鈍化劑對土壤重金屬鎘含量及其在川麥冬中累積的影響

蔣 攀，王鈺茜，趙鈺婷，趙志杰，王金玲，李 輝，閆秋潔，黃泰涵，劉 雷，杜世章*

鈍化劑對土壤重金屬鎘含量及其在川麥冬中累積的影響

蔣 攀1, 2，王鈺茜1, 3，趙鈺婷2，趙志杰2，王金玲1，李 輝1，閆秋潔1，黃泰涵1，劉 雷1，杜世章1*

1. 綿陽師范學院，四川 綿陽 621000 2. 西南科技大學，四川 綿陽 621010 3. 重慶師范大學，重慶 400030

通過盆栽實驗，綜合評價不同鈍化材料對土壤鎘的鈍化以及對川麥冬Cd含量降解的影響。以一年生川麥冬為供試材料，采用土壤盆栽實驗方法研究了鈍化材料漢白玉（Ar）、秸稈生物炭（Br）、粉煤灰（Fh）、菌渣（Me）、硅藻土（Dm）對土壤總Cd、有效Cd和川麥冬各部Cd吸收累積的影響。2種Cd污染程度土壤，不同鈍化材料處理下均能提高土壤pH值；土壤陽離子交換量均極顯著高于對照組，與土壤pH值成正相關；土壤總Cd含量和土壤有效Cd、麥冬地上部和地下部Cd含量較對照均極顯著降低。綜合各項指標發現，Ar對重金屬Cd的鈍化效果最佳，Br和Fh效果其次。結合盆栽實驗結果來看，Ar、Br、Fh、Me和Dm能夠有效降低土壤總Cd含量、有效Cd含量和麥冬各部Cd含量，還能促進麥冬的穩收增產；綜合分析，Ar、Fh和Br對重金屬Cd鈍化效果最好，可作為涪城麥冬種植區土壤鈍化修復首選材料。

土壤；鈍化修復；鎘污染；川麥冬；漢白玉；秸稈生物炭；粉煤灰；菌渣；硅藻土

土壤重金屬污染，已經逐漸發展為一個不容忽視的環境問題[1]。1972年，重金屬鎘（cadmium，Cd）在國際環境會議上被列為高危害有毒的物質之一[2]。過量的重金屬Cd進入到水-土壤-生物循環體系，通過食物鏈的遷移、轉化和累積，能對人的健康造成極大威脅[3]。研究表明，目前我國不少土壤或多或少受到Cd污染，部分地區還存在Cd污染超標的現象[4-6]。根據2014年四川省土壤污染狀況調查公報來看，四川省土壤污染更加嚴重，其中重金屬Cd點位超標率高達20.8%，三臺縣涪城麥冬種植區土壤Cd含量高于全國平均水平[7]。同時，四川省農業廳在三臺縣設置了1122個農產品產地土壤重金屬污染監測點位，經測試分析表明，三臺縣農產品產地土壤重金屬Cd含量在0.072～1.820 mg/kg，平均含量為0.329 mg/kg。總體上三臺縣農產品產地土壤重金屬Cd質量分數相對較高[8]。對全縣農產品產地土壤重金屬Cd質量分數的異常值狀況進行篩選發現，三臺縣農產品產地土壤重金屬Cd含量屬于異常值的監測點位分散分布在花園鎮、劉營鎮、永明鎮、樂安鎮和百頃鎮等33個鄉鎮，主要分布在兩江工業園片區和蘆溪工業園片區，其含量均超過0.923 mg/kg，全縣最大含量達到1.820 mg/kg[8]。

本研究針對三臺縣涪城麥冬種植區土壤Cd污染和麥冬Cd富集問題，從川中丘陵地區現狀考慮和種植戶的實際情況，選擇了5個對環境友好、取材方便且符合Cd鈍化原理的鈍化材料。通過盆栽試驗，對5種材料的鈍化效果進行綜合評價，以期能夠為麥冬種植區Cd污染土壤的修復治理和麥冬品質的提升提供技術支持和理論依據。

1 材料和儀器

1.1 材料

1.1.1 供試土壤 取自綿陽市三臺縣涪城麥冬產區永明鎮某農田0～20 cm的農田土壤，分別為低濃度Cd污染土壤和高濃度Cd污染土壤，其性質見表1。

1.1.2 供試種苗 均采摘自涪城麥冬種植區爭勝鄉木魚村某農田上長勢一致、水肥管理安全一致的上季老苗，經綿陽師范學院羅明華教授鑒定為百合科沿階草屬直立性麥冬(Linn. f.) Ker-Gawl。經測定，麥冬種苗樣總Cd質量分數為0.12 mg/kg。

