陽 宏,劉成林,王飛龍,湯國民,李國雄,曾曉祥,吳育平
(1.中國石油大學(北京)油氣資源與探測國家重點實驗室,北京 102249;2.中國石油大學(北京)地球科學學院,北京 102249;3.中海石油(中國)有限公司天津分公司,天津 300452)
近年來陸相優質烴源巖的形成條件及其富集機理是非常規油氣地質領域研究中的熱點問題[1-2]。與海相烴源巖相比,湖相烴源巖沉積過程中更容易受氣候影響,往往呈現沉積旋回變化頻繁、非均質性強的特點[3-4]。國內外對于古湖泊環境的重建及泥頁巖有機質富集機理的理論研究相對成熟[5-8],形成了多種典型湖相烴源巖有機質富集模型,包括大型深水缺氧湖盆模型、高鹽度封閉湖盆模型、中深度熱帶湖盆模型、貧養湖盆模型等[9-11]。Hao 等[1]對微咸—咸水環境下形成的渤中凹陷沙河街組主力烴源巖進行了深入研究,認為其是高生產力控制和良好保存條件下形成的分布廣泛的優質烴源巖,然而,對于淡水環境下形成的東營組烴源巖關注較少,尚不明確該套烴源巖的形成條件及有機質富集機理,嚴重制約了以東營組為烴源灶的油氣勘探開發。隨著國家“立足國內找礦增儲”資源保障戰略的提出,國內油氣勘探由常規構造油藏向中深層、巖性油氣藏和非常規油氣領域逐漸轉變。渤海海域近兩年新的油氣勘探發現證實,相當一部分油氣來源于漸新統東營組烴源巖。油源對比分析表明,相比于廣泛分布的沙河街組原油,東營組原油主要呈點狀分布于凹陷斜坡帶處,具有源內和近源成藏的特點,常規-非常規油氣勘探潛力巨大[12-14]。
前人針對陸上東營組的儲層特征研究較多,但關于渤中凹陷內發育的厚層東營組烴源巖的生烴潛力評價及成源機理研究較少,且僅僅聚焦在東三段[15-16]。因此,本文利用礦物學、古生物學、有機-無機地球化學綜合評價東營組各層段烴源巖品質,并利用多參數系統分析沉積時古湖盆水體的環境特征,建立渤中凹陷東營組烴源巖的發育模式,以期為東營組烴源巖資源潛力評價和勘探目標優選提供理論依據。
渤中凹陷處于渤海灣盆地渤中坳陷中東部,面積達8 634 km2,周緣被渤東、渤南、埕北、沙壘田、石臼坨凸起所環繞[17]。其新生代構造活動分為裂陷和坳陷2 個階段,古近紀早期為深裂陷期(孔店—沙河街組沉積時期),晚期進入斷坳轉換期(東營組沉積時期),新近紀進入坳陷期。新生界(Kz)自下而上發育古近系孔店組(E2k)、沙河街組(E2-3s)、東營組(E3d),新近系館陶組(N1g)、明化鎮組(N2m)以及第四系(Q)。中生界(Mz)及太古界(Ar)發育火山巖和花崗巖古潛山風化殼儲層。目前渤中凹陷油氣勘探集中在周邊凸起區和斜坡區,近年來發現了包括渤中19-6 和渤中13-2 等一大批大型油氣田[18-19]。其油氣成藏組合自上而下可以劃分出3套,包括上部新近系、中部古近系以及下部古潛山的油氣藏組合[20],其中館陶組、沙河街組和東營組上部砂巖層可作為良好的儲集層(圖1)。

