高 佩
(1.江蘇銀環精密鋼管有限公司,江蘇 宜興 214203;2.江蘇大學材料科學與工程學院,江蘇 鎮江 212013)
鈉冷快堆作為第四代6個先進核能系統堆型之一,具有極高的安全性,能顯著提高鈾的利用率并大幅度減少核廢物,有效防止核擴散[1-10]。控制棒驅動機構作為鈉冷快堆獨立的停堆系統執行機構,按照系統的指令來驅動控制棒組件在堆芯內作上下往復運動及快速落棒運動,從而改變其在堆芯的插入深度,最終實現反應堆緊急控制(主要是安全快速停堆)、功率調節、補償控制等功能[10]。動導管是控制棒驅動機構驅動控制組件上下移動的重要通道,是確保反應堆安全的重要堆內部件。由于動導管位于堆芯中央的上部,中子通量高,輻照后動導管材料韌性會降低并發生脆化,在快速落棒時,控制棒驅動機構會對動導管的上端產生很大的沖擊功,同時,由于動導管的工作介質為鈉,因此要求動導管材料具有良好的抗輻照性能、抗沖擊性能、與鈉相容性等。根據俄羅斯的核電技術經驗以及我國高溫合金材料的現狀,選擇GH1059合金作為快堆控制棒驅動機構動導管材料是非常合理的。
GH1059合金是一種固溶強化型鐵鎳基高溫變形合金,相當于俄羅斯牌號ЧC59,國外對ЧС59合金實行技術封鎖,而國內尚無相關研究,也無廠家能冶煉及生產GH1059合金無縫管。GH1059合金的合金化程度較高,變形抗力大,冶煉及制造技術困難。近年來,國內冶煉及制造廠家的裝備水平已達到甚至超過國外水平,參考國內合金無縫管的制造經驗[11-19],研制出GH1059合金動導管完全可行。我國雖已建成實驗快堆,但關鍵結構用鋼均從俄羅斯進口,而目前正在建造的示范快堆關鍵結構用金屬材料已開始逐步實現國產化。因此,實現GH1059合金動導管的國產化對實現我國鈉冷示范快堆的設計定型及商業化具有重大意義。
GH1059合金動導管主要制造工藝為:真空感應冶煉→保護氣氛電渣重熔→高溫均質化熱處理→熱鍛→熱擠壓→高溫熱處理→冷軋→固溶熱處理→成品檢驗。具體包含兩個階段:
(1)第一階段:熱擠壓管坯制造。
GH1059合金材料采用真空感應冶煉,澆鑄成規格為Φ440 mm的合金錠,然后采用6 t保護氣氛電渣重熔爐冶煉成Φ620/Φ720 mm的合金錠,再采用2 000 t快鍛液壓機組開坯,鍛造后坯料規格為Φ415 mm×750 mm,鍛壓比≥5,然后依次進行固溶熱處理、矯直、表面機加工、超聲波探傷、剪切定尺,并通過表面檢驗、鉆孔、端面加工、預熱、一次感應加熱、擴孔、二次感應加熱,最后在63 MN臥式擠壓機上進行擠壓,采用玻璃粉潤滑,擠壓速度100~200 mm/s,擠壓后得到規格為Φ280 mm×55 mm的管坯。
(2)第二階段:動導管制造。
將規格為Φ280 mm×55 mm的熱擠壓管坯在高溫箱式爐中進行高溫熱處理,以消除管坯帶狀組織,使第二相充分溶解,成分更加均勻,熱處理溫度為1 200~1 230℃,保溫時間150 min,水冷。熱處理后進行矯直,切除頭尾缺陷及去除毛刺,再進行酸洗,并沖洗去除殘酸。然后進行2個道次冷軋,即Φ280 mm×55 mm→Φ232 mm×48 mm→外徑186 mm/內徑104 mm,第一道次冷軋后進行溫度1 080℃、保溫時間120 min的固溶熱處理,再進行矯直、酸洗、表面檢驗及修磨、清潔等工序。第二道次冷軋后進行溫度1 070℃、保溫時間150 min的固溶熱處理,再進行矯直、酸洗、表面檢驗及修磨、清潔、表面檢驗、尺寸檢驗、超聲波檢驗、理化檢驗等工序。
