離心萃取器混合區內三相流的CFD-PBM模擬

段五華，王澄謙，鄭 強

（清華大學 核能與新能源技術研究院，北京 100084）

0 引言

環隙式離心萃取器是一種高效的溶劑萃取設備，其工作區結構如圖1所示，主要由轉筒和外殼構成。其工作過程和優點可參考文獻[1]。目前，環隙式離心萃取器已廣泛用于核工業、廢水處理、生物化工、制藥、稀土分離和濕法冶金等許多工業領域[2-9]。

圖1 環隙式離心萃取器Fig.1 Annular centrifugal contactor

要實現環隙式離心萃取器的科學設計和運行調控，必須準確掌握環隙式離心萃取器內流體流動特性。然而，環隙式離心萃取器混合區內流體流動是一種特殊的泰勒-庫特（Taylor Couette）流，比較復雜，同時，其結構也較復雜，這樣導致難以采用傳統的實驗方法來準確獲得和描述其混合區內流體流動特性，使得目前其設計和運行調控尚缺乏科學性。近年來，計算流體力學（Computational Fluid Dynamics，CFD）模擬已廣泛應用于各種設備內流體流動特性的研究[10-11]，并已應用于環隙式離心萃取器內流體流動特性的研究，特別是對氣-液兩相流流動的模擬研究較多[1，12-13]，但對氣 - 液 - 液三相流流動的模擬研究較少，而離心萃取器實際生產運行時都是氣-液-液三相流。

氣-液-液三相流的CFD模擬研究主要可分為兩大類，一類是關注各相界面的形狀與形變的“真實”模擬，一類是忽略界面形狀信息的簡化模擬。在當前的計算能力下，由于環隙式離心萃取器內氣-液-液三相流流動高度復雜，因此，“真實”模擬很難進行。在簡化模擬中，群體平衡模型（Population Balance Model，PBM）是最常用研究多相流動體系中分散相分布的模擬方法，其核心思想是通過跟蹤實體（顆粒、液滴、氣泡、細胞、事件等）的數，將實體的微觀行為（聚并、破碎、成核、生長等）和宏觀屬性（顆粒數密度、粒徑、面積、體積等）聯系起來。PBM描述的液滴不但隨流場流動，還發生成核、生長、聚并、破碎等微觀行為，與真實的多相流流動狀況接近。在環隙式離心萃取器內，分散相以液滴群形式存在，因此，PBM適合處理環隙式離心萃取器內氣-液-液三相流。耦合CFD-PBM開展環隙式離心萃取器內氣-液-液三相流流動的模擬研究，可獲得真實的流場行為，并且能獲得分散相的液滴尺寸分布等流動特性，進而獲得液-液界面面積，從而預測傳質性能。分散性液滴群主要發生在環隙式離心萃取器的混合區，為此，本文開展了70 mm環隙式離心萃取器混合區內氣-液-液三相流的CFD-PBM模擬探索研究，主要研究了轉速對相分布和液滴平均直徑分布以及進口有機相體積分數對液滴平均直徑分布的影響，以便深入認識和掌握環隙式離心萃取器內流體流動特性，進一步提高我國離心萃取器的設計和運行調控水平。

1 模擬方法

1.1 物理模型

環隙式離心萃取器混合區流域包括外殼中的環隙區流域和轉筒底部的外殼區流域（含固定葉片區域），如圖2（a）所示。在CFX模擬軟件中對混合區進行網格劃分，劃分結果如圖2（b）所示。CFX模擬軟件生成網格是基于有限體積法。在生成網格時，設定混合區整個流域最大的網格尺寸為0.002 m，由于在轉筒壁面附近的流體有較大的速度梯度，為此，采用網格生成器的Mesh-Control功能對其表面進行了細化，所生成的網格為非結構化四面體結構，總數為763 224。

圖2 混合區流域及其網格Fig.2 Flow region and mesh of the mixing zone

模擬所涉及的離心萃取器幾何結構尺寸和物性見表1。而且，對于空氣與水的相間動量傳遞，設定曳力系數為0.44；而對于有機相與水相間的動量傳遞，則選擇Ishii Zuber模型。