1.1.3 供試鈍化材料 秸稈生物炭（Br，農業廢棄物）、粉煤灰（Fh，工業廢棄物）、漢白玉（Ar，堿性物質）、硅藻土（Dm，黏土礦物）和菌渣（Me，有機物料），不同鈍化材料基本性質見表2。其總Cd含量在GB4284-1984《農用污泥中污染物控制標準》、GB18877-2009《有機-無機復混肥料國家標準》和GB8173-1987《農用粉煤灰中污染物控制標準》允許值內。CH4N2O（分析純99%）0.551 g/kg、Ca(H2PO4)2·H2O（分析純85%）0.496 g/kg和KCl（分析純99.8%）購于上海麥克林生化科技有限公司。

1.2 儀器

3300AAS型火焰原子吸收光譜儀（Thermo Scientific?），DHG-9023A 電熱恒溫鼓風干燥箱（蘇州江東有限公司），UV-1800型紫外可見分光光度計（日本島津公司），高速冷凍離心機（奧斯特羅德熱電實驗），HH-M8型恒溫水浴鍋（金壇春蘭有限公司）。

表1 供試土壤基本性質

表2 供試鈍化材料基本性質

2 方法

2.1 盆栽試驗設計

進行土培盆栽試驗，采用種植區原土壤，篩除土壤中雜質后風干，稱取2.5 kg風干土至于培養盆（24 cm×22 cm，容積約為3 L）中，拌入適量百菌清殺菌（購自四川綿陽，利爾化工股份有限公司），充分混勻，放置平衡7 d。將5種鈍化劑研細過百目篩，均按照土壤干質量的5%添加，充分混勻，以不添加任何鈍化材料為對照，2種Cd污染程度種植區土壤共計12個處理：低濃度污染（對照、Ar1、Br1、Fh1、Me1、Dm1）和高濃度污染（對照、Ar2、Br2、Fh2、Me2、Dm2）每處理設置5次重復，隨機排列。然后，按照CH4N2O（GR 99%，上海麥克林生化科技有限公司）0.551 g/kg、Ca(H2PO4)2·H2O（分析純85%，麥克林生化）0.496 g/kg和KCl（分析純99.8%，麥克林生化）0.180 g/kg加入底肥。每盆扦插3顆分蘗麥冬繁殖，控制苗間距10 cm。培養過程中不定期澆水，土壤含水量保持在田間持水量的80%左右。培養期間于7月、9月和11月追肥3次，日常田間照料除草。

2.2 樣品采集與制備

麥冬生長周期較長，于次年麥冬成熟期（培養時間300～320 d），進行收獲并同步采集土壤樣品（全盆混合采樣）。收獲的麥冬樣品，經自來水洗凈、去離子水潤洗后再用吸水紙擦干水分，分部分在105 ℃殺青30 min，在70 ℃下烘干至恒定質量，稱量、粉碎待測。土壤樣品自然風干完全后，剔除雜質，用研缽研細，過100目篩留存待測。

2.3 測定項目及方法

土壤基本理化性質按照常規方法測定，參照魯如坤《土壤農業化學分析方法》[9]；土壤pH值使用電位法測定；土壤銨態氮、有效磷、速效鉀聯合浸提-比色法測定；參照《LY/T 1243-1999》方法測定土壤陽離子交換量（cation exchange capacity，CEC）；全氮使用凱氏法測定；土壤Cd采用石墨爐原子吸收分光光度法測定；土壤有效態Cd含量采用火焰原子吸收法測定。麥冬地上部和地下部Cd含量，采用硝酸-高氯酸消解，火焰原子吸收分光光度法測定。

2.4 數據處理

數據經過Office 2019處理后，使用DPS9.01軟件進行統計分析，多重比較采用最小顯著差異法（LSD），圖表設計制作采用Excel 2019、GraphPad Prism 5和Origin 2018。

3 結果與分析

3.1 不同鈍化材料對土壤pH的影響

由圖1分析可知，與對照相比，不同的鈍化材料處理下，2種Cd污染濃度的土壤pH均有不同幅度地提高，分別較對照提高了0.28～0.95和0.54～1.09。

就低濃度Cd污染土壤分析，經Ar、Br和Fh 3種鈍化材料處理后，土壤pH均極顯著高于對照（＜0.01），比對照分別高出16.40%、13.65%和12.44%；而Me處理后，土壤pH顯著高于對照，比對照高出7.11%；Dm處理后土壤pH較對照相比，在0.05水平上差異不顯著。而經Ar、Br、Fh、Me和Dm 5種鈍化材料處理后，高濃度Cd污染的土壤pH也均極顯著高于對照（＜0.01），分別高出20.02%、18.55%、15.31%、11.08%和9.86%。