圖1 渤中凹陷構造位置圖(a)及地層綜合柱狀圖(b)Fig.1 Structural location(a)and stratigraphic column(b)of Bozhong Sag
渤中凹陷發育3 套質量好的古近系烴源巖,即沙三段、沙一—二段和東營組[15]。渤中凹陷在沙三段沉積時期廣泛發育深湖相沉積;在沙一—二段沉積時期以濱淺湖相為主,發育灰綠、灰褐色泥巖與中—粗砂巖互層;在東營組沉積時期,渤中凹陷進入斷坳轉換期,凹陷中心發育深湖—半深湖沉積。東三段和東二段沉積時期發育深灰褐色泥巖,目前鉆井揭示的最深厚度可達到500 m;東一段沉積時期發生湖退,中小型三角洲進積在湖盆邊緣,發育灰色泥巖與淺灰、灰白色砂巖互層[21]。
本文選取了渤中凹陷內BZ,CFD,QHD,PL 構造18 口典型井(圖1)東營組巖心及巖屑樣品進行相關地球化學實驗。全巖與黏土定量分析實驗取自BZ13-A 等3 口井泥巖段的60 余份巖屑樣品。TOC 和Ro等地化實驗樣品取自18 口井泥巖段的500 余份巖屑樣品。飽和烴色譜質譜和主-微量元素分析實驗取自QHD33-A 等9 口典型井泥巖段的300 余份巖屑樣品。孢粉分析鑒定取自QHD34-A等8 口井泥巖段的200 余份壁心及巖屑樣品。
全巖-黏土定量分析采用D/max-2500 衍射儀,有機碳測定和巖石熱解實驗分別采用碳硫分析儀CS-230 和ROCK EVAL 6 熱解儀,碳氫氧元素分析采用Vario MICRO cube 元素分析儀,鏡質體反射率Ro測定采用顯微分光光度計,飽和烴GC-MS 采用Agilent7890 B-5977 A 氣相色譜質譜聯用儀,主量元素分析采用ZSX Primus Ⅱ型X 射線熒光光譜儀,微量元素采用PE 350 X 電感耦合等離子體質譜儀,孢粉分析采用生物顯微鏡觀察。實驗在中國石油大學(北京)國家重點實驗室、核工業北京地質研究院分析測試研究中心和中海油渤海實驗中心完成。
渤中凹陷東營組典型泥頁巖樣品的全巖和黏土XRD 分析結果(表1)表明,其礦物組分較為復雜,長英質礦物以石英、斜長石和鉀長石為主,碳酸鹽礦物含量較低,以方解石和白云石為主,黏土礦物含量較高,平均質量分數為32%,以伊利石和伊/蒙混層為主。東三段黏土礦物的含量比東二段和東一段高,而長英質礦物的含量比東二段和東一段低。

表1 渤中凹陷東營組泥巖礦物組成Table 1 Mineral composition of mudstone of Dongying Formation in Bozhong Sag%
有機質豐度、類型、成熟度是評價烴源巖質量最基本的參數,決定烴源巖的產烴基礎[22]。此次研究采用行業標準評價體系,利用總有機碳(TOC)含量、熱解生烴潛量(Pg)、氫指數(HI)、碳氫氧原子比(H/C,O/C)、鏡質體反射率(Ro)和熱解峰溫(Tmax)綜合評價烴源巖品質(圖2)。渤中凹陷東營組干酪根類型整體上以Ⅱ1—Ⅱ2為主,東三段和東二段下部泥巖均是良好的烴源巖,并進入了成熟階段,向上到東二段上部和東一段逐漸變差,且處在未熟—低熟階段。

圖2 渤中凹陷東營組烴源巖評價圖Fig.2 Evaluation of source rocks of Dongying Formation in Bozhong Sag
4.1.1 元素比值法
古氣候條件從根本上控制古環境,進而影響烴源巖成源[5]。由于Sr 與Cu 對氣候條件變化十分敏感,因此常用Cu/Sr 比值來反映古氣候條件。當w(Cu)/w(Sr)>0.05 時指示溫濕氣候,反之則反映干熱氣候[23-24]。古氣候指數“C值”也是反映古氣候的常用指標,公式為C=w(V+Ni+Mn+Fe+Cr+Co)/w(Ca+Mg+Ba+Sr+Na+K)。當C>0.6 時指示溫暖潮濕氣候;C<0.2時指示干燥炎熱的氣候[25]。化學蝕變指數(CIA)也是判斷風化程度及古氣候的典型參數之一,公式為CIA={x(Al2O3)/[x(Al2O3)+x(CaO*)+x(Na2O)+x(K2O)]}×100,認為Al 元素相對穩定,而Ca,Na,K 等元素在溫濕氣候下含量降低,因此,高CIA(>60)表現相對溫濕氣候,而低CIA(<50)反映干熱氣候[26]。