表1 模擬參數Tab.1 Parameters for the simulation

1.2 模擬的簡化

環隙式離心萃取器正常運行時混合區內流體為多相、非穩、湍流流動，比較復雜，因此，在CFD-PBM模擬過程中，為減少計算量，在模擬時作了簡化：（1）不考慮傳熱和傳質模型，且假設流體為不可壓縮的流體，其物性在傳遞過程中保持不變；（2）由于環隙式離心萃取器中有機相和水相的混合發生在液相主體中，因而，不需考慮氣相對群體平衡模型的影響；（3）假定兩相入口均采用混合液進入，且流量和組成相同；（4）采用小流比（O/A），即有機相在混合區內的體積分數比較小，不高于0.1，這樣有機相對水相的作用比較小，因此，有機相對水相的影響幾乎可以忽略，而且，有機相在連續的水相中分布將比較均勻，可以忽略追蹤變量梯度的影響；（5）考慮自由液面對混合區內流型的影響，將環隙頂部的邊界條件設置為開放邊界條件，即與大氣相通。

1.3 歐拉-歐拉多相流模型

多相流模擬研究采用的是歐拉-歐拉多相流模型。歐拉-歐拉多相流模型中兩相的連續性方程和動量方程如下[14]：

求解過程采用均方根（Root Mean Square，RMS）殘差作為收斂標準，設定收斂判據為RMS≤10-5。

1.4 群體平衡模型

1.4.1 模擬模型

群體平衡模→型（PBM）的研究對象是數密度分布函數n（L；，t）。數密度定義為單位體積內分散相微粒的數目。對于氣-液-液三相體系中液滴流動計算，其群體平衡方程如下[15]：

式中 L ——液滴的特征向量空間，L=（L1，L2，…，→Lq），其中Li為液滴的第→i個特征參數；

式（3）中，左邊第一項代表微粒數密度的時間變化；第二項是對流項，代表對流引起的微粒數密度變化；第三項是擴散項，代表微粒在主體中的擴散引起的微粒數密度變化；右邊第一項是微粒自身特征參數的變化（如液滴的長大、晶體的成核結晶等）引起的數密度分布變化。

通→過對式（3）的求解，得到數密度分布函數n（L；x，t），最終可通過積分計算得到各個量，如：液滴平均直徑、液滴總表面積、溶質濃度分布等。其中，S（L，t）由 4 部分組成，可表示為：

式中 BC（L，t）——由于小尺寸液滴聚并成為所關注尺寸的液滴而造成的數密度增加；

DC（L，t）——由于所關注尺寸的液滴與其他液滴聚并而造成的數密度減少；

BB（L，t）——由于大液滴破碎生成所關注尺寸的液滴而造成的數密度增加；

DB（L，t）——由于所關注尺寸的液滴的破碎而造成的數密度減少。

在只考慮二元聚并與破碎的情況下，這4部分如式（5）所示。

式中，Q（L，λ）為聚并核函數，是特征尺寸為L和λ的液滴發生聚并的頻率；Γ（L）是特征尺寸為L的液滴發生破碎的頻率；β（L/λ）是特征尺寸為L的液滴破碎后子液滴的特征尺寸為L的概率；這3個函數是液滴流模擬的關鍵，其準確程度從根本上決定了模擬結果的準確程度，要得到與實驗結果相符合的液滴尺寸分布，必須有合理的破碎、聚并機理，從而可準確地確定這3個函數。

1.4.2 PBM的求解

PBM求解方法很多，通常根椐追蹤目標的不同，可劃分為分組法（Class Method）、蒙特卡羅法（Monte Carlo）和矩量法（Method of Moments，MOM）等3大類[15]。

分組法是一種直接離散的方法。該方法將內部屬性劃分為有限數目的N個區間，得到一組N個離散后的群體平衡方程，聯立求解這些平衡方程，可得到內部屬性的分布函數隨時間的演變過程。分組法的缺點在于模型復雜，存在明顯的離散誤差，其優點是能夠得到顆粒尺度譜動力學演變過程的細節。CFX軟件自帶的MUSIG（Multiple Size Group Model）就是一種分組法。