3.2 不同鈍化材料對CEC的影響

從圖2分析可知，與對照相比，5種不同鈍化材料處理下，2種Cd污染濃度的CEC均有不同幅度地提高，分別較對照增加了12.31%～35.38%和12.70%～33.33%。

不同大寫字母表示處理間極顯著（P＜0.01），不同小寫字母表示處理間差異顯著（P＜0.05）,下同

經Ar、Br、Fh和Me 4種鈍化材料處理后，低濃度Cd污染土壤CEC含量均極顯著高于對照（＜0.01），比對照高出35.38%、28.62%、20.00%和18.77%；Dm處理后土壤CEC含量顯著高于對照組土壤CEC含量（＜0.05），高出對照12.31%。從高濃度Cd污染土壤分析來看，經Ar、Br、Fh和Me 4種鈍化材料處理后，土壤CEC含量均極顯著高于對照（＜0.01），分別高出33.33%、28.03%、18.25%和20.95%。Dm處理后土壤CEC含量顯著高于對照組土壤CEC含量（＜0.05），是對照的1.13倍。

3.3 不同鈍化材料對土壤總Cd含量的影響

圖3表明，與對照相比，經Ar、Br、Fh、Me和Dm 5種鈍化材料處理后，土壤總Cd含量均極顯著低于對照，分別較對照下降了27.11%～67.25%和25.85%～55.85%。

經Ar、Br、Fh、Me和Dm 5種鈍化材料處理后，低濃度Cd污染土壤的總Cd含量均極顯著低于對照（＜0.01），分別降低67.25%、67.00%、60.06%、34.90%和27.11%。而高濃度Cd污染土壤經Ar、Br、Fh、Me和Dm 5種鈍化材料處理后，其土壤總Cd含量均極顯著低于對照（＜0.01），分別降低55.85%、52.95%、50.89%、35.65%和25.85%。

圖3 不同鈍化材料對低濃度(A) 和高濃度 (B) 土壤總Cd含量的影響

3.4 不同鈍化材料對土壤有效Cd含量的影響

與對照相比，經Ar、Br、Fh、Me和Dm 5種鈍化材料處理后，土壤有效Cd含量均極顯著低于對照，分別較對照降低17.74%～58.95%和12.60%～51.52%（圖4）。

經Ar、Br、Fh、Me和Dm 5種鈍化材料處理后，低濃度Cd污染的土壤中有效Cd含量均極顯著低于對照（＜0.01），分別低出58.95%、33.42%、30.59%、18.85%和17.74%。而高濃度Cd污染土壤經Ar、Br、Fh、Me和Dm 5種鈍化材料處理后，其土壤中有效Cd含量均極顯著低于對照（＜0.01），分別下降了51.52%、42.71%、40.55%、17.32%和12.60%。2種鎘污染濃度的土壤，經Ar處理后，土壤有效Cd含量均極顯著低于Br、Fh、Me和Dm處理后的土壤有效Cd含量（＜0.01）。

3.5 不同鈍化材料對麥冬各部位Cd吸收的影響

就麥冬地上部Cd含量而言，從表3分析可知，與對照相比，經Ar、Br、Fh、Me和Dm 5種鈍化材料處理后，麥冬地上部Cd累積量在0.19～0.34 mg/kg和0.31～0.66 mg/kg，均極顯著低于對照組（＜0.01），分別較對照降低28.44%～58.72%和14.06%～59.03%；不同材料處理的麥冬地下部Cd質量分數在0.20～0.46 mg/kg和0.25～0.63 mg/kg，均極顯著低于對照（＜0.01），分別較對照降低16.43%～63.42%和14.54%～65.99%。

圖4 不同鈍化材料對低濃度(A) 和高濃度 (B) 土壤有效Cd含量的影響

表3 鈍化材料對不同鎘污染土壤上麥冬Cd含量

同列數據后不同小寫字母表示處理間差異顯著（＜0.05），不同大寫字母表示處理間差異極顯著（＜0.01）

Different lowercase letters in the same column of the table indicate significant difference between treatments at 0.05 level，Different capital letters indicate significant difference between treatments at 0.01 level

從低濃度Cd污染土壤分析來看，經Ar、Br、Fh、Me和Dm 5種鈍化材料處理后，麥冬地上部Cd含量較對照分別降低了58.72%、49.36%、42.20%、37.23%和28.44%；麥冬地下部Cd含量較對照分別降低了63.42%、57.58%、54.21%、32.43%和16.43%。

