靠方法[80]，提出了密度測井更適合于區內儲層的孔隙度評價[54]；活度分層法對地層巖性劃分具有較好應用效果[81]; 對于泥質含量<10%水合物儲層，應采用阿爾奇公式計算水合物飽和度；對于泥質含量≥修正10%水合物儲層，應采用修正阿爾奇公式和印度尼西亞公式[54]。在此基礎之上，開發了水合物測井評價系統，該系統主要包括測井數據預處理、測井響應特征與巖性分析、巖性與儲層識別技術和儲層參數計算與評價四大功能模塊[82]，登記了軟件著作權2項，分別為“祁連山木里地區天然氣水合物測井解釋軟件”和“陸域凍土區水合物參數最優化解釋軟件”，為我國陸域凍土區水合物儲層評價和資源量估算提供可靠的技術支撐。

2.4 構建了木里凍土區天然氣水合物成藏模式和綜合勘查模型

借鑒環北極凍土區和海域地區水合物成藏控制要素的研究思路與成果，以天然氣水合物油氣系統理論為指導[5,83-84]，根據祁連山木里地區天然氣水合物地質、地球物理地球化學勘查技術和鉆探成果，分析了凍土、斷裂構造、水合物穩定帶、烴源巖等地質條件對水合物成藏的控制作用，總結了木里地區天然氣水合物成藏模式(圖1)，并進一步建立了水合物地球物理地球化學綜合勘查模型(圖2)，木里凍土區成藏模式和綜合勘查模型對我國陸域凍土區水合物勘查具有重要意義，可為后續凍土區水合物調查評價提供科學有益的指導。

圖1 祁連山木里凍土區天然氣水合物成藏模式[42]Fig.1 Schematic diagram of gas hydrate accumulation in the Muli area of Qilian mountains

圖2 祁連山木里凍土區天然氣水合物勘查模型[62]Fig.2 Schematic diagram of the natural gas hydrate reservoir comprehensive exploration model in the Muli area of Qilian mountains

以水合物地球物理異常特征、水合物地球化學異常特征、凍土厚度、水合物穩定帶厚度、斷裂分布等為預測變量，采用BP人工神經網絡、支持向量機、特征分析、邏輯斯諦回歸預測等多種線性與非線性算法，自主開發了凍土區天然氣水合物成藏預測系統，預測得到了木里地區的水合物成藏有利區分布(圖3)，圈定了3個Ⅰ級有利區和4個Ⅱ級有利區，其中，在Ⅰ級有利區內，凍土發育良好，其厚度大都大于65 m，具有較厚的水合物穩定帶厚度；在電性上，呈現了“中高阻”異常特征；低頻探地雷達表現為“強振幅”特征，指示著水合物儲層的雷達電磁波反射特征；在過DK3-DK9的近東西向的地震剖面上表現為“弱振幅、中等波阻抗”特征；在地球化學異常上，基本位于頂空氣甲烷環狀異常和酸解烴甲烷的頂部高值異常區域內，且位于地球化學多指標分形-GIS預測異常區內。

圖3 木里凍土區鉆探核心區水合物成藏有利區分布圖Fig.3 Distribution map of favorable areas for hydrate accumulation in the core area of the Muli permafrost area

2.5 凍土區天然氣水合物環境效應研究

據估算，天然氣水合物所含的碳資源量幾乎是其他碳資源量總和的兩倍[85]，是全球重要的碳庫。天然氣水合物是亞穩定性產物，隨著溫度與壓力條件的擾動變化，會發現分解(亦或生成)。早在上世紀八九十年代，已有學者認識到水合物穩定條件的改變導致甲烷等氣體發生泄漏，對全球氣候、環境產生巨大影響[86-87]。地質歷史時期上的缺氧、變暖等氣候變化、生物滅絕事件可能與水合物的災難性分解有關[88-89]。