蒙特卡羅方法是一種隨機算法，直接以群體平衡模型所描述的物理過程為基礎，通過人工構造系統行為來預測真實的系統特性。蒙特卡羅方法求解群平衡方程易于程序設計，可以得到顆粒行為細節，容易向多屬性擴展。然而，為了減少統計誤差，它需要較多的樣本，計算量較大，而且得到的解中會含有“噪聲”。

矩量法忽略單個液滴的軌道經歷信息和歷史信息，采用液滴群的一些平均量和整體量（即各階矩量）來描述液滴群的動力學演變，它通過引入液滴尺度分布函數的矩，把含有描述聚并過程的積分-微分的數密度守恒方程轉化為幾個低階矩量的普通差分方程，聯立求解這些方程即可得到低階矩量的時間演變過程，然后利用這些低階矩重建而得到數密度分布函數的時間演變過程。由于采用矩量法需要的信息比較少，可以有效降低計算負荷。目前，矩量法包括正交矩量法（Quadrature Method of Moments，QMOM）、直接正交矩量法（Direct Quadrature Method of Moments，DQMOM）、分段正交矩量法（Sectional Quadrature Method of Moments，SQMOM）等[15]，其中，DQMOM直接求解權函數內部變量的輸運方程，可更方便的擴展以考慮空間非均勻和多變量工況，是一種非常實用的求解PBM的方法。

為此，本研究采用MUSIG和DQMOM分別開展了研究，目的是看哪種方法更適合環隙式離心萃取器內氣-液-液三相流的PBM求解。

（1）MUSIG。

MUSIG是商業模擬軟件ANSYS中唯一一個可用于計算多尺寸分散相在連續相中分布的模型。它考慮了分散微粒間的破碎和聚并作用，比傳統的均一尺寸方法更能準確地描述分散相的分布特點，適用于分散相均勻分散體系。在本計算模擬過程中，破碎模型采用Luo-Svendsen模型，聚并模型采用Prince-Blanch模型，而子液滴分布模型采用Binary Fragmentation 模型，分組方法采用了CFX軟件自帶的Geometric分組法。

（2）DQMOM。

DQMOM不直接追蹤分散相微粒，而是通過追蹤計算量更小的矩量，再通過矩量來重構微粒的粒子分布過程。在本模擬計算過程中，采用了COULALOGLOU等[16]提出的液滴聚并模型、ALOPAEUS等[17]提出的液滴破碎模型和子微粒Beta分布方程。而且，為了計算液滴的平均直徑及其分布，引入四階距量 m0、m1、m2和 m3來表征液滴在生長、聚并和破碎過程中的直徑分布，其中，零階矩量m0表示體系中液滴的數密度，一階矩量m1表示一維特征長度，二階矩量m2與分散相液滴的比表面積相關，三階矩量m3與液滴的體積分數相關，而 d32為 m3與 m2的比值，即[18]：

2 結果討論

2.1 多相流相分布特點

2.1.1 湍流動能與湍動耗散率

湍流動能是處理湍流運動方程時的附加變量之一，定義為脈動速度平方和，是衡量湍流強弱的重要指標之一。湍流動能越大，代表湍動越劇烈。在兩進口水相平均流速均為0.02 m/s、進口處為混合液、進口有機相體積分數為0.01、轉速為1 800 r/min和環隙頂部設置為開放邊界且其壓力為大氣壓的模擬條件下，70 mm環隙式離心萃取器內流體的湍流動能分布如圖3（a）所示。由圖可知，在自由液面處和轉筒外壁處流體的湍流動能較大，在混合區旋渦的中心處湍流動能相對較小。

圖3 混合區內湍流動能和湍動耗散率分布Fig.3 Distribution of turbulent kinetic energy and turbulent dissipation rate in mixing zone

湍動耗散率也是處理湍流運動方程時的附加變量之一，表示在分子黏性作用下湍流動能轉化為分子熱運動動能的速率。湍動耗散率通常以單位質量流體在單位時間內損耗的湍流動能來衡量。湍動耗散率與液滴的破碎和聚并頻率相關。湍動耗散率越大，破碎頻率越大，聚并頻率則越小。在上述同樣的模擬條件下，70 mm環隙式離心萃取器內流體的湍動耗散率分布如圖3（b）所示。由圖可知，混合區內湍動耗散率的分布與湍流動能的分布具有相似的特點，在自由液面處和轉筒外壁處流體的湍動耗散率比較大，在混合區旋渦的中心處湍動耗散率相對較小。