超聲波檢驗按GB/T 5777—2008《無縫鋼管超聲波探傷檢驗方法》中的L2.5級要求進行;動導管外表面質量應采用直接目視檢驗,內表面采用內窺鏡檢驗;外徑、內徑分別采用外徑千分尺及內徑千分尺進行檢測,直線度采用1 m塞尺進行檢測;表面粗糙度采用SJ-201型粗糙度儀檢測。
隨機選取1支規格為外徑186 mm/內徑104 mm的動導管并在其一端取樣,然后進行成分分析、顯微組織檢驗、25~800℃拉伸試驗、布氏硬度檢測、室溫沖擊試驗及晶間腐蝕試驗。其中成分按ASTM A 751—2014《鋼制品化學分析的試驗方法、準則和術語》的規定分別在SPECTRO MAXx型直讀光譜儀、CS-8800型紅外碳硫分析儀、ONH-500型氧氮氫分析儀上進行檢測分析;縱向金相試樣采用10%草酸電解浸蝕,然后在ZEISS Axiovert 40MAT型金相顯微鏡下觀察,按GB/T 6394—2017《金屬平均晶粒度測定方法》中規定的截點法測量其平均晶粒度;將金相試樣放入ZEISS EVO18型掃描電鏡中對其表面形貌進行觀察,采用能譜儀對合金中的析出相進行分析;拉伸試驗分別按GB/T 228.1—2010《金屬材料 拉伸試驗 第1部分:室溫試驗方法》及GB/T 228.2—2015《金屬材料 拉伸試驗 第2部分:高溫試驗方法》中的規定進行,采用R4試樣,試樣平行長度原始直徑為10 mm,原始標距L0為50 mm,拉伸試驗在DDL-300型電子萬能拉伸試驗機上進行;布氏硬度檢測按GB/T 231.1—2018《金屬材料 布氏硬度試驗 第1部分:試驗方法》的規定在570HAD型字式顯示布洛維硬度計上進行;U型缺口室溫沖擊試驗按GB/T 229—2007《金屬材料 夏比擺錘沖擊試驗方法》的規定在ZBC2302-C型金屬擺錘沖擊試驗機上進行。按GB/T 15260—2016《金屬和合金的腐蝕 鎳合金晶間腐蝕試驗方法》中的B法和D法規定分別進行晶間腐蝕試驗,B法試驗用試樣沿縱向選取,試樣尺寸為80 mm×20 mm×4 mm,2個試樣包含外壁,2個試樣包含內壁,腐蝕溶液為銅-硫酸銅-16%硫酸溶液,腐蝕試驗為24 h,腐蝕試驗后將試樣進行180°彎曲,彎曲用壓頭半徑為8 mm,試驗后用顯微鏡放大10倍對試樣彎曲外側進行觀察,看是否有晶間腐蝕傾向;D法試驗用試樣沿縱向選取,試樣尺寸為30 mm×20 mm×4 mm(長×寬×厚),其中2個試樣包含外壁,2個試樣包含內壁,腐蝕溶液為65%硝酸,腐蝕試驗為5個周期,每個周期48 h,且每個周期試驗后均更換新鮮溶液后繼續試驗,試驗結束后,按相關公式計算每個周期的腐蝕速率及5個周期腐蝕速率的平均值。
按要求對GH1059合金動導管進行超聲波檢驗,檢驗結果表明,動導管的缺陷回波幅度均低于報警門限,說明動導管的表面質量優異,生產工藝穩定、可靠。
經目視檢驗及內窺鏡檢驗,動導管內外無裂紋、夾渣、結疤等缺陷。經檢測,動導管外表面粗糙度Ra為1.2~2.0μm,內表面粗糙度Ra為1.3~2.2μm,可見動導管內表面質量優良。
經測量,動導管外徑實測偏差在(-0.5,+1.2)mm,內徑實測偏差在(-1.1,+0.6)mm,直線度≤1.5 mm/m,可見其外徑及內徑尺寸精度優良。
GH1059合金動導管的化學成分見表1,可見GH1059合金中P、S、Co、B及五害元素含量均在較低水平。