采用w(Cu)/w(Sr),CIA,C值綜合表征渤中凹陷東營組沉積時期古氣候變化(圖3)。東三段w(Cu)/w(Sr),CIA,C值均較高,平均值分別為0.09,82,0.66,表現為溫濕的氣候;東二段和東一段對應值中等,平均值分別為0.08,65,0.52 和0.05,51.6,0.32,反映較溫濕氣候。CIA與TOC 含量的相關性表明溫濕氣候更利于東營組烴源巖的有機質富集[圖4(a)]。

圖4 渤中凹陷東營組古環境判別指標與TOC 相關性分析Fig.4 Correlation analysis between paleoenvironment analysis index and TOC content of Dongying Formation in Bozhong Sag
4.1.2 古生物
古生物孢粉中裸子類和被子類的含量變化可以判斷古氣候特征[27-28]。渤中凹陷東營組下部孢粉中溫濕條件的代表胡桃粉屬、樺粉屬、擬榛粉屬數量占比明顯增多,占總孢粉數的20.6%;上部孢粉中干旱條件的代表麻黃粉屬、杉粉屬、雙束松粉屬數量占比明顯增多,占總孢粉數的33.5%(圖5),表明東營組下部氣候較上部更為溫濕,其生物種屬含量上的反映與元素比較結果相一致。

圖5 渤中凹陷東營組烴源巖孢粉含量分布樣品采用QHD34-A,CFD5-A,CFD18-B,BZ1-A,BZ13-A,BZ19-A,BZ22-A,PL7-A 典型井東營組各層段巖屑Fig.5 Sporo-pollen fossil distribution of source rocks of Dongying Formation in Bozhong Sag
4.2.1 元素比值法
沉積巖石中部分元素的含量對環境中的水體深度變化十分敏感,因此可用這些元素含量及相關比值來反映古湖泊水深。一般情況下相對離岸元素Mn,Co,Al 等和近岸元素Fe,Mg 等含量的相對變化可以反映水深變化情況,是常用的指標[29]。
采用Mn/Fe,Co/Fe,Al2O3/MgO 等比值定性反映古湖盆水深(圖3)。渤中凹陷東三段w(Mn)/w(Fe),w(Al2O3)/w(MgO),w(Co)/w(Fe)的平均值分別為0.023,7.900,5.300,比值最高,表現為高古水深;東二段和東一段對應值偏低,平均值分別為0.015,6.250,4.005 和0.010,5.180,3.800,表現出中、低水深。總體上研究區樣品元素含量及參數指標表明東三段的高水深在東一段和東二段降低。同時Mn/Fe 比值與TOC 含量的相關性表明高水深更利于東營組烴源巖的有機質富集[圖4(b)]。
4.2.2 Co 元素定量
傳統的古水深定量方法通常是利用沉積相、古生物生活的水深范圍結合特定算法來計算古水深,但相對復雜。周洪瑞[30]、吳智平等[31]提出通過鈷(Co)元素含量來反演古沉積速率,從而結合La 元素計算樣品沉積時的古水體深度。范萌萌等[32]、王峰等[33]通過如下定量公式測算鄂爾多斯盆地紙坊組與延長組古水深,取得了良好效果。其計算公式為

式中:Vy為所用巖樣的沉積速率,m/Ma;L為陸源輸入的Co 元素對樣品的影響;h為最終計算所得水深,m;V0為理想狀態下的沉積速率,一般取(0.2~0.3)×103m/Ma;NCo為一般湖泊沉積物中Co 的平均豐度,取20 μg/g;YCo為巖樣中Co 的豐度,μg/g;LCo為陸源Co 的豐度,取4.68 μg/g;YLa為樣品中La 的豐度,μg/g;NLa為陸源碎屑巖中La 的平均豐度,一般取38.99 μg/g;C 為常數,3.05×105。
選取渤中凹陷東營組深湖相8 口井的烴源巖樣品,測量Co 與La 含量,進而計算古水深(表2)。東一段的平均水深最低,為26.7 m,東二段的平均水深居中,為41.7 m,東三段的平均水深最高,為70.1 m。整體上東營組沉積時期的古水深自下而上由深變淺。