從高濃度Cd污染土壤分析來看，經Ar、Br、Fh、Me和Dm 5種鈍化材料處理后，麥冬地上部Cd含量均極顯著低于對照（＜0.01），分別降低了59.03%、50.22%、43.40%、21.48%和14.06%；高濃度Cd污染土壤經5種鈍化材料處理后，麥冬地下部Cd含量均極顯著低于對照（＜0.01），分別降低了65.99%、59.98%、57.00%、27.91%和14.54%。2種不同鎘污染濃度土壤，不同鈍化材料處理效果整體表現為Ar＞Br＞Fh＞Me＞Dm。

4 討論

中藥作為是中華民族傳統文化的瑰寶，是在國際市場中，少數具有國際競爭優勢的產業之一。我國中草藥品種齊全、資源儲量豐富，能夠在國內外市場上占據一定份額，但也同樣面臨著諸多困難。中草藥出口占比低，與我國中醫藥大國地位不匹配，嚴重制約了其在國際市場上的競爭優勢[4]。分析其原因，一方面是藥材產業外部因素引起，另一方面則是由于中草藥自身的質量問題造成，尤其是中草藥材中的農藥殘留和重金屬含量的問題[10]。

韓小麗等[11]通過對2008年以前的36種常見中藥材重金屬污染現狀進行統計分析發現，發現其中重金屬Cd超標率為28.5%，結果在所分析的5種常見重金屬元素中超標率最高。譚忠謀等[12]研究發現，不同產區的常用中草藥（黃芪、丹參、甘草、西洋參、金銀花）大部分均含有有害重金屬元素（Pb、Cd和Cu）。蔣翠文[3]實驗表明，麥冬體內鎘的積累量與土壤中鎘的積累量呈正相關，Cd富集分布情況為地下部＞地上部。中藥材重金屬超標問題近年來屢屢被報道，多次因為重金屬超標問題導致藥材出口時被銷毀，造成巨大經濟損失[13]。

鈍化修復主要是通過降低重金屬Cd的生物有效性、提高Cd殘渣態或穩定態來達到土壤修復的目的，土壤中總Cd及其有效態含量、麥冬體內Cd含量能夠較為直接反應重金屬Cd的生物有效性，最為直觀體現鈍化材料的修復效果[14]。

CEC表示土壤膠體吸附的所有可交換的陽離子的和，主要反映土壤可能保持的養分含量，即保肥性的高低，是用來評價土壤肥力和土壤緩沖性能的重要指標[15]。通過對CEC的研究，能夠為科學施肥和土壤修復提供重要依據，對于環境保護和治理具有重要作用[16]。CEC很大程度上決定于土壤膠體的表面性質，CEC與土壤對陽離子的吸附和置換能力成正相關；土壤CEC越高，土壤對重金屬的鈍化能力越強，重金屬Cd的生物有效性越低[17]。本實驗研究顯示，5種不同鈍化材料處理下，與對照相比，2種Cd污染程度土壤pH值和CEC均有所提高，土壤中總Cd含量及其有效態含量均有不同程度的降低，與邊鵬洋[18]對水稻土Cd有效性的研究結果基本一致。

Cd生物有效性受其土壤pH值、CEC含量等影響很大。土壤pH可以強烈影響土壤重金屬的吸附-解吸、沉淀-溶解等作用[19]。通過本實驗研究發現，pH值與土壤Cd含量及土壤有效Cd含量之間均成負相關性。土壤中重金屬生物有效性的變化很大程度取決于土壤pH值的變化，一般說來，pH值越小，則土壤中重金屬生物有效性越大，既土壤越酸重金屬生物有效性越大[20]，這也是產區土壤Cd污染嚴重的原因。Kramer等[21]和Ruby等[22]認為土壤中重金屬的生物有效性是指在一定的生理條件下，重金屬經過解吸和活化，然后遷移進入人或動物血液循環系統的那部分元素。

當施入鈍化材料后，可能改變了土壤pH、CEC等土壤基本性質，土壤Cd活性可以通過吸附和離子交換等作用而得到降低，進而提高了土壤中Cd固定態含量，與謝霏等[23]關于礦物材料對Cd的鈍化效果研究結果基本一致。劉高潔等[24]通過在復合重金屬污染土壤上添加生物炭（5%和8%水平）也發現，土壤重金屬毒性和重金屬有效態浸出濃度均顯著降低，其主要原因是由于土壤的pH值、CEC和土壤有機質的提高。同時，土壤中重金屬Cd離子可能與鈍化材料自身所含的硅、鈣等金屬元素發生拮抗作用；土壤中Cd2+通過與這些鈍化材料自身所含的金屬元素競爭植物根表的吸收位點等，以此來減少植物對Cd的接觸吸收機會，從而減輕重金屬毒害作用[25]。蘇德純等[26]通過室內盆栽實驗研究，發現酸性土壤在施用粉煤灰鈍化污泥后其pH值得到顯著提高，土壤的電導率和重金屬的有效性得到降低；施用適量的粉煤灰鈍化污泥還能增加其氮磷養分，所種植的玉米地上部干物重也得到顯著增加。Puga等[27]通過研究也發現，秸稈生物炭能夠提高土壤pH和有機質的含量，從而減少土壤中Zn、Pb、Cd的生物有效性，抑制油麻藤對三種重金屬的吸收，保護植物的生長。

