鋰?yán)淇臻g堆產(chǎn)氣行為分析

摘" 要：針對(duì)鋰?yán)淇臻g堆運(yùn)行時(shí)產(chǎn)氣的問(wèn)題，設(shè)計(jì)了鋰?yán)淇臻g堆LCSR，對(duì)其鋰回路產(chǎn)氣行為進(jìn)行研究，通過(guò)計(jì)算LCSR壽期內(nèi)的總產(chǎn)氣量、不同氣體各自的產(chǎn)量，結(jié)合所產(chǎn)氣體的性質(zhì)、鋰回路的工況，分析這些氣體在鋰回路中的行為。結(jié)果表明：產(chǎn)生的氣體中氦-4對(duì)LCSR鋰回路起主要影響作用，LCSR滿功率運(yùn)行1.2天后氦-4達(dá)到飽和，LCSR鋰回路會(huì)因異相成核形成氣泡。文章的研究方法和結(jié)論可為鋰?yán)淇臻g堆的研究設(shè)計(jì)提供參考。

關(guān)鍵詞：鋰;空間堆;氦

中圖分類號(hào)：TL731" " " " 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A" " " " "文章編號(hào)：2095-2945（2021）13-0014-04

Abstract： Aiming at the problem of gas production during operation of the lithium-cooled space reactor， the lithium-cooled space reactor LCSR was designed to study the gas production behavior of its lithium loop. By calculating the total gas production during the life of the LCSR and the respective production of different gases and by considering the nature of the gas and the working conditions of the lithium circuit， this paper analyzes the behavior of these gases in the lithium circuit. The results show that the helium-4 in the produced gas plays a major role in the LCSR lithium circuit， that after the LCSR runs at full power for 1.2 days， the helium-4 reaches saturation， and that the LCSR lithium circuit will form bubbles due to heterogeneous nucleation. The research methods and conclusions of this paper can provide references for the research and design of lithium-cooled space reactor.

Keywords： thium; space reactor; helium

空間堆常用的金屬冷卻劑有鈉、鉀、鈉鉀合金、鋰，其中鋰密度最小、沸點(diǎn)最高，大功率空間堆（電功率>50kW），其堆芯溫度高（1200～1400K），適合選用鋰作冷卻劑[1-2]。但是，運(yùn)行時(shí)鋰經(jīng)中子輻照后會(huì)產(chǎn)生氫同位素、氦同位素，對(duì)鋰?yán)淇臻g堆的導(dǎo)熱、熱電轉(zhuǎn)換、電磁泵運(yùn)行產(chǎn)生不利影響。所以，需要對(duì)鋰?yán)淇臻g堆的產(chǎn)氣量以及所產(chǎn)氣體在鋰回路中的行為進(jìn)行研究。本文通過(guò)設(shè)計(jì)鋰?yán)淇臻g堆LCSR，計(jì)算LCSR壽期內(nèi)的產(chǎn)氣量，結(jié)合所產(chǎn)氣體的性質(zhì)、鋰回路的工況，分析所產(chǎn)氣體在鋰回路中的行為以及氣泡的形成。

1 產(chǎn)氣量計(jì)算

冷卻劑鋰含有Li6和Li7，經(jīng)中子輻照生的主要核反應(yīng)如下：

Li6：

鋰回路的設(shè)計(jì)參數(shù)見(jiàn)表1，鋰的成分是 Li7含量99.9%、Li6含量0.1%，管壁、容器壁等結(jié)構(gòu)材料的主要成分為鈮合金（Nb-0.99%Zr-0.01%C）。

表1 鋰回路設(shè)計(jì)參數(shù)

采用MCNP程序?qū)Χ研?、堆上集流腔、堆下集流腔、堆出口管、堆入口管?nèi)發(fā)生的以上核反應(yīng)進(jìn)行計(jì)算。額定工況下，LCSR鋰回路10年壽期內(nèi)He4、H、D、T總產(chǎn)量0.05mol，不同氣體各自產(chǎn)量如表2所示。

表2 不同氣體產(chǎn)量

2 生成氣體在鋰回路中的行為

由于第1節(jié)計(jì)算的是10年壽期的產(chǎn)氣量，所以氣體每秒的平均生成速率非常慢，而鋰回路內(nèi)鋰的流速為v=2.67m/s，可認(rèn)為H、D、T、He4在鋰中飽和前分布均勻。