表2 渤中凹陷東營組烴源巖古水深計算表Table 2 Ancient water depth of source rocks of Dongying Formation in Bozhong Sag
古鹽度能直接影響古湖泊生物類型和有機質保存程度[34]。不同鹽度會導致部分元素(Sr,Ca 等)含量及溶解度發生變化,故特定元素可以用于指示水體鹽度。李成鳳等[35]認為w(Sr)<300 μg/g 時反映淡水環境,w(Sr)>800 μg/g 時反映咸水環境,同時Ca/Mg 也可以用來反映古鹽度的相關信息,其比值越大,鹽度越大。Piper[36]認為伽馬蠟烷通常來源于分層環境下的四膜蟲醇,因此伽馬蠟烷指數(Ga/C30H)也能指示水體的鹽度分層特征。
采用Sr 含量、Ca/Mg 和Ga/C30H 來定性表征渤中凹陷東營組古湖盆鹽度(參見圖3)。東三段w(Sr),w(Ca)/w(Mg)和w(Ga)/w(C30H)平均值分別為445 μg/g,4.20,0.15,比值較低,表現為淡水—微咸水環境,而東二段與東一段對應值更低,平均值分別為288 μg/g,1.23,0.10 和262 μg/g,0.92,0.10,表現為淡水環境。總體上東三段呈現出淡水—微咸水的環境,微咸化體現在東三段下部,東二段、東一段進入淡水環境。Sr 含量與TOC 的相關性表明微咸化環境更利于東營組烴源巖的有機質富集[圖4(c)]。
陸源沉積物的輸入可以提供高等植物碎片,又可稀釋湖盆自身生物供給能力,同時鏈式影響氧化還原條件等其他古環境因素,從而影響烴源巖的質量[37]。主要來源于陸源的元素(Al,Si,Ti,Zr 等)能夠有效指示沉積物中陸源碎屑的輸入量[38-39],此外環萜烷比值也是指示陸源侵入的良好生物標志化合物之一[1,40-41]。本文采用Si/Al,Ti/Al 和C24四環萜烷/C26三環萜烷比值分析渤中凹陷東營組烴源巖的陸源影響程度(參見圖3)。東三段w(Si)/w(Al),w(Ti)/w(Al)和w(C24四環萜烷)/w(C26三環萜烷)平均值分別為3.15,0.04,1.80,比值均較低,表明陸源侵入特征較弱,而東二段和東一段對應值均較高,平均值分別為3.70,0.06,3.05 和5.10,0.07,3.00,呈現出很強的陸源輸入特征。TOC 含量與陸源輸入參數呈現明顯的負相關,表明陸源輸入不利于東營組烴源巖的有機質富集[圖4(d)]。
氧化還原條件對于有機質的保存具有十分重要的影響。水體中的氧化還原條件控制著部分元素的含量變化,例如V,U,Ni,Th 等敏感元素便是用于反映水體氧化還原條件的常用參數[38,41]。前人研究普遍認為w(V)/w(V+Ni)>0.72,w(U)/w(Th)>0.25 反映還原水體,反之則表現氧化環境[7,42]。同時Pr/Ph(姥鮫烷/植烷)也是反映水體氧化還原條件的重要指標之一,其值越小還原性越強[43]。本文采用V/(V+Ni),U/Th 和Pr/Ph 作為氧化還原環境的判別指標(圖3)。結果表明,東三段w(V)/w(V+Ni),w(U)/w(Th),w(Pr)/w(Ph)平均值分別為0.77,0.28,0.97,比值中等,表現為弱還原環境,而東二段與東一段w(V)/w(V+Ni),w(U)/w(Th)值偏低、w(Pr)/w(Ph)值較高,平均值分別為0.72,0.2,1.79和0.63,0.18,2.4,表現為偏氧化環境。TOC 含量與V/(V+Ni)比值呈現明顯的正相關,表明還原環境利于渤中凹陷東營組有機質的富集和保存[圖4(e)]。
湖盆水體古生產力、有機質保存條件等古環境因素綜合控制著優質烴源巖的形成,前人多應用TOC、主微量元素、同位素、古生物等相關指標定性或半定量地恢復湖盆古生產力[44-49]。
TOC 含量可以作為初級判斷古生產力的指標,雖會受到其他因素的影響,但能在一定程度上反映海洋或湖泊的初級生產力[45]。有機質表面高濃度的SO42-容易與Ba2+結合形成BaSO4沉淀,而磷是浮游生物最重要的營養元素,都與古生產力呈現正相關關系,為消除沉積有機質以及陸源碎屑的影響,一般采用Ba/Al 比值和P/Ti 比值來定量評價古生產力[44,50-52]。當湖盆水體中浮游植物繁茂,強烈的光合作用會吸收大量的13C,導致有機質中13C 含量相對增加[47],而且浮游植物繁盛會留下化石和孢粉,其數量占比是直接反映古生產力水平的良好指標[46]。本文采用以上5 種參數恢復渤中凹陷東營組古湖盆生產力,并將這些指標與國內外已研究的典型湖盆古生產力水平進行對比分析(表3,圖3)。結果顯示渤中凹陷東營組烴源巖的古生產力高低依次為東三段(高)、東二段(中)和東一段(低)。TOC含量與Ba/Al 比值呈現最高的正相關性,表明古生產力水平主導著東營組有機質的富集[圖4(f)]。