表1 GH1059合金動導管的化學成分(質量分數) %
GH1059合金動導管縱向顯微組織如圖1所示。可見動導管為全奧氏體晶粒,且部分晶粒存在孿晶,經測量,其平均晶粒尺寸約為78.23μm,平均晶粒度約4.1級。

圖1 GH1059合金動導管縱向顯微組織
在掃描電鏡下,動導管縱向組織形貌及第二相能譜如圖2所示,從圖2(a)~(b)可知,動導管晶內有近似圓形第二相呈不規則分布,最大直徑可達1μm,經能譜分析,晶內近似圓形第二相主要為含Cr、Fe、Ni、Mo的碳化物;由圖2(a)~(c)可知,晶內及晶界還有呈片層狀的第二相,經能譜分析,為富Cr、Mo的碳化物。

圖2 GH1059合金動導管第二相形貌及能譜分析結果
GH1059合金動導管在25~800℃的拉伸性能隨溫度的變化趨勢如圖3所示。由圖3可知,動導管的抗拉強度及屈服強度均隨溫度的升高而降低。在25℃時,動導管抗拉強度為592 MPa,溫度升高到100℃時,抗拉強度為555 MPa,下降幅度較大,溫度繼續升高,抗拉強度下降幅度開始減小,溫度在200~600℃時,抗拉強度下降趨勢非常緩慢,當溫度超過600℃,抗拉強度下降幅度開始增大,超過700℃時,抗拉強度急劇下降,溫度為800℃時抗拉強度最小,即279 MPa;在25~300℃時,隨溫度的升高,屈服強度下降幅度逐漸減小,當溫度在300~500℃,屈服強度降低非常緩慢,基本保持在192 MPa左右,溫度達到600℃時,屈服強度降低到最低值166 MPa,溫度上升到700~800℃時,屈服強度緩慢上升到177 MPa左右;斷后伸長率在25~200℃隨溫度的升高而呈降低趨勢,在200~700℃基本呈緩慢上升趨勢,溫度超過700℃時,斷后伸長率開始明顯上升;斷面收縮率在25~200℃隨溫度的升高呈緩慢下降趨勢,在25~600℃下降趨勢較明顯,溫度超過600℃時斷面收縮率開始緩慢上升,超過700℃時上升幅度增加。

圖3 GH1059合金動導管拉伸性能
采用布洛維硬度計對GH1059合金動導管的硬度進行檢測,結果為157,155,158 HBW;采用擺錘沖擊試驗機對動導管進行沖擊試驗,室溫沖擊韌性為479,476,481 J/cm2。
按GB/T 15260—2016中B法對GH1059合金動導管進行晶間腐蝕試驗,試樣尺寸為80 mm×20 mm×4 mm(長×寬×厚),其中2個試樣包含外壁切取,2個試樣包含內壁切取,試樣加工過程防止過熱,表面粗糙度Ra≤0.80μm,腐蝕溶液為銅-硫酸銅-16%硫酸,加熱試驗溶液到沸騰并開始計時,試驗連續進行,中間不更換溶液,試驗周期為24 h。試驗后每個試樣均彎曲兩個被檢驗面,即原始表面作為彎曲的外側,彎曲壓頭半徑為試樣厚度的2倍,即8 mm,彎曲角度為180°,彎曲后的試樣宏觀形貌如圖4所示,然后用顯微鏡觀察(放大10倍),可見彎曲外側均無因晶間腐蝕而產生的裂紋,可見GH1059合金動導管具有良好的耐銅-硫酸銅-16%硫酸腐蝕性能。

圖4 GH1059合金動導管彎曲試驗后的宏觀形貌
按GB/T 15260—2016中D法對GH1059合金動導管進行晶間腐蝕試驗,試樣尺寸為30 mm×20 mm×4 mm(長×寬×厚),沿縱向取樣,其中2個試樣包含外壁,2個試樣包含內壁,并對試樣所有表面進行拋光加工,加工過程防止過熱,表面粗糙度Ra≤0.80μm,腐蝕溶液為65%硝酸。試驗前對每個試樣進行尺寸測量,精確到0.01 mm,計算總表面積,然后進行清洗、吹干并稱重,精確到0.001 g。加熱試驗溶液到沸騰并開始計時,試驗共進行5個周期,每個周期48 h,且每個周期試驗后均對試樣進行清洗、吹干、稱重,記錄每個狀態試樣的質量,每個周期均需更換新鮮溶液繼續試驗。試驗結束后,按GB/T 15260—2016中第4.4.1節公式(1)計算腐蝕速率,結果見表2。可見GH1059合金動導管腐蝕速率在0.29~0.31 mm/a,具有良好的耐硝酸腐蝕性能。

表2 GH1059合金動導管硝酸腐蝕試驗腐蝕速率結果 mm/a
(1)采用真空感應冶煉+保護氣氛電渣重熔+鍛造+熱擠壓+冷軋工藝成功研發出外徑186 mm/內徑104 mm的鈉冷快堆控制棒驅動機構用GH1059合金動導管。
(2)經超聲波檢驗、表面質量檢驗、粗糙度檢測及尺寸檢驗,GH1059合金動導管各項指標均滿足技術條件要求,其表面質量及尺寸精度優良。
(3)GH1059合金動導管縱向顯微組織為全奧氏體晶粒,部分晶粒存在孿晶,平均晶粒尺寸約為78.23μm,平均晶粒度約4.1級。經掃描電鏡及能譜分析,晶內有近似圓形的含Cr、Fe、Ni、Mo的碳化物,晶內及晶界還有呈片層狀的富Cr、Mo的碳化物。
(4)GH1059合金動導管在25~800℃的拉伸性能優良,硬度適中,室溫沖擊韌性較高,耐銅-硫酸銅-16%硫酸及硝酸腐蝕性能優良,滿足動導管的使用要求,實現了國產化。