額定工況下，H、D、T的溶解度均大于0.01（與Li原子數(shù)比），32L冷卻劑鋰為2592.37mol，所以鋰回路10年產(chǎn)生的H、D、T幾乎可全部溶于鋰中，H、D、T還可從鈮合金的管道壁、容器壁滲透出去。

但是，T可衰變成He3，忽略He3通過(guò)（n，p）反應(yīng)再生成T，則He3的生成速率由（1）得 。

， （1）

P 為He4的生成速率;λ=1.78×10-9s-1為H3的衰變常數(shù);DAB=2×10-8m2/s為H3在Nb的擴(kuò)散系數(shù);As=6.17m2為管道壁和堆容器壁的表面積;x=0.0015m為容器厚度;Vc=32L=0.032m3為鋰回路中鋰的體積[3]。

在忽略He3通過(guò)（n，p）反應(yīng)再反生成T時(shí)，He3產(chǎn)量仍然遠(yuǎn)低于He4的產(chǎn)量，所以可忽略H、D、T、He3對(duì)鋰回路的影響，主要考慮He4對(duì)鋰回路的影響。

實(shí)際運(yùn)行條件下，He4在冷卻劑鋰中的溶解度很低，不久達(dá)到飽和。SP-100運(yùn)行7年產(chǎn)He4共0.15mol，計(jì)算達(dá)到飽和的時(shí)間時(shí)，按0.25mol（增加了約2/3的裕度）來(lái)計(jì)算，得運(yùn)行1.1天后He4在鋰回路中飽和。同樣，計(jì)算本文設(shè)計(jì)的LCSR產(chǎn)He4達(dá)到飽和的時(shí)間時(shí)，也按在原產(chǎn)量基礎(chǔ)上增加2/3的裕度來(lái)計(jì)算，即運(yùn)行10年共產(chǎn)生0.0253mol，計(jì)算時(shí)按照0.04mol來(lái)計(jì)算He4達(dá)到飽和的時(shí)間，He4在液態(tài)鋰中的溶解度為1.7×10-6kg/m3，所以鋰回路中He4達(dá)到飽和的時(shí)間為[4]：

t= 0.0034年≈1.2天

與SP-100的產(chǎn)He4行為對(duì)比如表3所示，SP-100的鋰回路中He4達(dá)到飽和的時(shí)間為1.1天。雖然鋰?yán)淇臻g快堆的He4飽和時(shí)間晚于SP-100的，產(chǎn)生He4的總量少于SP-100的，但壽期內(nèi)產(chǎn)生He4的總量在鋰中的占比大于SP-100的。針對(duì)產(chǎn)氣的問(wèn)題，SP-100研究人員研發(fā)專用的氣液分離器將He4從鋰中分離出去，所以也需要研究將He4從鋰中分離的方法[3，5，6]。

3 鋰回路中氣泡的形成

飽和后，He4會(huì)從鋰中逸出，通過(guò)成核作用形成新的氣泡或是擴(kuò)散到早先存在的氣核形成氣泡。形成氣泡的方式主要有兩種：均相成核、異相成核。以下將超飽和液體的成核與超熱液體的成核近似，用分析超熱液體的成核方法處理超飽和液體的成核。

3.1 均相成核

液體內(nèi)部能量較大的氣體分子，通過(guò)逐步地可逆碰撞聚集在一起，形成暫時(shí)局部微小的低密度區(qū)，即形成氣核，形成的氣核存在一個(gè)臨界半徑，小于臨界半徑的氣核會(huì)自行破滅，大于臨界半徑的氣核才會(huì)在液體中進(jìn)一步長(zhǎng)大形成氣泡，這種形成氣泡的過(guò)程為均相成核。

通過(guò)拉普拉斯方程和亨利定律，可得均相成核所需要的超飽和度[3]。

Pb-Pl=2σ/rc（拉普拉斯方程），（2）

Pb-Pl=K（C0-CS）（亨利定律）， （3）

Pl=KCS， （4）

S=（C0-CS）/CS=2σ/（rcPl）， （5）

式中，Pb為氣核壓強(qiáng)，Pa;Pl=液體壓強(qiáng)=105Pa;σ=氣液分界面的表面張力系數(shù)=0.265N/m;rc氣核臨界半徑，m;K為亨利常數(shù)，m2/s2;C0氣體密度kg/m3;CS液體中飽和氣體密度，kg/m3;S為均相成核超飽和度。