表3 渤中凹陷東營組烴源巖古生產力對比Table 3 Paleo-productivity comparison of source rocks of Dongying Formation in Bozhong Sag
現代湖泊環境研究由海相引申而來,眾多學者認為一系列古環境因素共同控制著湖泊相優質烴源巖的發育,并由此概括出典型的烴源巖發育模式,包括干旱氣候下的咸水還原湖盆、濕潤氣候下的淡水湖盆和大型深水缺氧湖盆等[3-4,53-55]。基于上述分析本文建立了渤中凹陷東營組淡水湖相烴源巖的發育模式。
渤中凹陷在東三段沉積時期進入斷坳轉換期,湖盆泛濫,高水深,氣候溫濕,陸源輸入較弱,利于藻類等水生生物的繁殖,古生產力最高,湖盆底部出現微弱分層和弱還原現象,這對有機質的生成和保存極為有利,使得東三段的有機質富集最為優越。東二段沉積時期,各次級斷裂形成的小洼陷被填平,湖盆統一起來,陸源侵入程度和氧化條件加深,古生產力中等,有機質富集程度中等。東一段沉積時期,陸源侵入程度繼續加大,湖盆邊緣中小型三角洲進積,古生產力低,有機質富集條件被破壞(圖6)。

圖6 渤中凹陷東營組各層段烴源巖發育模式Fig.6 Development model of source rocks in each member of Dongying Formation in Bozhong Sag
東營組形成了在溫濕氣候、弱氧化還原條件、淡水—微咸水、高水深環境、高生產力(陸源高等植物和低等藻類混源供給)條件控制下的優質烴源巖發育模式(表4,圖6),其中高古生產力和還原保存條件主導著東營組下部優質烴源巖的分布(圖5),深湖—半深湖是其優質烴源發育的理想沉積環境。

表4 渤中凹陷東營組烴源巖成源條件對比Table 4 Comparison of source conditions of source rocks of Dongying Formation in Bozhong Sag
(1)渤中凹陷東營組泥巖以石英、長石、黏土礦物為主,碳酸鹽礦物含量較低;東營組東三段與東二段下部屬于優質烴源巖,有機質豐度高(平均質量分數為1.4%),有機質類型以Ⅱ1—Ⅱ2型為主,達到成熟—高熟階段;東二段上部及東一段品質較差,處于低熟—未熟階段。
(2)渤中凹陷東營組烴源巖整體形成于溫濕氣候下,伴隨有較強陸源輸入,受控于弱氧化淡水環境。縱向上東三段—東一段古氣候變化不大,水體鹽度基本一致,但水深逐漸變淺,陸源輸入程度和水體氧化條件呈現逐漸增強的趨勢,東三段古生產力較高。
(3)渤中凹陷東營組優質烴源巖的形成受諸多因素共同控制,其中高生產力、還原保存條件主導東營組有機質的富集,而古氣候、水深、鹽度和陸源輸入對有機質富集的影響有限。
致謝:感謝中海油天津分公司渤海石油研究院儲層地化室提供的樣品與資料支持!