針對祁連山木里凍土區水合物試開采區開展環境效應研究是一項具有十分必要且重要的工作。圍繞著水合物試采前后開展了甲烷和二氧化碳監測、水合物開采前后地層穩定性等研究工作，結果表明：①區內高寒草原、草甸區甲烷排放具有季節性變化和區域分布特點[90-92]，最大吸收值約是最大排放值的5倍，表現為巨大的碳匯能力[91,93]，對青藏高原碳循環乃至我國“雙碳”目標的實現均具有重要意義；②水合物試采期間，甲烷含量略微降低，未造成甲烷明顯排放；而試采引起了二氧化碳含量升高，可能與甲烷燃燒釋放產物有關，水合物試采對區內環境的影響可控[90, 93-94]；③推斷水合物降壓試采引起原水合物儲層電阻率增加的主要原因為焦耳-湯姆遜效應和水合物分解吸熱導致冰相地層形成而引起的，試采后不會對地層的穩定產生不良影響[95]。這些試驗性研究成果可為陸域凍土區水合物的環境效應和試采地層穩定性評價提供有益的指導。

3 展望

盡管我國陸域凍土區天然氣水合物勘查起步較晚，但經過十多年的不懈努力，建立了凍土區水合物地球物理地球化學勘查技術體系，歸納總結了陸域區水合物識別標志與判別特征，在水合物儲層評價與環境效應研究等方面也取得諸多認識。隨著凍土區水合物勘探進程的持續推進，筆者對后續水合物調查研究作了以下三個方面的展望。

1) 開展“深淺兼顧、常規油氣與水合物兼探”綜合調查評價。俄羅斯的麥索雅哈氣田、阿拉斯加北坡普拉德霍海灣-庫帕魯克河地區以及我國的祁連山木里凍土區，均發現了常規油氣田(或油氣顯示)與天然氣水合物共生成藏關系，淺部的水合物藏對中-深部的油氣藏具有一定的指示作用，因而，應開展以油氣與水合物為主的綜合資源勘探，可節約勘探成本，提升聯合勘探效益。

2) 加強青藏高原凍土、水合物分解逸散之環境效應研究。眾多學者研究表明，隨著全球氣候變暖，青藏高原凍土正發生退化，凍土退化將引起生態環境連鎖反應，凍融層范圍擴大、凍土底板上移均可導致水合物穩定帶厚度變薄，助推凍土區內水合物發生分解，將引起甲烷氣體釋放，進一步加劇氣候變暖。目前國際上對水合物環境效應多集中于海洋地區，以及環北極圈地區的數值模擬研究。青藏高原水合物環境效應研究較為滯后，甲烷排放特征、同位素變化規律、主要控制因素和成因機制等缺乏可靠有效論據支持，開展青藏高原水合物環境效應實地監測和數據模擬研究不僅有助于了解地質歷史時期水合物分解與氣候變化的耦合關系，也可提升水合物分解(或形成)對未來生態環境變遷的預測能力。

3) 加強凍土區水合物勘查技術推廣應用，建立普適性的凍土區水合物識別標志和特征，優化凍土區水合物成藏模式和勘查找礦模型。由于木里凍土區水合物成藏具有特殊性，集成的水合物勘查技術與水合物識別標志與特征對我國凍土區水合物勘探是否具有普適性，需要在其他陸域凍土區進一步驗證。同時，青藏高原具有廣闊的水合物和油氣資源勘探前景，建立不同類型的水合物成藏模式和找礦模型，豐富陸域凍土區水合物成藏理論，為陸域凍土區水合物勘探與開發提供指導。

致謝：

衷心感謝祝有海研究員、盧振權研究員、趙省民研究員、王平康副研究員、龐守吉副研究員、肖睿、張帥等老師和專家對陸域水合物勘查工作給予的支持、指導和幫助；非常感謝物化探所凍土區水合物勘查項目組各位同仁在野外數據采集與研究工作中所付出的汗水與努力。