2.1.2 轉速對相分布的影響

不同轉速下混合區內有機相和水相的兩相分布如圖4所示。模擬時，流比（O/A）為1/4（有機相進口流速為0.008 m/s，水相平均進口流速為0.032 m/s），環隙頂部設置為開放邊界，其壓力為大氣壓，壁面均設定為光滑壁面。模擬結果表明，混合區內氣相和液相因為密度不同而形成氣液兩部分，氣相由于密度較小而在環隙的上部區域內匯聚成一相，有機相和水相則充滿環隙的下部流域，同時，氣液兩相之間存在自由液面，且自由液面在外殼內壁處較高，在轉筒外壁處較低。而對于有機相和水相兩液相在混合區內的相分布，由圖可知，有機相在液相中的體積分數比較小，且分布比較均勻，其主要原因是環隙內形成的湍流泰勒渦促進了有機相的分散；同時，兩液相在局部地區形成了富有機相區和富水相區。WARDLE通過高速攝像觀察和CFD模擬也發現了這一現象[19-20]。這也是導致在一定操作條件下，混合區內兩液相的實際相比與兩相入口流比不一致的原因之一。試驗研究也發現了這一特性[21-22]。這種分布形式既與兩相的物性相關，也與混合區內流體流動特點相關。而且，由圖也可知，隨轉速增大，混合區內有機相聚集的現象逐漸消失，即轉速的增大促進了混合區內有機相在水相中的分散。這是因為轉速越高，混合區內兩相流湍動程度越大，混合加劇，導致有機相分散更細。

圖4 不同轉筒轉速下氣-液-液三相流中有機相的分布Fig.4 Distribution of the organic phase in the gas-liquidliquid three-phase flow under different rotational speeds

2.2 液滴平均直徑分布

2.2.1 MUSIG

分散相液滴的破碎和聚并速率與湍動耗散率相關，而湍動耗散率與轉速相關，因而，轉速對液滴直徑分布有影響。不同轉速下混合區內氣-液-液三相流中有機相液滴的Sauter平均直徑d32分布如圖5所示，其中，設置兩進口水相平均流速均為0.02 m/s，進口有機相體積分數為0.01。由圖可知，不同轉速下，氣-液-液三相流中有機相的d32在110～150 μm范圍內，比通過實際測量獲得的 d32大[19，23-24]。由圖也可知，混合區內液滴直徑分布很均勻，而在自由液面處有機相的液滴平均直徑比較小，這是因為在自由界面處，水相的表觀速度及其梯度比較大，對有機相的作用比較明顯，且自由液面處有機相體積分數比較小，水相對有機相液滴的破碎作用更加充分。由圖還可知，隨轉速增大，有機相的d32減小，該影響規律與文獻報道的一致。隨著轉速增大，輸入液-液分散系統中的能量增大，造成了連續相和液滴之間碰撞頻率提高，液滴破碎速率增大，促進了混合區內有機相在水相中的分散，進而導致有機相的d32減小。

圖5 不同轉筒轉速下混合區中有機相的d32分布Fig.5 The d32 distribution of the organic phase in the mixing zone under different rotational speeds

另外，MUSIG適合模擬進口有機相體積分數很小的流動狀況，因為進口有機相體積分數很小時，可以不考慮混合區內分散相對連續相的影響，以及忽略數密度守恒方程中擴散項的影響。當進口有機相體積分數較大時，需考慮分散相對連續相的影響以及“倒相”情況，從而需建立合適的動量源項，并對連續相的傳遞方程進行必要修正，目前還不具備這些條件。

2.2.2 DQMOM

（1）轉速對液滴平均直徑分布的影響。

不同轉速分下有機相的d32如圖6所示，其中，設置兩進口水相平均流速均為0.02 m/s，進口有機相體積分數為0.01。由圖可知，在本模擬條件下，氣-液-液三相流中有機相的d32在50～130 μm范圍內變化，這與通過實際測量獲得的 d32大體相近[19，23-24]。同樣地，混合區內液滴直徑分布很均勻，而在自由液面處有機相的液滴平均直徑比較小。而且，隨著轉速增大，有機相的d32減小，這是因為隨著轉速增大，輸入液-液分散系統中的能量增大，造成了連續相和液滴之間碰撞頻率提高，液滴破碎速率增大，進而導致有機相的d32減小。