根據(jù)以上關(guān)系式，如果知道氣核臨界半徑，便可求出均相成核所需要的超飽和度S，rc表達(dá)式如下[3]：

rc={（3kT/4πσ）[l ]}0.5， （6）

式中：σ=氣液分界面的表面張力系數(shù)=0.265N/m;rc臨界氣核半徑，m;k=玻爾茲曼常數(shù)=1.38×10-23J/K;T=溫度=1300K;n=氣體分子密度=7.53×1023個(gè)/m3;h=普朗克常數(shù)=6.63×10-34J·s;J為成核速率，個(gè)/（s·m3）;Ed為氣體分子在液體中擴(kuò)散的活化能?？烧J(rèn)為J取1～1012個(gè)/（s·m3）范圍內(nèi)的某一值（該范圍通常是沸騰過(guò)程的取值范圍）;Ed取0～Ex范圍內(nèi)的某一值，即0lt;Edlt;4πrc2σ/3，Ex是形成氣核所需要的能量。這樣可得到在J和Ed取值范圍內(nèi)，rc關(guān)于J和Ed的函數(shù)曲線，如圖1所示。

6.87×10-10m≤rc≤1.18×10-9m，rc隨J和Ed的變化不大。取rc=10-9來(lái)計(jì)算均相成核超飽和度：

S=2？滓/（rcP1）= =5300。

壽期內(nèi)總產(chǎn)氦量0.04mol=0.00016kg。1300K、0.1MPa氦在鋰中的溶解度1.7×10-6kg/m3，鋰回路總裝量0.032m3，如果產(chǎn)生的氦全部留存在鋰中，氦在鋰中的超飽和度：

Sl= ≈2940。

壽期內(nèi)全部生成的氦的超飽和度僅約為S的1/2，所以，可忽略均相成核在鋰?yán)淇臻g快堆鋰回路形成氣泡中所起的作用。

3.2 異相成核

雜質(zhì)、容器表面一般都可提供現(xiàn)成的氣核，捕獲氣體分子形成氣泡，這種形成氣泡的過(guò)程為異相成核。

Dwyer的等效空穴模型是利用拉普拉斯方程對(duì)理想小空穴內(nèi)未浸潤(rùn)的、覆蓋氧化層的表面建立的力學(xué)平衡（見(jiàn)圖2）。現(xiàn)在假設(shè)液體界面已經(jīng)沿空穴壁向上移動(dòng)到已浸潤(rùn)未氧化的表面，則Dwyer的關(guān)系式變?yōu)閇3]：

Pv+？鬃T/r'3-P1=2？滓/（？琢r'），" "（7）

式中：Pv為液體在T溫度的蒸氣壓，Pa;ψ為惰性氣體在成核空穴的濃度的度量，是關(guān)于空穴幾何、接觸角、空穴內(nèi)氣體物質(zhì)的量的函數(shù)，m·N/K;初沸時(shí)液體溫度，K;r'為表面預(yù)處理溫度、壓力下等效空穴中液體曲面半徑，m;Pl為運(yùn)行條件下液體溫度，Pa;α=r/r'，無(wú)單位;r為初沸時(shí)氣泡半徑，m。

式（7）可以通過(guò)添加KCo項(xiàng)，來(lái)擴(kuò)展描述液體中氣體超飽和成核，KCo代表空穴內(nèi)溶解在液體中的氣體壓力[3]：

KCo+Pv+？鬃T/r'3-P1=2？滓/（？琢r'），" "（8）

r'的值可由下面的關(guān)系式得到[3]：

r'3-[2σ'/（Pl'-Pv'）]r'2+ψ'T'/（Pl'-Pv'）=0（9）

帶撇的符號(hào)均表示在表面預(yù)處理壓力和溫度下的取值，這里認(rèn)為ψ=ψ'。Ψ=6.1×10-16m·N/K，α=0.72，T=T'=1300K，P1=P1'=105Pa，Pv=Pv'=7062.35Pa，則相對(duì)超飽和度S1=1.13。該值較小，LCSR運(yùn)行時(shí)容易達(dá)到該值，所以鋰回路內(nèi)會(huì)因異相成核形成氣泡。

4 結(jié)論

（1）LCSR運(yùn)行時(shí)，對(duì)于所產(chǎn)生的氣體，可忽略H、D、T、He3對(duì)鋰回路的影響，主要考慮He4對(duì)鋰回路的影響。

（2）LCSR壽期內(nèi)，其鋰回路中He4的總含氣率高于SP100的，所以也應(yīng)考慮除去其鋰回路中的He4。

（3）LCSR運(yùn)行時(shí)其鋰回路內(nèi)會(huì)因異相成核形成氣泡。

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