2種Cd污染程度土壤，不同鈍化材料處理下均能提高土壤pH值；土壤陽離子交換量均極顯著高于空白對照組，與土壤pH值成正相關；土壤總Cd含量和土壤有效Cd含量均極顯著低于對照組；Ar處理下各指標降低幅度最大，優于其他鈍化材料。通過方差分析和LSD多重比較發現，麥冬地上部和地下部Cd含量較對照均極顯著降低；從降低幅度來看，Ar、Br和Fh處理下麥冬地上部和地下部重金屬Cd含量均極顯著低于Me和Dm，處理效果更佳。綜合發現，添加不同鈍化材料后，其土壤總Cd含量、麥冬Cd含量均有不同程度降低，Ar對土壤重金屬Cd的鈍化理效果最佳，可作為首選鈍化材料；Br和Fh效果其次，可視情況選用。

利益沖突 所有作者均聲明不存在利益沖突

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Effects of passivators on content of heavy metal cadmium in soil and its accumulation in

JIANG Pan1, 2, WANG Yu-xi1, 3, ZHAO Yu-ting2, ZHAO Zhi-jie2, WANG Jin-ling1, LI Hui1, YAN Qiu-jie1, HUANG Tai-han1, LIU Lei1, DU Shi-zhang1

1. Mianyang Teachers’ College, Mianyang 621000, China 2. Southwest University of Science and Technology, Mianyang 621010, China 3. Chongqing Normal University, Chongqing 400030, China

A pot experiment was conducted to comprehensively evaluate the effects of different passivation materials on the passivation of cadmium in soil and the degradation of Cd content in.Using one-year-oldas experimental material, the effects of passivation materials such as white marble (Ar), straw biochar (Br), fly ash (Fh), bacterial residue (Me), and diatomite (Dm) on the absorption and accumulation of soil total Cd, available Cd and Cd in different parts ofwere studied by soil pot experiment.In the two Cd contaminated soils, the soil pH value was increased under different passivation materials treatments, and the soil cation exchange capacity was significantly higher than that of the blank control group, which was positively correlated with the soil pH value, while the total soil Cd content and soil available Cd content, and the Cd content of the aboveground and underground parts ofwere significantly lower than those of the control. According to all the indexes, it was found that the passivation effect of Ar on heavy metal Cd was the best, followed by Br and Fh.Combined with the results of pot experiment, Ar, Br, Fh, Me and Dm could effectively reduce the total Cd content, effective Cd content and Cd content ofand also promote the stable harvest and yield of. Comprehensive analysis, Ar, Fh and Br have the best passivation effect on heavy metal Cd and can be used as the preferred materials for soil passivation remediation in the planting area ofin Santai.Conclusion Based on the results of pot experiments, Ar, Br, Fh, Me and Dm can effectively reduce the total Cd content, effective Cd content and Cd content of Ophiopogon japonicus in various parts of the soil, and can also promote the stable income and production of Ophiopogon japonicus; comprehensive analysis, Ar, Fh And Br has the best passivation effect on heavy metal Cd, and can be used as the first choice for soil passivation restoration in the Ophiopogon japonicus planting area in Fucheng.

soil; passivation remediation; cadmium pollution;(Linn. f.) Ker-Gawl; Ar; Br; Fh; Me; Dm

R286.2

A

0253 - 2670(2021)24 - 7638 - 07

10.7501/j.issn.0253-2670.2021.24.027

2021-09-02

四川省科技廳項目（2018JY0329）；綿陽師范學院研究生創新實踐基金資助項目（CX201912）；四川省大學生創新創業實踐項目（201910639030）

蔣 攀（1995—），男，四川綿陽人，博士在讀，主要從事環境經濟與管理、生態環境監測與治理研究。Tel: 15508167880 E-mail: 2945323566@qq.com

杜世章（1965—），男，四川樂山人，博士，教授，主要從事生態學研究。Tel:13628080619 E-mail: 2667047352@qq.com

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