圖6 不同轉速下混合區中有機相的d32分布Fig.6 The d32 distribution of the organic phase in the mixing zone under different rotational speeds

（2）進口有機相體積分數對液滴平均直徑分布的影響。

進口有機相體積分數對混合區內有機相d32的影響如圖7所示。由圖可知，隨有機相體積分數增大，有機相的d32增大，而且，在較低轉速下，進口有機相體積分數對d32的影響比較明顯。

圖7 不同轉速下進口有機相體積分數對混合區有機相d32的影響Fig.7 Effects of volume fraction of the inlet organic phase on d32 of the organic phase in the mixing zone under different rotational speeds

2.3 MUSIG和DQMOM的比較

基于分組法的MUSIG，雖然比較簡單，但計算量較大，當采用多變量群體平衡模型時，其計算量會更大，因此，不容易擴展到多變量的群體平衡模型，也不適用于進口有機相體積分數較大的體系。而且，采用MUSIG求解PBM時，環隙式離心萃取器混合區內有機相的d32比較均勻，數值較大，當到達一定轉速后，d32大小幾乎不受轉速影響，這都與試驗測得的結果存在一定的差異。因此，MUSIG不適用于求解環隙式離心萃取器中氣-液-液三相流的PBM。

而基于矩量法的DQMOM，沒有直接追蹤分散相微粒，而是通過追蹤計算量更小的矩量，再通過矩量重構微粒的粒子分布過程，具有很高的精度。DQMOM的計算量比MUSIG的小得多，并且DQMOM只需在求解矩陣的基礎上加以變化，容易拓展到多元過程。采用DQMOM求解PBM時，環隙式離心萃取器混合區內有機相d32的分布與文獻報道的實驗測量結果更接近，且d32大小隨轉速和進口有機相體積分數的變化規律與實驗測得的結果基本一致。

總之，采用DQMOM比采用MUSIG求解PBM所得結果更接近環隙式離心萃取器混合區內氣-液-液三相流的流動特性，而且，MUISG只能求解一元群體平衡模型，而DQMOM則可拓展到二元群體平衡模型，從而實現環隙式離心萃取器中傳質過程的模擬。

3 結語

本文開展了環隙式離心萃取器混合區內氣-液-液三相流的CFD-PBM模擬研究，重點研究了混合區內三相流流場分布和有機相d32的分布特點，考查了轉速和進口有機相體積分數對其的影響。獲得的模擬結果表明，氣-液-液三相在混合區軸向截面上的相分布形式為氣體在環隙上部區域，而兩相液體混合液在環隙下部區域；混合區內有機相在液相中體積分數比較小，且在液相中分布比較均勻，但在局部地區形成了富有機相區和富水相區；流體的湍流動能和湍動耗散率在自由液面處和轉筒外壁處較大，而在混合區旋渦中心處較小；混合區內d32分布很均勻，并隨轉速增大和進口有機相體積分數的減小而減小，且在自由液面處的d32比較小，當兩進口水相平均流速均為0.02 m/s，進口有機相體積分數為0.01，轉速為1 800～3 600 r/min時，通過MUSIG模擬獲得的混合區中氣-液-液三相流中有機相的d32為110～150 μm，而通過DQMOM模擬獲得的混合區中氣-液-液三相流中有機相的d32為50～130 μm，與通過實際測量獲得的d32大體相近，因此，采用DQMOM比采用MUSIG更適合于求解環隙式離心萃取器中氣-液-液三相流的PBM。所有這些結果有助于準確掌握環隙式離心萃取器內多相流的流動特性。

總之，CFD-PBM是一種高效、可靠的研究工具。目前，環隙式離心萃取器混合區內氣-液-液三相流的CFD-PBM模擬研究才剛起步，還未廣泛開展，還有許多技術難點需要突破和解決，因此，還將進一步深入地開展各項研究工作，以使CFD-PBM模擬結果更能真實地反映環隙式離心萃取器內氣-液-液多相流的實際流動特性，所獲得的模擬結果能真正地用于指導環隙式離心萃取器的科學設計和運行。